초록
[ $BaTi_{4}O_9$ ]계 세라믹스에 borosilicate계 유리 프리트를 첨가할 때 주결정상이 $BaTi_{5}O_{11}$로 변화되는 현상을 XRD와 TEM으로 분석하였다. Borosilicate계 유리 프리트가 $BaTi_{4}O_9$상으로부터 Ba 이온을 선택적으로 흡수함으로써 주상인 $BaTi_{4}O_9$ 상보다 Ti-rich인 $BaTi_{5}O_{11}$상으로 변화하는 것으로 추측하였다. 이와 같은 결과는 유리의 첨가량과 열처리 온도에 따라 영향을 받는데 $BaO-TiO_2$계의 Ti-rich 영역에 속하는 $Ba_{4}Ti_{13}O_{30},\;Ba_{2}Ti_{9}O_{20}$ 등의 결정상도 상변화 과정에 참여하고 있음을 관찰하였다. 중-고유전율 LTCC 조성개발을 위하여 유리 첨가에 의한 중-고유전율 모재료의 저온소결을 시도할 때 적정한 저온소결특성을 확보하면서도 상변화를 고려한 유리 프리트 첨가량 제어가 필요함을 알 수 있었다.
The main phase of $BaTi_{4}O_9$-based ceramics was transformed to $BaTi_{5}O_{11}$ caused by the sintering with borosilicate glass, which was analyzed by using XRD and TEM. We considered that the phase change from $BaTi_{4}O_9$-based ceramics to the Ti-rich $BaTi_{5}O_{11}$ phase resulted from borosilicate glass selective absorbing of Ba ions from the $BaTi_{4}O_9$. In these results, we found a dependence on the amounts of the glass frits and the annealing temperature, and the phase change is also dependent of the main phases of $Ba_{4}Ti_{13}O_{30},\;and\;Ba_{2}Ti_{9}O_{20}$, which are involved in the $BaO-TiO_2-based$ Ti-rich region. In the case of sintering of middle- and high- permittivity material with additional glass frits for middle- and high- dielectric coefficients LTCC composition, control of weight fraction of the glass frits accompanying low-temperature sintering property with appropriate phase change is required.
