• 한국환경농학회지
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• 제15권3호
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• pp.372-382
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• 1996

토양 중 중금속들의 이동성 및 식물흡수와의 관계를 알기 위하여 만경강 중류에서는 전주공단의 공단폐수 및 생활하수가 유입되는 전주천의 영향을 주로 받고 하류에서는 익산지역의 공단폐수 및 생활하수가 유입되고 있는 만경강유역을 중심으로 토양시료 채취년도 (1982년과 1990년) 별 및 표 ${\cdot}$ 심토별로 추출방법을 달리하여 토양 중 중금속 함량 및 존재 형태를 분류하고, 1990년도 토양 시료 중 중금속 함량과 1990년도에 채취한 수도체 중 부위별 중금속 함량과의 상관관계를 조사 분석한 결과는 다음과 같다. 1. 각 중금속별 전 함량은 1990년 토양 중 함량이 1982년도 토양중 함량보다 표토에서 Cd가 3%, Zn 29%, Cu가 59%, Pb가 8% 증가하였고, 심토에서는 Cd가 8%, Zn 50% Cu가 91%, Pb가 8%로 증가하여 증가 비율이 Cu > Zn > Pb > Cd의 순서를 나타내었으며, Cd의 경우 연속 추출방식에 의한 화합물 형태는 유기물 결합형 > 묽은 산 추출형= Fe-Mn 산화물형 > 치환성 > 규산염결합형 순이었고 특히, 유기물 결합형태가 표토에서 $46.62{\sim}48.08%$ 심토에서 $41.18{\sim}50.18%$로 그 분포가 가장 많았다. 2. 산화물 및 규산염내에 결합되어 있어 비이동성인 중금속 비율은 표토에서 Cd가 21.25%, Pb가 35.98%, Cu가 74.18%, Zn이 82.12%였고, 치환성, 묽은산 추출형 및 유기적 결합형 등의 이동성은 17.88% 이상으로 Cd이 78.75%, Pb이 64.02%, Cu가 25.82%, Zn이 17.88%순으로 나타났다. 3. 표토 중에서 Pb를 제외하면 치환성, 묽은산 추출형태의 Cd, Zn, Cu등이 수도체의 엽신, 줄기, 화서축 중에 이들 농도를 높이는 상관성이 있었으나 심토 중 중금속 함량과 수도체 부위별 함량 간에는 모든 부위에서 유의적 상관성이 없었다.

• 한국가금학회지
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• 제38권1호
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• pp.29-35
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• 2011

본 연구는 규산염 광물질인 D Lite의 수준별 첨가가 육계의 사양성적, 영양소 소화율, 도체성상 및 육질에 미치는 영향에 대해 조사하기 위하여 평균 체중이 40 g인 육계(Ross종, 1일령) 640수를 공시하여 4처리 4반복 반복당 40두씩 완전임의 배치하였다. 각각의 처리구는 D Lite를 첨가하지 않은 무첨가 대조구, D Lite 0.15%, 0.30% 및 0.45% 첨가구로 나누고 전기(0~21일)와 후기(21~35일)로 나누어 총 5주간 사양 시험을 실시하였다. 시험 전 기간 동안 증체량 및 D Lite 0.15% 첨가구가 다른 처리구에 비해 증체량 및 사료 섭취량이 유의적으로 높게 나타났으며(p<0.05), 0.15% 이상의 수준에서는 증체량이 감소하는 것으로 나타냈다(p<0.001). 에너지 및 칼슘 소화율은 D Lite 0.15% 첨가구가 다른 처리구에 비해 유의적으로 높게 나타났다(p<0.05). 도체성상, 장기 무게 및 가슴살 성분에서는 전처리구 간에 유의적인 차이가 나타나지 않았다(p>0.05). 그러나 가슴살 TBARS 분석에서는 저장 8일째까지 전처리구간에 유의적인 차이가 나타나지 않았으나(p>0.05), 저장 12일째 D Lite 첨가구가 대조구에 비해 유의적으로 낮게 나타냈으며(p<0.05), D Lite 첨가 수준이 증가할수록 가슴살의 산패도 억제 효과가 나타나는 것으로 관찰되었다(p<0.05). 따라서 이러한 결과를 종합해볼 때, 육계 사료 내 D Lite 0.15% 첨가는 증체량 및 영양소 소화율을 개선시키며, D Lite의 첨가는 가슴살의 산패도 억제 효과가 있는 것으로 판단된다.

• 환경생물
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• 제34권1호
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• pp.18-29
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• 2016

김 양식을 하고 있는 해역의 물리 화학적인 해양환경 특성, 식물플랑크톤 색소 조성과 농도, 식물플랑크톤 및 방사무늬김의 일차 생산력을 2014년 3월에 김 양식이 이루어지고 있는 만호해역에서 조사를 하였다. 수온은 $9.1{\sim}9.6^{\circ}C$, 염분은 32.5~33.1이었고, 투명도는 높은 탁도로 인하여 유광층이 낮아져 0.7~1.5 m를 보였다. 수층의 용존 무기질소, 용존 무기인 및 규산 규소 각각의 농도는 $3.59{\sim}5.73{\mu}M$, $0.16{\sim}0.41{\mu}M$, $12.41{\sim}13.94{\mu}M$이었다. 클로로필 a 농도는 $0.51{\sim}1.25{\mu}g\;L^{-1}$이었고, $0.7{\sim}20{\mu}m$ 범위의 nanoplankton의 클로로필 a 농도가 58%를 차지하였다. 규조류의 marker 색소인 fucoxanthin의 농도는 $0.51{\sim}1.25{\mu}g\;L^{-1}$로서 전 정점에서 높은 값이었고, $20{\sim}200{\mu}m$ 범위의 fucoxanthin이 64%를 차지하였다. 식물플랑크톤에 의한 일차 생산력은 $57.72{\pm}4.67(51.05{\sim}66.71)mg\;C\;m^{-2}\;d^{-1}$이었고, $0.7{\sim}20{\mu}m$ 범위의 nanoplankton이 76.9%를 차지하였으며, 면적을 고려한 일차 생산력은 $11,337kg\;C\;d^{-1}$이었다. 방사무늬김에 의한 평균 일차 생산력은 $1,926{\pm}192(1,102{\sim}2,597)mg\;C\;m^{-2}d^{-1}$이었고, 면적을 고려한 일차 생산력은 $39,295kg\;C\;d^{-1}$이었다. 식물플랑크톤과 방사무늬김에 의한 일차 생산력을 토대로 계산된 만호해역의 일차 생산력은 $50,632kg\;C\;d^{-1}$로 나타났다. 만호해역의 식물플랑크톤에 의한 일차 생산력이 다른 해역보다 낮고, 김의 일차 생산력이 식물플랑크톤의 일차 생산력보다 약 3.5배 높았다.

• 한국해양학회지:바다
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• 제6권1호
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• pp.13-26
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• 2001

망간각의 조직 및 지화학적 특성과 코발트 연대측정법(Co-chronometry)을 이용하여, 망간각 형성 이후의 서태평양 지역 고해양환경 변화를 파악하기 위하여 마샬제도 배타적 경제수역 내 Lomilik과 Litakpooki 해저산에서 채취된 6개의 망간각을 분석하였다. 망간각은 조직과 지화학적 성분 차이에 의해, 치밀한 조직(층 1), 퇴적물이나 철산화물이 충진되어 있는 다공성 조직(층 2),그리고 탄산염불화 인회석(Carbonate Fluoapatite)이 충진 또는 치환하고 있는 흑색의 균질한 조직(층 3)의 3개 층으로 구분된다. 층 1은 층 2에 비해 Mn, Co, Ni, Mg의 함량이 높고, 층 2는 Fe, Al, Ti, Ba, Cu, Zn의 함량이 높다. 층 3은 Ca, p의 함량이 층 1과 층 2에 비해 현저히 높으며, Mn, Fe, Co, Ni등의 함량은 층 1과 층 2에 비해 낮다. 코발트 연대측정법 결과에 근거할 때, 연구지역의 망간각은 최소 56~31 Ma(초기 에오세${\sim}$올리고세)전에 형성되기 시작한 것으로 추정된다. 층 1과 층 2, 층 2와 층 3의 경계면은 7${\sim}$3 Ma, 26${\sim}$14 Ma정도이다. 층 3은 층 2가 형성되기 이전의 인산화 작용으로 Ca와 P의 함량이 높으며, 미세조직들이 잘 보존되어 있는 것으로 보아 층 3의 철${\cdot}$망간산화물들이 아산화(suboxic)환경에서 재결정되었다고 보기는 힘들다. 또한 층 3에서 Mn에 비해 상대적으로 더 낮은 Co 함량 등을 고려할 때 과거 지질시대동안 Co 공급량이 일정치 않았을 가능성도 있다. 다공성 조직의 층 2는 약 26${\sim}$9 Ma 동안 형성되었다. 공극사이에 유공충을 포함한 생물기원퇴적물이 포함되어 있으며, Ba, Cu, Zn 등 수층 생물과 관련된 원소의 함량이 높은 것으로 보아 층 2는 고에너지환경에서 형성되었음을 시사한다. 또한 층 2에서 Al의 증가는 쇄설기원 물질의 유입에 의한 것으로 추정된다. 플라이오세 이후에 형성된 층 1은 치밀한 조직을 보이며, 형성 이후 속성작용을 받지 않았다.

• 한국해양학회지:바다
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• 제5권1호
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• pp.59-69
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• 2000

제주도 문섬주변 연성산호 서식지의 생물생태학적 특성을 파악하기 위해 1995년 9월부터 1996년 7월까지 격월 간격으로 해양환경요인과 식물플랑크톤군집을 조사하였다. 연평균 수온과 연평균 염분은 각각 $17.4^{\circ}C$, 34.06psu 로써 동계에 저온고염, 하계에 고온저염 현상을 보여 산호초 형성에는 부적당한 조건을 나타내었다. 영양염류 분포는 총무기질소가 $0.07{\sim}10.08\;{\mu}M$, 인산-인이 $0.05{\sim}1.70\;{\mu}M$, 규산-규소가 $3.08{\sim}21.86\;{\mu}M$였으며, 연 평균 N/P비는 $9.59{\sim}10.60$의 범위로 외해로 갈수록 낮았고 질소원이 식물플랑크톤의 제한요인으로 작용하고 있다고 생각된다. 유광층의 깊이는 연평균 32.0 m($18.9{\sim}48.6m$)로 계절에 따라 차이가 있으며 산호의 분포수심과 상관관계를 보였다. 식물플랑크톤 chlorophyll a량의 분포는 $0.12{\sim}1.51\;{\mu}g\;L^{-1}$, 현존량은 $1.5{\times}10^3{\sim}7.0{\times}10^5\;cells\;L^{-1}$의 범위로써 내해가 외해보다 높고 춘계에 대증식을 나타내었다. 식물플랑크톤의 출현종수는 총 55속 128종으로 돌말류 99종, 와편모조류 26종, 규질편모조류 2종, 남조류가 1종이 출현하였고 연중 주로 돌말류로 구성되어 있지만 하계에는 와편모조류의 출현종수가 증가하였다. 우점종은 Paralia sulcata (Ehrenberg) Cleve와 Cylindrotheca closterium (Ehrenberg) Lewin & Reimann 등이 주요종으로서 이들 저서성 돌말류가 산호의 주먹이원으로 작용할 것으로 추정되며, 종다양성 지수의 연 평균은 1.84로 제주도 해안의 일반적인 값보다 다소 낮았다.

• 생명과학회지
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• 제24권4호
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• pp.403-410
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• 2014

유기농산물인증과 무농약농산물인증 지역의 논토양에 대한 연구를 위하여 고성지역 친환경작목반 중심으로 유기농산물 생산지역 266필지와 무농약 농산물 생산지역 545필지로 나누어 비교 조사하였다. 유기재배지 토양의 Cd, Cu, As, Hg, Pb, $Cr^{6+}$, Zn, Ni는 각각 0.05, 14.5, 1.08, 0.92, 10.7, 1.34, 35.9, 22.2 mg $kg^{-1}$인 반면에 무농약 재배지 토양은 각각 0.32, 13.6, 1.01, 0.03, 10.4, 0.91, 42.4, 22.5 mg $kg^{-1}$이었다. 토양의 화학성 중 pH, 유기물, 유효 $P_2O_5$, 유효 $SiO_2$의 평균값은 유기 재배지 토양에서 각각 5.9, 28.9 g $kg^{-1}$, 126.2 mg $kg^{-1}$, 150.8 mg $kg^{-1}$이었으며, 무농약 재배지 토양은 각각 5.92, 28.4 g $kg^{-1}$, 98.4 mg $kg^{-1}$, 230.1 mg $kg^{-1}$이었다. 치환성 양이온인 $K^+$, $Ca^{2+}$, and $Mn^{2+}$의 평균값은 유기재배지 토양의 경우 각각 0.22, 4.83, 0.94 cmol + $kg^{-1}$이었고, 무농약 재배지 토양의 경우 각각 0.33, 5.25, 1.04 cmol+ $kg^{-1}$이었다. 유기 재배지 농업용수의 pH, DO, BOD, COD, SS는 각각 7.23, 8.40, 2.80, 1.86, 2.58 mg $l^{-1}$이었고, 무농약 재배지의 농업용수는 각각 7.65, 9.16, 2.25, 4.11, 4.00 mg $l^{-1}$이었다. 이와 결과를 기초로 하면, 유기농산물과 무농약농산물의 인증기준이 되는 토양과 농업용수의 차이가 없기 때문에 한국의 유기농산물과 무농약농산물로 나누어진 친환경농산물인증을 국제기준의 유기(식품)인증으로 일원화하여야 할 것으로 본다.

• 한국해양학회지:바다
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• 제19권1호
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• pp.53-65
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• 2014

춘계와 하계 광양만에서 식물플랑크톤 군집구조와 그들의 성장에 영향을 미치는 영양염제한 특성을 파악하기 위해서 만내외측의 20개 정점에서 생물학적 요인과 무생물학적 요인을 조사했다. 또한 식물플랑크톤 군집에 대한 영양염 첨가 효과를 알아보기 위해서 실험실에서 현장 20개 정점의 표층수를 이용하여 생물검정실험을 수행하였다. 전체 식물플랑크톤 군집의 90%이상을 규조류가 차지하였다. 이들 규조류중 Eucampia zodiacus와 Skeletonema costatum-like 종이 춘계와 하계에 각각 우점하였다. E. zodiacus와 S. costatum-like 규조류의 개체군 밀도가 춘계와 하계에 높은 밀도를 유지하게 된 이유를 간단히 설명하면, E. zodiacus 의 성장은 춘계 투명도가 높게 나타나 유광층내 광량의 증가가 원인으로 생각된다. 즉 유광층내 광량의 증가는 E. zodiacus의 개체수를 폭발적으로 증가시킬 수 있는 방아쇠 역할을 한 것으로 판단된다. 하계에 S. costatum-like이 전해역에서 우점한 이유는, 섬진강 담수 유입에 의한 낮은 염분과 함께 공급된 다량의 영양염은 그들 생물의 증식에 중요한 bottom-up 효과를 보였다고 판단된다. 실험실의 생물검정실험에서는 비록 내만(정점 8)과 외해(정점 20)에서 식물플랑크톤 군집의 최대 성장율은 유사하였지만, 인산염에 대한 반포화계수($K_s$)는 내만정점보다 약간 낮았다. 상대적으로 낮은 영양염농도에 적응한 세포는 낮은 인산염농도에서 충분히 성장할 수 있고, 다른 미세조류에 비하여 낮은 영양염농도의 조건에서 경쟁의 우위를 차지 할 것이다. 특히, 하계의 N영양염 첨가군의 효율은 대조군과 P영양염 첨가군에 비해서 높았다. 이는 광양만에서 하계에 N영양염의 공급이 섬진강을 통하여 계속적으로 유입되지만, 빠른 식물플랑크톤의 증식으로 인하여 N영양염 제한이 일어날 수 있다는 것을 시사할 수 있다. 반면, 규산염은 식물플랑크톤의 성장에 영향을 미치는 제한인자로 나타나지 않았고, 규조류의 분해로 인하여 Si의 재순환과 담수로부터 공급된 높은 규산염농도는 광양만에서 규조류 생태계를 유지할수 있는 유리한 조건이라 생각된다.

• 한국광물학회지
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• 제20권1호
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• pp.7-19
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• 2007

전북 장수군 대유광산에 부존하는 페그마타이트내 전기석에는 네 종류의 유체포유물이 풍부하게 포획되어 있다. 유체포유물의 크기는 $5{\sim}100\;{\mu}m$이고, 상온에서 관찰되는 상(phase)의 거동에 따라 I, II, III, IV형으로 분류된다. I형은 액체가 풍부하고 기포의 크기가 50 vol% 이하인 것으로 공융온도(eutectic point)는 $-54{\sim}-29^{\circ}C$, NaCl상당 염 농도(이하염도)는 $0{\sim}12\;wt%$, 균질화온도는 $181{\sim}230^{\circ}C$이다. II형은 기포의 크기가 $80{\sim}90\;vol%$ 이상을 차지하는 포유물로서 역시 낮은 공융온도($-54{\sim}-22^{\circ}C$)를 보이며, 염도는 $3{\sim}8\;wt%$, 균질화온도는 $177{\sim}304^{\circ}C$ 범위이다. III형은 액체가 풍부하고 암염(halite)을 딸결정으로 포함하는 포유물로서 균질화온도는 $230{\sim}328^{\circ}C$, 염도는 $31{\sim}40\;wt%$이다. III형은 규산염용융포유물과 연관되어 산출되며 가열실험 중에 90% 이상의 포유물이 기포가 사라진 후에 암염이 용해되는 거동을 보인다. IV형은 $CO_{2}$를 함유하면서 칼리암염(sylvite)이나 암염을 딸결정으로 포함하는 포유물물로서 전기석에 가장 풍부하게 포획되어 있다. $CO_{2}$시스템의 밀도는 $0.80{\sim}0.75\;g/cm^{3}$, 균질화 온도는 $190{\sim}317^{\circ}C$, 염도는 $2{\sim}35\;wt%$이다. 멜트(melt)에서 가장 먼저 용리된 유체로부터 형성된 유체포유물은 규산염용융포유물과 공간적으로 연관되어 산출되는 III형이며 I형에 비해 전기석의 중앙부에서 산출되는 II형이 I형보다 먼저 포획된 것으로 추측된다. 용융체에서 용리되진 유체의 염도는 용리압력과 밀접한 관련성이 있으며, 염도의 요동(fluctuation)은 페그마타이트가 형성되는 동안 압력의 요동이 있었음을 의미한다. IV형은 가장 후기에 포획된 유체포유물이며, 광산 주변에 분포하는 석회암체 등의 변성퇴적암류로부터 $CO_{2}$ 성분과 다양한 성분의 유체가 공급되어 생성된 것으로 여겨진다. 정동이 발달하고 있지 않으며, 백운모를 함유하고 있는 대유페그마타이트는 변성작용에 의한 부분용융에 의해 형성된 멜트에서 결정화되었으며, 상당히 높은 압력의 환경에서 대유페그마타이트의 결정화작용 과정에서 용리한 유체의 성분이 전기석에 포획되어 있다. 이때 용리된 유체는 다양한 성분을 지니고 있었으며, 매우 낮은 공융온도와 다양한 딸결정은 포유물 내에 NaCl, KCl 이외에 적어도 $CaCl_{2},\;MgCl_{2}$와 같은 성분을 포함하고 있음을 지시한다. 유체의 용리는 적어도 $2.7{\sim}5.3$ kbar 이상의 압력과 $230{\sim}328^{\circ}C$ 이상의 온도에서 시작되었다.

• 자원환경지질
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• 제50권4호
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• pp.257-266
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• 2017

본 연구에서는 초임계 $CO_2$($scCO_2$)를 이용하여 폐콘크리트 순환골재와 반응한 용출수의 pH를 9.8 이하로 유지시켜(중성화) 재활용할 수 있는 기술을 개발하기 위한 실내 배치실험을 수행하였다. 실험재료로는 건설폐기물중간처리업체에서 제공받은 세 종류의 순환골재를 사용하였으며, 각 종류별로 골재 입자크기 별로 선별하여 총 7개의 시료를 사용하였다. 먼저 $scCO_2$-물-순환골재 반응에 의해 순환골재의 pH가 지속적으로 낮게 유지되는지를 확인하는 반응실험을 수행하였다. 스테인레스강철로 만들어진 고압셀(150 mL 용량)에 테플론 비이커를 고정시킨 후, 3차 증류수 70 mL와 순환골재 시료 35 g을 혼한한 후 고압용 오븐과 고압시린지 펌프 및 압력조절 장치를 이용하여 10 MPa(100 bar), $50^{\circ}C$ 조건에서 50일간 반응시켰다. 반응시간(1, 5, 10, 15, 30, 50일)에 따른 증류수의 pH, 용존 양이온과 음이온 농도를 측정하였다. $scCO_2$ 반응에 의한 순환골재의 지화학적 및 광물학적 변화를 확인하기 위하여 반응 전/후 XRD, SEM-EDS 등의 분석을 실시하였다. 마지막으로 $scCO_2$ 반응 후 순환골재의 용출수 pH 변화를 용출실험을 통하여 규명하였다. $scCO_2$-물-순환골재 반응 결과, 반응 전 순환골재의 pH는 평균 12보다 높은 값을 나타내었으나, $scCO_2$와 반응한 지 1시간 경과 후 증류수의 pH는 7이하로 낮아졌고 반응 50일 까지 pH가 8 이하로 안정되게 유지되었다. 순환골재 종류와 관계없이 $scCO_2$와의 용해 반응에 의해 수용액 내 $Ca^{2+}$, $Si^{4+}$, $Mg^{2+}$, $Na^+$ 이온들의 농도가 증가하였으며, $scCO_2$ 반응 후 골재의 XRD, SEM-EDS 분석 결과, 다량의 방해석과 일부 무정형의 규산염과 수산화물이 침전되었다. $scCO_2$로 처리하지 않은 순환골재의 용출수 pH는 용출 시간에 관계없이 12-13을 유지하였으나, $scCO_2$로 50일 처리한 경우와 1일 처리한 순환골재의 경우 모두, 입자크기와 관계없이 용출수의 pH가 9이하를 유지하여 건설현장에서 순환골재의 재활용이 가능할 것으로 판단되었다.

• 한국환경농학회지
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• 제5권1호
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• pp.1-10
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• 1986

제지(製紙)슬러지가 논 토양(土壤)의 화학성(化學性)에 미치는 영향(影響)을 검토(檢討)코자 슬러지를 600 ㎏/10a시용(施用)하여 pot시험(試驗)을 실시(實施)함으로써 토양중(土壤中) 유기물(有機物) 및 부식(腐植)의 형태변화(形態變化)와 부식산(腐植酸)의 자외부(紫外部) 및 가시부령역(可視部領域)에서의 흡수(吸收) spectra, infrared spectra 및 작용기함량(作用基含量)을 경시적(經時的)으로 조사(調査)한 결과(結果)는 다음과 같다. 1) 토양중(土壤中) ether 가용물질(可溶物質), resins, 수용성(水溶性) polysaccharides, hemicellulose, cellulose, ligno-protein, 부식산(腐植酸) 및 폴보산의 함량(含量)은 3요소구(要素區)에 비(比)하여 슬러지구(區)가 높았다. 2) 부식산(腐植酸)의 자외부(紫外部) 및 가시부령역(可視部領域)에서의 흡수(吸收) spectra는 모든 처리구(處理區)가 극대(極大)나 극소(極少)가 없는 일정(一定)한 흡수곡선(吸收曲線)을 나타내면서 파장(波長)이 길어질수록 optical density는 감소(減少)하는 경향(傾向)이었다. 부식산(腐植酸)의 작용기중(作用基中) phenolic-OH/alcoholic-OH는 슬러지구(區)가 3요소구(要素區)에 비(比)하여 약간 증가(增加)하는 경향(傾向)이었다. 부식산(腐植酸)의 형태(形態)는 모든 처리구(處理區)가 주로 P형(型) 및 Rp형(型)이었다. 3) 부식산(腐植酸)의 infrared spectra의 공통적(共通的)인 주요(主要) 흡수(吸收) band는 $3,400cm^{-1}$, $2,900cm^{-1}$, $1,600cm^{-1}$ 및 $1,050cm^{-1}$부근(附近)이었으며 $3,400cm^{-1}$부근(附近)의 넓은 흡수(吸收) band는 hydrogen-bonded OH에 기인(基因)되었고 $2,900cm^{-1}$부근(附近)의 흡수(吸收)는 aliphatic C-H stretching에 의한 것이었으며 $1,630cm^{-1}$부근(附近)의 흡수(吸收)는 aromatic C=C외에 hydrogen-bonded C=O로 추측(推測)되었으며 $1,050cm^{-1}$부근(附近)의 강(强)한 흡수(吸收) band는 규산(珪酸) 부순물(不純物)의 Si-O결합(結合)에 기인(基因)된 것으로 해석(解釋)되었다.