인공습지는(CW)는 침투, 흡착, 저류, 식물과 미생물의 증발산 등과 같은 수문학적 및 생태학적 기작에 의하여 오염물질 제거, 탄소흡수 및 저장, 생물다양성 향상 등의 생태계서비스를 제공한다. 본 연구는 수평지하흐름 인공습지(HSSF CW)의 미생물 군집과 토양의 물리·화학적 특성 및 처리효율의 상관관계를 분석하기 위하여 수행되었다. 연구를 위한 모니터링은 강우시 수질특성, 토양특성, 미생물 분석이 수행되었다. 따뜻한 계절(>15℃) 에서 TSS, COD, TN, TP 및 중금속(Fe, Zn, Cd) 제거효율이33~74% 범위로 나타났다. 그러나 추운 계절(≤15℃)에서 TOC 35%로 가장 높은 제거 효율이 나타났다. 인공습지 내 토양은 인근에서 채취한 토양의 토양유기탄소(SOC) 함량보다 3.3배 더 높은 함량을 가지고 있는 것으로 나타났다. 유입부와 유출부의 탄소(C), 질소(N) 및 인(P)의 화학양론비(C:N:P)는 각각 120:1.5:1 및 135.2:0.4:1로 나타났으며, 탄소에 비해 질소와 인의 비율이 매우 낮아 미생물 성장에 문제가 발생될 수 있다. 미생물 분석에서는 생물다양성 지수를 통해 미생물 군집의 풍부도, 다양성, 균질성 및 균일성이 따뜻한 계절이 추운 계절에 비해 높게 나타났다. 인공습지의 강우유출수 오염물질 중 질소고정 미생물인 Proteobacteria, Actinobacteria, Acidobacteria, Bacteroidetes가 우점종으로 미생물 생장을 촉진하는 것으로 평가되었는데 이는 특정 토양특성 및 유입수 특성이 미생물 풍부도와 밀접한 관련이 있음을 의미한다.
사격지로 이용되었던 매향리 농섬 및 곡섬 시료 토양 및 퇴적물의 회분식 반응기 이용 중금속 추출 정화 실험을 수행하였다. 농섬 북쪽방면 사면의 N3 토양은 자갈 12.9%, 모래 47.0%, 실트 35.1%, 점토 5.0%가 함유된 약역머드 사질((g)mS)이었다. 그리고 N3 토양의 중금속 함유량은 Cd $22.5\pm1.9$ ppm, Cu $35.5\pm4.0$ ppm, Pb $1,279.0\pm5.1$ ppm 그리고 Zn $403.4\pm9.8$ppm이였다. 이 N3 토양에 5 종류 추출용매(citric acid, EDTA, phosphoric acid, potassium phosphate and oxalic acid)를 사용하여 추출한 결과 EDTA(ethylenediaminetetraacetic acid, $C_{10}H_{16}N_2O_8$)가 가장 좋은 추출효율을 가져왔다. 이는 N3 토양의 EDTA, oxalic acid 추출전 후 잔류성 fraction 부분이 형태가 파괴됨으로써 상당수가 추출되거나 좀 더 이동이 쉬운 상태로 진화되며 이에 따라 상대적으로 비잔류성 non-fracton 부분인 철/망간 산화물 형태, 유기물/황화물 형태, 이온교환성 형태, 탄산염으로 증가된다는 것을 보였다. 또한 EDTA 추출제를 사용하여 추출제 농섬 1,000 mM, soil:solution 비율 5, 실험 온도 $20^{\circ}C$, shaking 시간 24 hr, pH 2 그리고 200 RPM 조건의 회분식 반응기를 이용한 추출 결과 N3 토양은 Pb과 Zn이 초기농도 대비 각각 92.4%, 94.0% 추출제거되었다. 이러한 결과는 EDTA 추출제가 중금속으로 오염된 농섬 및 곡섬 토양은 회분식 반응기 이용 추출 실험에서 Pb, Zn가 효율적으로 제거 될 수 있음을 의미하나 특정 조건에서만 제거효율이 높은 logarithmic 함수 값을 보였다.
본 연구에서는 자력선별 토양정화기술 공정에 적합한 토양의 최적 분산 조건을 도출하기 위하여 토성이 다른 중금속 오염토양 2종의 시료(US, JIK)를 대상으로 분산특성 및 중금속 용출 특성을 파악하였다. 분산제로는 인산염(pyrophosphate, hexametaphosphate, orthophosphate), 계면활성제(sodium dodecyl sulfate, SDS)가 사용되었으며, pH = 9~12와 농도변화(1~200 mM)에 따른 토양입단의 분산특성 및 중금속 함량을 파악하고, 효율적인 분산조건을 도출하였다. 분산용액의 pH변화에 따른 토양분산 특성은 입도변화 결과를 통하여 파악할 수 있는데, 분산용액의 pH가 12에 가까워질수록 현탁액의 점토함량이 증가하였다. 이는 pH가 상승함에 따라 PZC(point of zero charge)이상의 pH가 유지되면서 점토입자들이 분산된 상태로 유지된 것으로 여겨진다. 농도변화에 따른 토양분산 실험 결과, 농도가 증가함에 따라서 높은 점토함량을 나타내었는데, 이는 산화철, 산화망간의 PZC보다 높은 분산용액의 pH조건과 분산제의 흡착에 기인한 것으로 판단된다. 토양입자의 분산에 따른 중금속 용출은 pyrophosphate, hexametaphosphate, orthophosphate는 50 mM 이상의 농도에서, SDS의 경우 100 mM이상의 농도에서 비소 용출량이 일정하게 나타났다. 또한, 분산용액의 pH가 증가함에 따라 비소 용출량도 증가하였다. 인산염은 비소와 유사한 화학구조를 지니고 있어 토양입자표면에서 흡착경쟁을 하여 비소의 탈착을 유발하고, 계면활성제는 토양입자표면에 흡착하여 비소가 탈착되는 것으로 파악된다. 분산용액에 따른 분산효과는 pyrophosphate > hexametaphosphate > SDS > orthophosphate의 순으로 나타났다. 결과적으로 분산효율 및 비소용출량을 고려한 최적의 토양분산용액 조건은 pH 11, 10 mM pyrophosphate로 판단된다. 이러한 결과들은 고구배 자력선별 기술을 이용한 토양정화 공정을 최적화하는데 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
Cd과 Cr(VI)으로 동시에 오염된 지하수 정화에 반응벽체 공법을 적용하기 위하여 환원능과 흡착능을 동시에 가지는 새로운 반응 물질인 Fe-loaded zeolite의 반응성을 실내 주상실험을 통해 평가하였다. Cd과 Cr(VI)을 동시에 포함한 오염용액을 반응물질이 충진된 칼럼에 주입하고, 이 칼럼을 통과한 유출수에서의 Cd과 Cr(VI) 농도를 측정하여 파과곡선을 얻는 방법으로 본 주상실험을 수행하였다. 유출수의 농도 분석 결과 Cd의 파과는 Cr(VI)의 파과곡선이 완료되는 시점까지 전혀 관찰되지 않아, 반응물질의 전반적인 효율은 Cr(VI)에 대한 반응성에 의해 결정됨을 알 수 있었다. Cr(VI)의 파과곡선은 파과 시작점이 다소 지체되고 파과의 진행 속도도 느려지며 파괴곡선의 상대농도 값이 1까지 증가하는 양상을 나타내었다. 이러한 Cr(VI) 파과곡선의 양상을 정량적으로 묘사하기 위하여 형상계수라고 하는 새로운 계수 ${\alpha}$와 ${\beta}$를 정의하고, 이를 오염물질의 이동방정식에 적용함으로써 파과곡선의 지체 정도와 기울기 정도를 나타내었다. 초기 주입 용액의 농도가 증가할수록 ${\alpha}$값은 감소하였고, 이로부터 파과곡선의 시작 시점이 빨라 지는 것을 알 수 있었다. 또한 초기 주입 용액의 속도가 증가할수록 ${\beta}$ 값이 감소하였으며, 이로부터 파과곡선의 기울기가 점차 가팔라지는 것을 알 수 있었다. 이를 통해 Fe-loaded zeolite를 반응벽체 내 반응물질로 적용할 경우, Fe-loaded zeolite는 지하수 상에 존재하는 서로 다른 이온 형태의 중금속인 Cd과 Cr(VI)을 효과적으로 동시에 제거할 수 있음을 획인하였으며 이때, Fe-loaded zeolite를 통한 Cr(VI)의 파과는 지하수 흐름이 빠를수록 파과의 진행이 더욱 급격히 나타날 것이며 오염농도가 높은 지하수일수록 파과의 시점이 빠르게 나타나 반응물질은 그 사용 한계 에 다다르게 될 것임을 예측할 수 있었다.
연안오염퇴적물에 함유된 유기물질과 PAHs의 현장정화를 위한 생물활성촉진제의 효능을 파일럿 규모의 현장실험을 통하여 1년간 평가하였다. 실험 해역의 수온은 계절적인 요인으로 인해 $16.5^{\circ}C$에서 $21^{\circ}C$까지 변화가 있었으나, 파일럿 반응조의 오염퇴적물의 pH는 8.4-8.5로서 비교적 일정하였다. 파일럿 실험종료 후 바탕시험구와 초산, 황산이온, 질산이온을 함유한 생물활성촉진제를 주입한 오염퇴적물의 화학적 산소요구량은 각각 39% 및 79%까지 감소하였으며, 휘발성고형물은 초기 약 15 g/kg에서 7 g/kg 및 2.5 g/kg까지 각각 감소하였다. PAHs는 2- ,3- ,4- ,5-ring 과 6-ring 16PAHs를 평가하였으며, 생물활성촉진제를 주입한 오염퇴적물에서 2-ring 화합물인 나프탈렌은 실험시작 2개월 후 100%(바탕시험구의 감소율 55.6%)까지 감소되어 가장 빨랐고, 12개월 후 3-ring 및 4-ring PAHs의 감소율은 모두 100%(바탕시험구의 감소율 46%-100%)에 달하였다. 5-ring과 6-ring PAHs의 12개월 후의 감소율은 바탕시험구와 생물활성촉진제를 투여한 오염퇴적물에서 각각 26%-87% 및 77%-100%로 평가되었다. 연안오염퇴적물에 투입한 생물활성촉진제는 유기물질 및 난분해물질인 PAHs의 제거속도를 향상시킬 수 있는 것으로 평가되었다.
본 실험은 TNT 오염토양의 효율적 제거를 위한 화학적 처리기술 개발을 목적으로 다양한 Fenton reaction 적용성에 관해 고찰하였다. 기존 Fenton reaction은 낮은 pH 요구성을 가지는 단점이 있고 천연토양은 pH에 대한 buffering capacity를 가지고 있으므로 그 적용성이 미약하였다. 이에 중성 pH에서도 효율적으로 Fenton reaction을 유도할 수 있는 modified Fenton reaction을 본 실험에 적용하였다. 또한, 천연 토양 내 다양한 철광석을 철이온 대신 사용함으로써 철슬러지의 발생의 최소화를 위한 Fenton-like reaction의 적용 가능성에 대하여 검토하여 보았다. 실험결과는 오염토양의 기존 Fenton reaction 제거효율은 약 20시간 후 pH 3에서 93%이며 반면 pH 7에서는 21%임을 보였다. 한편, TNT 오염 수용액 처리에 철이온과 5종의 chelating agent를 투입한 실험에서는 24시간 반응 후 pH 7에서 NTA-Fe의 경우가 87%로 그 효율이 가장 우수하였고 citrate-Fe 46%, EDTA-Fe 71%, oxalate-Fe 64%, acetate-Fe 37%의 각각의 제거효율을 나타내었다. 또한, TNT 오염 수용액 처리에 3종의 철광석으로 Fenton-like reaction을 적용한 경우, pH 3에서 24시간 후 goethite 33%, hematite 40%, magnetite 40%의 처리효율을 보였고, pH 7인 경우 goethite 28%, hematite 34%, magnetite에서는 36%의 처리효율을 보였다. 게다가, 성능이 우수한 chelating agent 3종과 2종의 철광석을 이용한 복합처리 실험에서는 magenetite 경우 pH 7에서 NTA 79%, oxalate 59%, EDTA 14%의 제거효율이 측정되었고, hematite 경우 NTA 73%, oxalate 25% 그리고 EDTA 19%의 처리효율을 얻었다. 결론적으로 철광석과 modified fenton reaction의 복합처리의 경우 처리 기간 등의 운영인자를 확보할 경우 효율적으로 TNT 오염토양에 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
소석회$(Ca(OH)_2)$사 탄산칼슘$(CaCO_3)$을 응집제로 이용한 화학적 응집/침전법으로 지하수로부터 중금속을 제거하는 실내실험을 실시하였다. 비소(As), 카드뮴(Cd), 망간(Mn), 납(Pb), 아연(Zn)으로 오염시킨 인공오염수로부터 중금속을 제거하는 배치 실험 결과, 소석회를 이용한 경우, As과 Mn의 제거 효율은 $0.3\;wt.\%$소석회 첨가만으로 $90\%$ 이상을 나타내었으며, Cd와 Zn의 경우 $0.5\;wt.\%$ 첨가 시 약 $75-85\%$온의 제거 효율을 나타내었다. 탄산칼슘을 첨가한 경우 소석회 첨가에서 제거율이 비교적 낮았던 Pb의 제거율이 매우 높게 나타나 $0.1\;wt.\%$의 첨가만으로 거의 $100\%$를 제거할 수 있었으며, Cd의 제거율도 소석회보다 높게 나타나 $1.0\;wt.\%$ 첨가시 $93\%$이상의 제거율을 나타내었다. 그러나 As, U, Zn의 제거율은 약 30- $50\%$정도로 낮게 나타났다. 대형 칼럼 반응조를 이용한 중금속 제거 실험에서는, 응집제를 오염지하수에 첨가한 후 응집제의 확산 유도와 응집제와 응집할 입자간의 접촉을 위해 급속 교반하였으며, 교반으로 인해 성장된 플럭(floc)의 침전을 유도하여 상등액과 침전입자를 분리함으로써 오염지하수로부터 중금속을 제거하였다. 소석회를 첨가한 칼럼실험의 경우, 앞서의 배치실험 결과와 같이 As는 $1wt.\%$의 소석회 첨가에 의해서 침전 30분 이후에 $99\%$이상의 제거 효율을 나타내었다. Cd, Mn, Zn도 $80-85\%$의 제거효과를 나타내어 높은 제거 효율을 나타내었으나, Pb의 제거 효율은 배치 실험의 결과와 같이 낮아 약 $40\%$내외를 유지하였다. 소석회 침전 슬러지를 재활용하여 중금속 제거 실험을 반복 실시한 결과도 As, Mn, Cd에 대해서는 침전 슬러지 재활용 2회까지 평균 $90\%$이상의 높은 제거율을 나타내었으며, Zn에 대해서는 $70\%$내외의 제거율을 나타내었다. 탄산칼슘을 이용한 칼럼실험에서는 Cd와 Pb의 경우 제거 효율이 높아, 침전 후 30분 이내 에 $95\%$이상이 제거되었다. Zn은 $57\%$의 제거율을 나타내었으며, As와 Mn은 제거율이 낮아 약 $40\%$정도가 제거되었다. Fe와 Mn의 농도가 매우 높은 울산지역의 실제 매립장의 오염지하수를 대상으로 $1wt.\%$의 소석회를 이용한 칼럼실험 결과, 두 원소 모두 $96\%$이상의 제거율을 나타내어 소석회를 이용한 응집/침전법의 중금속 오염지하수 정화 효율이 매우 뛰어난 것으로 나타났다
본 연구는 부유 식물 물상추를 이용하여 수질 개선과 무기양분 흡수 특성을 알아보기 위하여 수행되었다. 초기 Sonneveld-2S 처리에서 물상추는 $NH^+_4$를 $NO^-_3$보다 더 많이 흡수하여 초기 pH 값이 가장 낮았으나 시간이 지남에 따라 pH가 올라갔다. 대부분 빗물로 구성된 연못은 EC가 생육시기 전반에 걸쳐 낮았다. 식재 30일에서 50일 사이에 총 부유물질이 모든 처리에서 급격하게 증가하다가 그 이후 다시 감소하였다. 생육기간 동안 DO는 낮아졌으며 동시에 COD 값은 이와 상반된 결과를 보였다. 식재 100일 후 물상추의 초장, 초폭, 분지수와 생체중은 Sonneveld-2S 처리에서 가장 높았으며 연못물에서 가장 낮았다. 연못물 처리를 제외한 모든 처리에서 분지수는 급격히 증가하였다. 특히 생활하수에서 초장과 초폭은 Sonneveld-2S와 Sonneveld-1S 처리와 거의 비슷할 정도로 식물 생장이 왕성하였다. Yamazaki의 공식으로 무기 양분의 흡수량을 계산한 결과 총질소는 Sonnveld-2S에서 $112.5me{\cdot}L^{-1}$, Sonnveld-1S에서 $56.6me{\cdot}L^{-1}$, Sonnveld-1/2S에서 $17.4me{\cdot}L^{-1}$, 연못물에서 $3.7me{\cdot}L^{-1}$ 그리고 생활하수에서 $31.8me{\cdot}L^{-1}$로 다른 무기 이온에 비해 질소를 가장 많이 흡수하였다. 총 질소의 흡수량은 각각 식물체 분석 결과 물상추 내 총 질소는 모든 처리에서 지하부가 지상부에 비해 더 높았다. 생활하수 처리에서 총 질소는 지상부와 지하부가 비슷한 수준을 보였다. 인은 Sonnveld-2S에서 $15.6me{\cdot}L^{-1}$, Sonnveld-1S에서 $1.72me{\cdot}L^{-1}$, Sonnveld-1/2S에서 $3.13me{\cdot}L^{-1}$, 생활하수에서 $5.0me{\cdot}L^{-1}$ 흡수하였다. 물상추가 식물 양분 형태로 질소와 인을 흡수 및 제거하여 부영양화된 수질을 정화할 수 있음을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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