한국원자력연구소 내의 연구용 원자로(TRIGA II, III) 해체 시 발생한 방사성 알루미늄 해체 폐기물의 감용 및 제염 특성을 평가하기 위해 아크로에서 알루미늄의 용융 특성 및 방사성 핵종의 분배 특성에 대한 연구를 수행하였다. 알루미늄 폐기물은 흑연전극(graphite electrode)을 이용한 전기아크로에서 4가지 종류의 플럭스$(A:NaCl-KCl-Na_3AlF_6,\;B:NaCl-NaF-KF,\;C:CaF_2,\;D:LiF-KCl-BaCl_2)$를 함께 첨가하여 용융시켰다. 또한 알루미늄의 용융 시 방사성 핵종의 분배 특성을 고찰하기 위해 알루미늄 시편에 방사성 모의 핵종인 코발트, 세슘, 스트론튬의 화합물을 오염시킨 후 혹연도가니에 넣어 알루미늄 용융실험을 수행하였다. 전기아크로에서 알루미늄의 용융실험을 수행한 결과 플럭스의 종류에 따라 다소 차이는 있으나 플럭스의 첨가에 의해 알루미늄 용융체의 유동성이 증가됨을 확인할 수 있었다. 아크 용융에 의해 생성된 슬래그의 발생량은 플럭스 A와 B를 첨가한 알루미늄 용융실험에 비해 플럭스 C와 D를 첨가한 실험에서 상대적으로 많은 양이 생성됨을 알 수 있었으며, 첨가된 플럭스의 양이 증가할수록 이에 비례하여 슬래그의 발생량이 증가함을 알 수 있었다. 슬래그(slag)의 XRD 분석을 통해 방사성 핵종이 주괴에서 슬래그 상으로 이동한 후 슬래그를 구성하고 있는 산화알루미늄과 결합하여 안정한 화합물로 슬래그 상에 포집됨을 알 수 있었다. 알루미늄 폐기물의 용융시 Co의 분배율은 플럭스를 첨가한 경우에 보다 높은 제염계수를 나타냈으며, 모든 플럭스에서 40% 이상의 제염 효과를 나타내었다. 반면에 휘발성 핵종인 Cs과 Sr은 주괴로부터 98% 이상이 제거되어 대부분이 슬래그상과 분진으로 이동되는 특성을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 상용화된 양이온교환수지, 음이온교환수지, 혼합이온교환수지 각각 3종을 이용하여 Cs과 I 등의 방사성이온을 포함하고 있는 오염수 중 방사성 이온을 분리하는 연구를 하였다. 실험은 상온에서 회분식으로 진행하였으며, 이온교환수지의 양을 달리하여 각각의 이온교환수지에 대한 Cs와 I의 제염성능을 비교하였다. 이온크로마토그라피 기기로 농도분석을 한 결과, D사의 이온교환수지의 대체적으로 이온교환능력이 높은 결과 값을 가졌으며, 공통적으로 이온교환수지의 양이 적을 때, 이온교환수지 질량 대비 제염성능이 높은 것을 알 수 있었다. D사의 양이온교환수지의 질량이 적을 때, Cs 이온에 대한 이온교환용량은 0.199 meq/g, 음이온교환수지의 I 이온에 대한 이온교환용량은 0.344 meq/g의 결과 값을 확인할 수 있었으며, 혼합이온수지를 사용했을 때에는 I 이온에 대한 이온교환용량이 0.33 meq/g으로, D사의 이온교환수지가 다른 이온교환수지에 비해 특히 I에 대한 이온교환능력이 높은 것을 알 수 있었다.
Since the accident at the Fukushima Daiichi power plant, Prussian blue (PB) has attracted increasing attention as a material for use in decontaminating the environment. We have focused the fundamental mechanism of specific $Cs^+$ adsorption into PB in order to develop high-performance PB-based $Cs^+$ adsorbents. The ability of PB to adsorb Cs varies considerably according to its origin such as what synthesis method was used, and under what conditions the PB was prepared. It has been commonly accepted that the exclusive abilities of PB to adsorb hydrated $Cs^+$ ions are caused by regular lattice spaces surrounded by cyanido-bridged metals. $Cs^+$ ions are trapped by simple physical adsorption in the regular lattice spaces of PB. $Cs^+$ ions are exclusively trapped by chemical adsorption via the hydrophilic lattice defect sites with proton-exchange from the coordination water. Prussian blue are believed to hold great promise for the clean-up of $^{137}Cs$ contaminated water around nuclear facilities and/or after nuclear accidents.
Several countries, including Korea, are considering the direct disposal of spent nuclear fuels. The radiological safety assessment results published after a geological repository closure indicate that the instant release is the main radiation source rather than the congruent release. Three Safety Case reports recently published were reviewed and the IRF values of seven long-lived radionuclides, including relevant experimental results, were compared. According to the literature review, the IRF values of both the CANDU and low burnup PWR spent fuel have been experimentally measured and used reasonably. In particular, the IRF values of volatile long-lived nuclides, such as 129I and 135Cs, were estimated from the FGR value. Because experimental leaching data regarding high burnup spent nuclear fuels are extremely scarce, a mathematical modelling approach proposed by Johnson and McGinnes was successfully applied to the domestic high burnup PWR spent nuclear fuel to derive the IRF values of iodine and cesium. The best estimate of the IRF was 5.5% at a discharge burnup of 55 GWd tHM-1.
질산으로 표면 처리한 대나무 활성탄을 소량 첨가한 구형의 폴리술폰 담체(직경 3 - 5 mm)를 제조한 후, 세슘(Cesium: Cs) 오염수를 대상으로 다양한 실내 실험을 수행하여 담체의 세슘 흡착 특성과 Cs 제거효율을 규명하였다. 배치실험 결과, 질산처리한 대나무 활성탄 5%를 첨가하여 제조한 폴리술폰 담체(P-5NBC)는 수 시간 내에 흡착평형에 도달하였고, 1시간 흡착시간 동안 57.8%의 Cs 제거효율을 나타내었다. 흡착시간이 24시간인 경우에는 오염수의 온도와 pH가 비교적 넓은 범위에서도 P-5NBC의 Cs 제거효율이 69%이상을 유지하여, 다양한 수환경 조건에서 Cs 제거를 위해 적용이 가능할 것으로 판단되었다. 토양과 지하수에 서식하는 대표 미생물종인 Pseudomonas fluorescens와 Bacillus drentensis를 배양하여 P-5NBC 표면에 도포한 경우, 미생물을 도포하지 않은 기존 P-5NBC보다 Cs 제거효율은 각각 19%와 18% 증가하였다. P-5NBC의 평균 Cs 탈착율은 16% 이하를 나타내어, Cs가 폴리술폰 담체에 포함된 질산처리한 대나무 활성탄에 안정적으로 결합하고 있었다. 두 종류의 미생물로 도포한 P-5NBC로 충진하여 연속 칼럼실험을 수행한 결과, 100 공극체적량을 처리하는 동안 Cs 제거효율은 80%이상을 유지하였으며, 이러한 결과는 14.7 g의 P-5NBC 만으로(담체 내 순수 대나무 활성탄량: 0.75 g) 7.2 L의 오염수 (오염수 초기 Cs 농도: 1 mg/L; 처리수 Cs 농도: < 0.2 mg/L)를 성공적으로 처리하였음을 의미한다. 1시간 동안 반응시킨 Cs 흡착 배치실험 결과를 대표적인 Langmuir 흡착등온선에 도시한 결과, P-5NBC의 최대 Cs 흡착농도(qm: mg/g)값은 60.9 mg/g으로, 기존 선행 연구들에서 사용한 다른 흡착제들보다 높았다. 본 연구를 통하여 소량의 P-5NBC 구형 담체를 이용하여 다양한 수환경에서 Cs를 성공적으로 제거할 수 있을 것으로 기대한다.
수계 내 세슘(cesium: Cs)을 제거하기 위하여 개발된 대부분의 기존 Cs 흡착제들은 원재료 값이 고가라는 단점과, 해수와 같이 높은 이온 강도와 낮은 Cs 농도를 가지는 대규모의 오염수를 실질적으로 정화하는데 한계를 가지고 있었다. 본 연구에서는 석탄광산배수를 처리하는 과정에서 생성되는 슬러지(CMDS)에 Na와 S를 첨가하여 친환경적이고 높은 Cs 제거 효율을 가지는 Cs 흡착제를 개발하였다. Fe 및 Ca 함량이 풍부한 CMDS를 1차 소재로 사용하였고, 열처리 과정으로 Na와 S를 첨가하여 새로운 Cs 흡착제를 제조하였다(이하 본 연구에서 개발한 흡착제는 Na-S-CMDS라 명명함). Na-S-CMDS의 Cs 흡착능 및 흡착 기작을 평가하기 위해 실험실 규모의 실험과 흡착 동역학 및 등온 모델링 연구를 수행하였으며, XRF, XRD, SEM/EDS, XPS 등의 분석을 통해 Na-S-CMDS의 물리화학적, 광물학적 특성을 조사함으로써 Cs 흡착 기작을 규명하였다. 흡착 배치 실험 결과, Cs은 빠르게 Na-S-CMDS에 흡착되어 1시간 내 평형에 도달하였으며, 낮은 Cs 농도(0.5 mg/L) 조건에서도 높은 Cs 제거 효율(> 90.0%)을 보였다. 흡착 등온 모델링 결과, 단일 흡착을 가정하는 Langmuir 흡착 등온 모델에 대응되는 경향을 보였으며, 흡착 동역학 모델링 결과 흡착 경향이 유사 2차 속도(pseudo second order kinetic) 모델과 일치하는 경향을 보였고, 이러한 결과는 단순한 물리적 흡착보다 이온 교환과 같은 화학적 흡착이 우세함을 의미한다. 고농도의 Cs 용액으로 반응시킨 Na-S-CMDS의 XRF/XRD 분석 결과, Na-S-CMDS 내 Na 함량은 감소하고 흡착 전 존재하던 erdite (NaFeS2·2(H2O))가 관찰되지 않는 것을 통해, Na+과 Cs+ 사이에서 활발한 이온 교환 반응이 진행되었음을 알 수 있었다. XPS 분석 결과, Na-S-CMDS에서 Cs와 S 사이의 강한 결합 작용이 관찰되었으며, 이러한 Cs와 S(또는 S-복합체)내 결합에너지 감소도 Na-S-CMDS의 Cs 흡착능을 증가시키는 요인으로 판단되었다. 본 연구를 통해 기존에 폐기물로 처리되었던 석탄광산배수슬러지를 개량하여 제조한 Na-S-CMDS는 기존의 Cs 흡착제보다 제조 비용이 저렴하고, 해수 및 지하수와 같이 이온 강도는 높지만 Cs 농도가 낮은 대규모 오염 수계에서도 Cs 흡착능이 높게 유지되어, 현장에서 효과적인 Cs 흡착제로 사용할 수 있을 것으로 기대한다.
고연소도 경수로사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 $1,500^{\circ}C$의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기 에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 $800{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 $1,100{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$로서, 산화에 의한 사용후핵 연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵 연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵 연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다.
처분장에서 지하수로 쉽게 유출될 수 있는 방사성 핵종들의 양을 예측하기 위하여 국내 PWR 사용후핵연료 팰렛들의 갭(gap) 및 입계에 있는 용해성 원소들의 재고량을 측정하였다. 연소도가 $45{\sim}66$ GWD/MTU를 갖는 연료봉에서 얻은 펠렛들에서 세슘의 갭 재고량이 $0.85{\sim}1.7%$M로 나타났으며, 이는 핵분열 생성기체 유출률의 $1/6{\sim}1/3$에 해당하였다. 그러나 핵분열 생성기체 유출 률이 1%이하인 연료봉에서 취한 40 GWD/MTU이하의 연소도를 갖는 펠렛들의 경우, 세슘의 갭 재고량들을 핵분열 생성기체 유출률과 연관시키기는 곤란하였다. 갭 및 입계내 스트론튬의 재고량은 동일 연료봉내 펠렛에서는 크게 다르지 않았으며, 요오드의 갭 재고량은 핵분열 생성기체 유출률보다 작거나 유사한 값을 갖는 것으로 평가되었다.
원자력시설(原子力施設)로부터 방출(放出)될 수 있는 방사성물질(放射性物質)의 하나인 $Cs^{137}$을 토양(土壤)에 처리하여 수도(水稻)에 의한 흡수(吸收)와 그 분포(分布)에 미치는 가리비료(加里肥料)와 Cs담체의 영향을 조사하여 다음과 같은 결과(結果)를 얻었다. 1) 시험토양(試驗土壤) 10㎏에 20 ${\mu}$Ci수준(水準)까지의 $Cs^{137}$처리에서도 수도생육(水稻生育)에 어떤 영향을 볼 수 없었다. 2) 가리(加里)첨가에 따라서 수도(水稻)의 수양(水稻)과 수도체내(水稻體內) K함양(含量)이 증가(增加)하였으나 Ca, Mg의 함양(含量)은 감소(減少)되었으며 수도(水稻)의 $Cs^{137}$흡수(吸收)도 크게 억제(抑制)되었으나 Cs담체첨가는 $Cs^{137}$흡수(吸收)를 증가(增加)시켰다. 3) 수도체내(水稻體內) K와 $Cs^{137}$의 부위별(部位別) 분포(分布)는 동일한 경향으로서 일반적으로 이들 두 원소의 함량은 줄기에서 가장 높았고 다음이 잎, 왕겨, 종실, 현미의 순서였다. 그러나 $Cs^{137}$/K의 함양비(含量比)는 수도체(水稻體) 각 부위(部位)에서 일정치 않았으며 현미와 왕겨등의 종실에서 높았고, 잎과 줄기에서 더 낮았다. 4) 수도(水稻)의 $Cs^{137}$흡수률(吸收率)은 K첨가 증가에 따라서 크게 감소(減少)되었는데 K무첨가구에서는 $0.02{\sim}0.47%$ 범위있고 최고첨가구 (16 ㎏/10a)에서는 $0.01{\sim}0.04%$ 범위였다. 또한 담체첨가구에서의 흡수률(吸收率)은 $0.03{\sim}0.23%$였고 담체무첨가구에서는 $0.01{\sim}0.10%$범위였다. 5) 재배토양(栽培土壤)의 pH와 치환성(置換性) K가 낮은 토양(土壤)에서 수도(水稻)의 $Cs^{137}$흡수(吸收)가 높았으며, 토양(土壤) pH와 치환성(置換性) K가 증가(增加)됨에 따라 흡수(吸收)는 감소(減少)되었고 토양(土壤)의 양(陽)이온 치환능(置換能)과 점토함량이 높으면 수도(水稻)의 $Cs^{137}$흡수(吸收)도 증가되었다.
1950년대(年代)의 핵실험(核實驗)에 의(依)하여 생긴 방사능(放射能) 동위원소(同位元素)는 토양(土壤)이나 퇴사(堆砂)에 다양(多樣)하게 포함(包含)되었다. 이들 방사성(放射性) 동위원소(同位元素) 중(中)에서 $^{137}Cs$은 미세토양(微細土壤) 입자(粒子)에 고착(固着)하는 성질(性質)이 크고 방사능(放射能)의 발산량이 많고 균일(均一)하기 때문에 퇴사과정(堆砂過程)을 평가하는데 이용(利用)이 가능(可能)하다. 미국 Louisiana 주(州) Larto호(湖)에서, 낙진(落塵)된 $^{137}Cs$에 의(依)해 1958년(年) 이내로 퇴사속도(堆砂速度)를 측정(測定)한 바에 의(依)하면 연평균(年平均) 1.6~3.1cm로 퇴사(堆砂)되고 있으며, 가장 많이 퇴사(堆砂)된 곳은 70cm까지 퇴사(堆砂)되었음이 밝혀졌다. 또한 해를 거듭할수록 퇴사(堆砂)되는 율(率)이 적어지고 있으며, 퇴사(堆砂)의 입도분포(粒度分布)는 호수(湖水) 전체에 거의 $20{\mu}$이하(以下)의 미세입자(微細粒子)가 분포(分布)하고 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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