대표적인 내분비계 교란물질인 프탈레이트의 이용실태, 위해성, 규제현황 및 이를 대체하여 사용되는 대체가소제 및 대체플라스틱소재들의 특성을 정리하였다. 프탈레이트는 대표적인 내분비계 장애물질 중 하나로 경구 또는 호흡과 피부를 통해 체내에 침투해 여성호르몬 및 남성호르몬과 갑상선호르몬이 작용을 교란하는 것으로 알려졌다. 특히, 태아의 발달 저하, 성체의 생식능력 저하, 암 유발 이외에도 신경발달 저하 및 정신질환까지도 프탈레이트 노출과 연관이 있음이 보고되었다. 각종 플라스틱 제품, 안료, 화장품 등 일상생활 곳곳에 광범위하게 사용되던 프탈레이트는 규제가 이뤄짐에 따라 여러 종류의 대체가소제들이 사용되고 있으며 가소제를 사용하지 않는 플라스틱 대체소재들이 개발되고 있다. 이들 대체가소제 및 대체소재들의 내분비 교란 및 위해성이 새로이 제기되고 있으며, 프탈레이트 만큼 구체적으로 안전성 평가가 이뤄지지 않았으므로 결코 안전하다고 할 수 없다. 또한 대체가소제 및 대체소재들의 물성적 한계와 낮은 가격경쟁력은 재고되어야 한다. 본 소고에서는 in vitro, in vivo 및 in silico 시험을 통해 알려진 프탈레이트 대체가소제 및 대체소재들의 안전성 자료들을 정리하여 안전성에 대한 의문을 제기함과 동시에 바람직한 대체재 발굴을 위한 가이드라인를 제시하고자 하였다.
Objectives: Phthalates, which are widely used as plasticizers, have been recognized as endocrine disruptors. In the present study, we provided information on the regulation of these chemicals and summarized the information available on their detection and toxicity in children's products and those of their alternatives. Methods: The regulatory frameworks related to phthalates in children's products in Korea, the United States (US), and the European Union (EU) were compared. Data on the detection concentration of 16 phthalates and seven phthalate alternatives that could be used in polyvinyl chloride (PVC) plastic products for children as well as on their toxicity classification and endocrine disruption toxicity were collected from the literature. Results: Korea adopted US and EU chemical standards for six phthalates (DEHP, BBP, DBP, DINP, DIDP, and DNOP), but not others (e.g., DIBP, DPP, DHP, and DCHP). Among the ten phthalates and seven substitutes for which regulatory standards were not determined, DIBP, DHP, DEHA, DIBA, DINA, and DEHT were detected in children's products made from PVC plastic. DIBP and DHP, which have a reproductive toxicity classification of 1B, were frequently detected in PVC toys. The reproductive toxicity, estrogenicity, and anti-androgenic activity of the unregulated phthalates and their alternatives have been reported in diverse in vitro and in vivo assays. Conclusion: The use of unregulated phthalates and their substitutes in children's products is increasing. Further monitoring and toxicological information on phthalate alternatives is required to develop proper management plans.
Phthalates and di-2-ethylhexyladipate are both widely used as industrial chemicals and exposure high levels over long periods of time can cause toxicity, estrogenic responses and endocrine disruption properties in both humans and animals. So far, their global monitoring in environmental matrices has been performed continuously. A developed method, including modified SPEED'98 (Japan Environment Agency) and USEPA was established for simple and rapid determination of phthalates and di-2-ethylhexyladipate in various matrices. This method was applied to explore the distribution levels in domestic environmental media such as water, soil and sediment. Eight phthalates (DEP(di-ethyl), DEHP(di-[2-ethyl-hexyl]), DprP (di-propyl), DBP(di-n-butyl), DPP(di-n-pentyl), DHP(di-n-hexyl), DCHP(di-cyclohexyl), BBP(butyl benzyl) and Adipate (di-2-ethylhexyl adipate) were investigated by seasonal sampling(spring, autumn) at 24 domestic sites. Phthalates and adipate were not detected in water samples and DEP, DBP, and DEHP were mainly detected in soil and sediment samples. The concentrations of DEP and DBP excluding DEHP in spring were higher in soil than those of sediment. Total concentrations of phthalates were significantly decreased in autumn for both soil and sediment.
Biodegradation of endocrine-disrupting phthalates [diethyl phthalate (DEP), dimethyl phthalate (DMP), butylbenzyl phthalate (BBP)] was investigated with 10 white rot fungi isolated in Korea. When the fungal mycelia were added together with 100 mg/l of phthalate into yeast extract-malt extract-glucose (YMG) medium, Pleurotus ostreatus, Irpex lacteus, Polyporus brumalis, Merulius tremellosus, Trametes versicolor, and T. versicolor MrP1 and MrP13 (transformant of the Mn-repressed peroxidase gene of T. versicolor) could remove almost all of the 3 kinds of phthalates within 12 days of incubation. When the phthalates were added to 5-day pregrown fungal cultures, most fungi except I. lacteus showed the increased removal of the phthalates compared with those of the non-pregrown cultures. In both culture conditions, p. ostreatus showed the highest degradation rates for the 3 phthalates tested. BBP was degraded with the highest rates among the 3 phthalates by all fungal strains. Only 14.9% of 100 mg/I BBP was degraded by the supernatant of P. ostreatus culture in YMG medium in 4 days of incubation, but the washed or homogenized mycelium of P. ostreatus could remove 100% of BBP within 2 days even in distilled water, indicating that the initial BBP biodegradation by P. ostreatus may be attributed to mycelium-associated enzymes rather than extracellular enzymes. The biodegradation rate of BBP by the immobilized cells of P. ostreatus was almost same as that in the suspended culture. The estrogenic activity of 100 mg/I DMP decreased during biodegradation by P. ostreatus.
To investigate biomarker-based exposure to phthalates and related factors with demographics, 100 subjects who had participated in comprehensive health check-up were selected. We collected demographics through questionnaires and analyzed urine samples for 5 phthalates. Statistical likelihoods and regression methods were applied for data analysis using censored data. The highest levels of urine phthalates were 216$\mu\textrm{g}$/ml in di-isodecyl phthalate, 29.0$\mu\textrm{g}$/ml in di-butyl phthalate, 5.78$\mu\textrm{g}$/ml in di-(2-ethylhexyl) phthalate. The median values of di-(2-ethylhexyl) phthalate were 0.2340 $\mu\textrm{g}$/ml for male smokers, 0.0399 $\mu\textrm{g}$/ml for male non-smokers and 0.0085 $\mu\textrm{g}$/ml for female non-smokers, respectively. Di-(2-ethylhexyl) phthalate, benzyl butyl phthalate and di-isodecyl phthalate were higher in males than in females. In addition, mono-2-ethylhexyl phthalate was decreased with age. Our findings suggest that there might be significant demographic variations in exposure and/or metabolism of phthalates, and that health-risk assessment for phthalate exposure in humans should consider different potential risk groups.
본 연구는 프탈산 에스텔류에 대하여 생물시료 중에 존재하는 가장 일반적인 9종의 분석을 기체크로마토그래피-질량분석기-선택이온검색법에 의해 수행하였다. 생물시료는 유기용매로 추출하고 Florisil 컬럼을 사용하여 정제하였다. 프탈산 에스텔류는 전처리 과정 중 가장 쉽게 오염되는 물질로 생물시료의 경우 전처리 단계가 수질이나 저질시료보다 복잡해지므로 각 전처리 단계의 오염정도를 비교 분석하였다. 표준물질이 첨가된 생물시료에 본 연구에서 개발된 분석법을 적용하여 구한 회수율은 79 - 117%정도로 나타났다. 또한 프탈산 에스텔류의 정량의 정확도, Florisil 컬럼 용리패턴, 검출한계 등을 조사하였다.
Phthalates are widely used as plasticizers to impart softness and flexibility to normally rigid polyvinylchloride products. However, there are not much studies jar dermal and ocular irritation toxicity of phthalates. So we investigated the skin or eye irritation effect of some phthalates which was not reported. The primary skin irritation of diethyl phthalate (DEP), diisodecyl phthalate (DIDP), diisononyl phthalate (DINP), dipropyl phthalate (DPP) and dipropyl phthalate (DPrP) was studied. The ocular irritation of dibutyl phthalate(DBP), DIDP, DINP, DPP and DPrP was also studied. DEP, DIDP, DINP, DPP, and DPrP were found to be non-irritating to the skin of the test animals. DBP, DIDP, DINP and DPP were found to be non-irritating to the eye of the rabbits. DPrP caused the slight irritations to the eye in 1 or 2 days after treatment but irritation of the animals was soon recovered.
Thousands of new chemicals have been introduced to environment during last decades. Many of them and common consumer products have been shown to be the endocrine disrupting chemicals. One such chemical group is the phthalates, used in soft poly vinyl chloride (PVC) material and in a huge number of consumer products. The prevalence of these modem chemicals have a remarkable increase. Approximately 3.5 million tons of the main phthalate, di-(2-ethylhexyl) phthalate (DEHP), are produced annually worldwide and indeed, DEHP is considered a ubiquitous environmental contaminant. It has been demonstrated that high doses of phthalate can adversely affect adult and developing animals. In this review, we critically discuss the conclusions of recently original research papers and provide an overview of studies on reproductive disrupting effects of phthalates. In addition, we review the reproductive toxicity data of phthalates in some in vitro research and in both male and female reproductive systems in experimental and domestic animals. Finally, we point out some critical issues that should be addressed in order to clarify the implication of phthalates for human reproduction.
Background: Few studies have evaluated the exposure to phthalates via inhalation of floor dust in children's living areas. Objectives: This study evaluated the concentration and exposure level of phthalates emitted from indoor floor dust in children's living areas. Methods: This study utilized the results of a survey conducted by the Ministry of Environment in 2019. Indoor dust was collected from 150 households with children aged 3~7 and 67 daycare centers or local children's centers by using vacuum cleaners. It was analyzed by gas chromatography mass spectrometry. Six types of phthalates were analyzed: Bis (2-ethylhexyl) phthalate (DEHP), Dibutyl phthalate (DBP), Benzyl butyl phthalate (BBP), Di-N-octyl phthalate (DNOP), Diisononyl phthalate (DINP), Di -isodecyl phthalate (DIDP). Results: The medians of DEHP concentrations were 1,028 and 1,937 mg/kg in homes and daycare centers, respectively. The median and maximum values of daily intake were calculated by applying the median and 95th percentile values (the upper 5% of the total concentration) in dust measured in the homes. The DEHP median value was 1.6 ㎍/kg/bw/day, and a maximum A value of 7.8 ㎍/kg/bw/day was calculated. When the childcare center values were applied, the median daily intake of DEHP was 3.1 ㎍/kg/bw/day and the maximum value was 29.2 ㎍/kg/bw/day. As a result of calculating the daily intake by integrating the values of home and childcare facilities, the median and maximum values of daily intake were 1.9 and 10.9 ㎍/kg/bw/day, respectively. Conclusions: This study derives phthalate concentrations among the floor dust in homes and childcare facilities where children mainly spend time, and suggests their intake of phthalates through this. In particular, it was newly suggested that the phthalate concentrations in homes and childcare facilities are different, resulting in differences in intake.
프탈레이트는 화장품 원료로서 사용되지 않지만 네일락카, 헤어스프레이 제품류 등에는 혼입 또는 오염에 의해 제품 중에서 검출되어 시민단체 등에 의해 지속적인 안전성 문제가 제기되고 있기에 이들 제품에 대한 정확한 함량분석은 매우 중요하다. 그러나, 대부분의 프탈레이트 시험은 수질 또는 환경시료 등에서 다량의 유기용매로 추출/농축하여 가스크로마토그래피-질량분광분석기(GC-MS)를 사용하여 미량의 함량을 분석하는 방법으로 화장품 분석에 적용하기가 쉽지 않으며 화장품 분석에 적용되는 공인시험법도 아직까지 없는 실정이다. 또한 질량분석기의 가격, 시료전처리 및 기기유지관리에 소요되는 비용과 시간이 적지 않아 일반적인 품질관리에 적용하기엔 부담이 적지 않다. 특히 프탈레이트의 ppm 수준 이하 농도 분석시에는 기기 및 기구, 시약 등의 오염에 의해 분석결과 수치가 높게 나타나는 문제점으로 인해 정확한 분석기술과 분석경험이 매우 중요하다. 이에 본 연구에서는 네일락카와 헤어스프레이 제품 분석에 적합하며 품질보증(quality-assurance ; Q.A)을 위한 시험에도 유용하도록 저비용의 범용적인 기기를 사용하면서 ppm 농도의 프탈레이트를 빠른 시간에 분석할 수 있는 방법을 설계하였다. 이 방법은 유기용매 사용량을 최소화하여 친환경적이며, 시료전처리 시간과 단계를 줄여 오염의 가능성을 최소화하며 저비용의 가스크로마토그래피-불꽃이온화검출기(GC-FID)를 사용하여 제품 내 $2{\sim}50{\mu}g/g(ppm)$ 농도의 프탈레이트를 검출하는 분석법으로 관련업체에서 매우 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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