압축천연가스 자동차에서 배출되는 메탄의 산화를 위한 Pd 촉매의 특성을 조사하였다. 알루미나에 담지된 Pd 촉매와 La과 Ce의 조촉매가 첨가된 촉매들을 함침법으로 제조하였다. 메탄산화 반응은 U-튜브 흐름 반응기에서 공간속도(GHSV)가 $72000h^{-1}$이고 반응온도가 $200{\sim}800^{\circ}C$ 범위에서 실험을 수행하였다. 촉매는 XRD, XPS, BET 표면적 및 수소화학흡착 실험에 의하여 특성화되었다. $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매 제조시 전구체로 $Pd(NO_3)_2$를 사용하고 $600^{\circ}C$로 소성하였을 때 $CH_4$ 산화의 활성이 가장 높았다. 소성된 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매에서 palladium은 대부분 PdO로 존재하였으며, 이것의 메탄 산화 반응 활성이 환원된 촉매에 대부분 존재하는 Pd 금속 보다 높았다. 넓은 범위의 redox ratio에서 실험을 반복하면 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 활성이 감소하고 높은 활성을 보이는 window 영역이 좁아지는 특성을 보였다. 조촉매로 Ce가 첨가된 촉매는 오히려 메탄 산화 활성이 감소하였으며, 조촉매로 La 이 첨가된 $Pd/La/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매는 담체와 Palladium의 열적 안정성이 향상되어 $1000^{\circ}C$에서 aging된 후에도 우수한 활성을 보였다. 또한 $Pd/La/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 NO에 의한 $CH_4$ 제거 반응 특성에서 산소가 존재하지 않는 경우 redox ratio가 1.2 근처에서 메탄이 모두 제거되었으나 산소가 존재하면 메탄 제거율이 크게 감소하였다.
Journal of information and communication convergence engineering
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제7권1호
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pp.72-77
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2009
Three different procedures for adding Pd compounds to $SnO_2$ particles have been investigated. These processes are: (1) coprecipitation; (2) dried powder impregnation; and (3) calcined powder impregnation. The microstructures of $SnO_2$ particles have been analyzed by X-ray diffraction (XRD), Brunauer-Emmett-Teller (BET), scanning electron microscope (SEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). In the coprecipitaion method, the process does not restrain the growth of $SnO_2$ particles and it forms huge agglomerates. In the dried powder impregnation method, the process restrains the growth of $SnO_2$ particles and the surfaces of the agglomerates have many minute pores. In the calcined powder impregnation method, the process restrains the growth of $SnO_2$ particles further and the agglomerates have a lot more minute pores. The sensitivity ($S=R_{air}/R_{gas}$) of the $SnO_2$ gas sensor made by the calcined powder impregnation process shows the highest value (S = 21.5 at 5350 ppm of $C_3H_8$) and the sensor also indicates the lowest operating temperature of around $410^{\circ}C$. It is believed that the best result is caused by the plenty of minute pores at the surface of the microstructure and by the catalyst Pd that is dispersed at the surface rather than the inside of the agglomerate. Schematic models of Pd distribution in and on the three different $SnO_2$ particles are presented.
고정층 상압 흐름 반응기에서 메탄의 부분산화반응를 수행하여 메탄으로부터 수소제조 위한 촉매의 활성도를 평가하였고, BET, XPS, XRD를 사용하여 촉매의 특성을 분석하였다. Pd(5)/Ti-SPK과 Pd(5)/Zr-SPK 촉매의 BET 표면적, Horvath-Kawaze의 기공부피와 기공폭, t-플롯 미세기공 면적과 부피는 각각 $284m^2/g$, $0.233cm^3/g$, 3.9 nm, $30m^2/g$$0.015cm^3/g$과 $396m^2/g$, $0.324cm^3/g$, 3.7 nm, $119m^2/g$, $0.055cm^3/g$이었다. 촉매는 히스테리시스가 잘 발달된 IV형 임을 $N_2$-흡착등온선으로부터 확인할 수 있었다. XPS분석으로부터 SPK에 Ti와 Zr이 부분 치환된 Ti-SPK과 Zr-SPK의 Si 2p과 O 1s 피크는 SPK의 Si 2p와 O 1s 피크 보다 낮은 결합에너지 쪽으로 화학 이동함을 알 수 있었고, 촉매표면의 Pd의 산화상태는 $Pd^0$와 $Pd^{+2}$이었다. XRD의 결정 피크는 반응 전에 무정형인 촉매가 반응 후에는 결정상으로 변함을 보여주었다. Pd(5)/Ti-SPK과 Pd(5)/Zr-SPK 촉매의 메탄의 전화율과 수소의 선택도는 973 K, $CH_4/O_2$ = 2, GHSV = $8.4{\times}10^4mL/g_{cat}{\cdot}h$. 반응조건에서 각각 77, 84%와 78, 72%이었고, 반응 시작 후 3일까지도 촉매의 활성이 거의 일정하게 유지되었다. Pd(5)/Ti-SPK과 Pd(5)/Zr-SPK 촉매는 메탄의 부분산화반응에서 활성도와 열 안정성 및 물리화학적 성질이 우수하였다.
USY 제올라이트에 이원계의 Pd-Cu 복합촉매를 담지하여 FT-IR 분석기로 밀폐계에서 촉매의 표면반응특성을 조사하였다. 700 ppm의 톨루엔 연소반응은 고정반응기를 이용하여 $80{\sim}220^{\circ}C$에서 수행하였으며 톨루엔을 GC로 분석하였다. 촉매활성은 Pd-Cu/USY > Pd/USY > PdO-CuO/USY > PdO/USY > $PdO/Al_2O_3$의 순서임을 알 수 있었다. 저온연소반응에서 수분이 촉매의 활성에 미치는 영향을 관찰하였고 공기의 공급변화를 통하여 촉매표면에 있는 결정격자의 산소가 반응에 참여 여부를 조사하였다. 환원된 촉매들은 톨루엔의 연소활성에너지로 인해 산화된 촉매에 비해 활성이 높았다.
It is well-known that adjacent Pd-MILC enhanced the rate of Ni-MILC. And the phenomena can be explained by tensile stress propagation between amorphous silicon and Pd silicide which is catalyst of crystallization. In this study, we modified tensile stress by changing geometry of amorphous silicon to prove that there is a direct relation between tensile stress and Ni-MILC rate enhancement. When the tensile stress concentrated, the Ni-MILC rate was enhanced more(14.5 ${\mu}m/hr$) by Pd-MILC while the conventional Pd-MILC enhanced Ni-MILC rate was 11 ${\mu}m/hr$. As the result we can be sure that the tensile stress causes the enhancement of Ni-MILC rate.
직접 메탄올 연료전지는 휴대용기기의 전원으로써 기대되고 있다. 그러나 메탄올의 crossover, 느린 산화반응과 같은 몇 가지 해결해야 할 문제점을 갖고 있다. 이에 메탄올을 대체할 연로로서 이론적으로 높은 기전력 (1.45 V)을 갖는 개미산이 제안되었다. 본 연구에서는 직접 개미산 연료전지에 대한 이전 연구를 바탕으로 개미산 연료전지에 우수한 성능을 나타내는 촉매를 개발하고자 하였다. 기존의 연구에서 Pt-Pd/C 촉매가 개미산에 대해 우수한 산화반응을 보이며 높은 OCP를 나타내어, 본 연구에서는 deposition method을 이용하여 Pt-Pd 촉매를 제조한 후 그 특성을 조사하였다. Pt-Pd 촉매는 이전의 연구에서 우수한 성능을 나타낸 Pt-Pd 촉매보다 상온에서 2배 이상의 우수한 성능을 나타내었다.
The system which employs iron, palladium, molecular oxygen and hydrogen as a model mono-oxygenase, has been investigated to develop a new method for selective cyclohexane oxidation uner mild conditions. This system provides much higher yield and selectivity for the formation of cyclohexanol and cyclohexanone compared to that of the existing industrial method. When the catalytic system, FeCl2-Pd/alumina, was employed, the oxidation system required acetone as a solvent to be efficient and acidifying the solvent by a little addition of acetic acid or HCl made the system more efficient. The Pd catalyst was recyclable without a significant deactivation but the recycling of ferrous chloride showed the decrease in the activity. On the other hand, the heterogeneous catalytic system, Pd/Fe2O3 could be recovered easily and reused after drying treatment.
A catalytic burner was studied which can be used as a heater operated in medium temperature. Noble metal catalysts (Pd/NiO) were used, which were supported on alumina wash coated honeycomb. The maximum heat-resisting temperature of the catalyst is about 900.deg. C. Combustion efficiency of the catalytic burner reached more than 99.5 % at the excess air ratio above 1.25.NOx emissions were lower than 1.0 ppm at all operation conditions. The operation condition for a stable catalytic combustion was obtained. It was dependent on the catalyst thickness. The 30 mm thick catalyst showed the widest stable catalytic combustion region. Stable catalytic combustion region of 30 mm thick catalyst was the operation condition of excess air ratio 1.25 - 1.75 and heat flux 7 - 14 kcal/h center dot cm$^{2}$.
The model gas reaction tests were carried out to investigate the purification characteristics of methane on the exclusive catalyst for NGV. The experiment was conducted with the factors which affect the conversion efficiency of methane, such as Redox ratio, coexistence components of CO, MO, $H_2$O, precious metals and additives. The catalyst loaded with larger amount of pd and with additive La showed lower light-off temperature. In the presence of CO and NO, the conversion efficiency of methane was varied according to the kind of additive loaded. The conversion efficiency of methane was dropped for the catalyst loaded with La under lean air-fuel ratio, while it increased for the one loaded with Ti+Zr for the same condition. It was shown that the water vapor inhibited methane from oxidation by its poisoning on the surface of catalyst.
The aim of this study is to investigate advantages that the catalytically supported combustor can have. For this purpose, the catalytic combustor was prepared which consisted of the catalyst bed and the thermal combustor at the downstream of the catalyst bed. The catalyst bed consisted of two-stage. Pd catalyst was installed in the first stage of the catalyst bed, and Pt catalyst was placed in the second stage. Results showed that the catalytically supported combustion had some advantages. One was that auto-ignition occurred in the thermal combustor. This can give merit that an igniter is not necessary to start flame ignition. Other was that the catalytically supported combustion was stable for lean mixture. When combustion of lean mixture was not supported by surface reaction it became unstable so that big combustion noise was created. Therefore, it is desirable to support flame by catalytic surface reaction to obtain the stable combustion of lean mixture.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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