This study analyzed mycotoxins, aflatoxin B1, B2, G1, G2, fumonisin B1, B2, ochratoxin A and zearalenone, using LC-MS/MS and conducted risk assessment on 54 samples of seeds distributed in SeoulYangnyeongsi and the management status of extramural herbal dispensary facility. The matched calibration showed a good linearity as observed in 6 concentration levels(r2>0.999) as a result of method validation applied with Arecae semen. Limits of detection(LOD) and quantification(LOQ) were in the range of 0.02-0.11 ㎍/kg and 0.08-0.34 ㎍/kg, respectively. Recoveries also estimated, ranging from 65.1-99.7% with relative standard deviation(RSD) 0.5-6.3%. As a result of the method on 54 samples, mycotoxins were detected in 16 samples. Among them, two Thujae semen showed a degree of concentration that exceeded the aflatoxin specification. In the risk assessment, the human exposure safety standard values were calculated as ADI(Acceptable Daily Intake) for aflatoxin B1, fumonisin and zearalenone. Ochratoxin A was calculated as PTWI(Provisional Tolerable Weekly Intake). The MOE(Margine of Exposure) of aflatoxin B1 was in the range of 40.36-3536.88. And no items exceeded 100% in %TDI(Tolerable Daily Intake) and %TWI(Tolerable Weekly Intake) of fumonisin, zearalenone and ochratoxin A.
본 연구는 견과종실류 및 그 가공품을 대상으로 LC/MS/MS를 이용하여 aflatoxin (B1, B2, G1, G2), ochratoxin A, fumonisin (B1, B2), zearalenone을 동시 분석하여 오염 실태를 조사하였다. 연구 대상 106건 중 37건(35%)에서 곰팡이독소가 검출되었으며, 2항목 이상의 곰팡이독소가 동시에 검출된 경우는 8.5%로 조사되었다. Aflatoxin, ochratoxin A, fumonisin, zearalenone은 각각 0.08-1.45 ㎍/kg, 17.29 ㎍/kg, 1.16-14.89 ㎍/kg, 0.12-12.69 ㎍/kg의 농도범위로 검출되었다. 검출 빈도로 보면 zearalenone (23%), aflatoxin (13%), fumonisin (8%), ochratoxin A (1%) 순으로 높은 검출율을 보였다. 원물 형태인 견과류와 유지종실류는 각각 35%, 33%의 검출율을 나타내었고 이를 가공한 견과류가공품과 유지종실류가공품은 각각 44%, 46%의 검출율을 나타내어 가공 식품에서의 곰팡이독소 검출율이 10% 이상 높게 나타났다. 곰팡이독소는 물리화학적으로 안정한 물질로서 가공이나 조리 과정 중에도 그대로 남아있어 식품 원료에서의 곰팡이독소 관리가 더 중요할 것으로 판단된다.
2019년 1월부터 11월까지 서울약령시장에서 유통되는 식·약 공용 농산물 총 187건을 대상으로 곰팡이독소 동시다성분 SPE 컬럼으로 정제 후 LC-MS/MS로 분석하여 곰팡이독소 8종의 동시분석법 유효성을 검증하고, 확립된 분석법으로 곰팡이독소 오염도 파악 및 위해평가를 실시하였다. LC-MS/MS를 이용한 동시분석법의 유효성 검증은 매질효과, 직선성, 검출한계, 정량한계, 정확성 및 정밀성으로 하였다. 매질 보정 검량선의 상관계수(r2)는 0.9999이상의 우수한 직선성을 보였고, 검출한계는 0.02-0.11 ㎍/kg였고, 정량한계는 0.06-0.26 ㎍/kg였고, 회수율은 81.2-118.7%였고, 상대표준편차는 0.33-8.90%로 우수한 재현성을 나타냈다. 확립된 분석법으로 검사한 결과 기준이 설정된 아플라톡신은 B1이 1.18-7.29 ㎍/kg (기준: 총 아플라톡신 15.0 ㎍/kg이하, B1 10.0 ㎍/kg이하)으로 기준 이내로 검출되었고, 아플라톡신 B2, G1 및 G2는 검출되지 않았다. 기준이 미 설정된 곰팡이독소는 푸모니신(0.84-14.25 ㎍/kg) 오크라톡신 A (0.76-17.42 ㎍/kg) 및 제랄레논(1.73-15.96 ㎍/kg)이 검출되었다. 위해평가 결과 아플라톡신 B1의 1일 인체노출량은 0.00052 ㎍/kg b.w./day였고, 푸모니신 및 제랄레논의 일일섭취한계량 대비 각각 0.04%, 0.24%였고, 오크라톡신 A의 주간섭취한계량 대비 4.76%로 우리나라 국민들이 식·약 공용 농산물 섭취로 인한 곰팡이 독소 위해도는 안전한 것으로 평가되었다.
곡류의 도정은 곰팡이독소의 분포에 영향을 줄 수 있다. 보리에서의 도정효과를 조사하기 위해 트리코테씬과 제랄레논 독소에 오염된 겉보리 7점과 쌀보리 4점을 일반적으로 사용하는 도정 비율에 따라 도정하였다. 두 종류의 보리는 데옥시니발레놀과 아세틸 유도체(98.1-2,197.8 ㎍/kg), 니발레놀과 아세틸 유도체(468.5-3,965.1 ㎍/kg), 제랄레논(4.1-274.2 ㎍/kg) 등에 동시에 오염되어 있었다. 겉보리를 67%로 도정한 결과 데옥시니발레놀은 90.9%, 니발레놀은 87.7%, 제랄레논은 93.2%가 각각 감소하였다. 70%로 도정한 쌀보리의 경우는 데옥시니발레놀 88.6%, 니발레놀 80.2%, 제랄레논 70.1%이 각각 감소하였다. 두 보리 모두 데옥시니발레놀과 니발레놀의 아세틸 유도체는 100% 감소하였다. 그러나 보리겨는 도정 전 보리에 비해 곰팡이독소가 크게 증가하였다. 겉보리의 겨에서는 데옥시니발레놀, 니발레놀, 제랄레논이 각각 평균 357%, 252%, 169% 증가하였다. 이와 유사하게 쌀보리의 겨에서는 데옥시니발레놀, 니발레놀, 제랄레논이 각각 337%, 239%, 554% 증가하였다. 이러한 결과는 보리 낟알의 외피에 존재하는 곰팡이독소가 도정 과정을 통해 효과적으로 제거될 수 있음을 나타낸다. 그러나 도정을 통해 곰팡이독소가 낟알에서 겨로 집적됨에 따라 보리겨를 인축에 활용하기 위해서는 사전에 독소의 오염 수준을 확인할 필요가 있음을 보여준다.
Molds are eucaryotic, multicellular, multinucleate, filamentous organisms that reproduce by forming asexual and sexual spores. The spores are readily spread through the air and because they are very light-weight and tend to behave like dust particles, they are easily disseminated on air currents. Molds therefore are ubiquitous organisms that are found everywhere, throughout the environment. The natural habitat of most molds is the soil where they grow on and break down decaying vegetable matter. Thus, where there is decaying organic matter in an area, there are often high numbers of mold spores in the atmosphere of the environment. Molds are common contaminants of plant materials, including grains and seeds, and therefore readily contaminate human foods and animal feeds. Molds can tolerate relatively harsh environments and adapt to more severe stresses than most microorganisms. They require less available moisture for growth than bacteria and yeasts and can grow on substrates containing concentrations of sugar or salt that bacteria can not tolerate. Most molds are highly aerobic, requiring oxygen for growth. Molds grow over a wide temperature range, but few can grow at extremely high temperatures. Molds have simple nutritional requirements, requiring primarily a source of carbon and simple organic nitrogen. Because of this, molds can grow on many foods and feed materials and cause spoilage and deterioration. Some molds ran produce toxic substances known as mycotoxins, which are toxic to humans and animals. Mold growth in foods can be controlled by manipulating factors such as atmosphere, moisture content, water activity, relative humidity and temperature. The presence of other microorganisms tends to restrict mold growth, especially if conditions are favorable for growth of bacteria or yeasts. Certain chemicals in the substrate may also inhibit mold growth. These may be naturally occurring or added for the purpose of preservation. Only a relatively few of the approximately 100,000 different species of fungi are involved in the deterioration of food and agricultural commodities and production of mycotoxins. Deteriorative and toxic mold species are found primarily in the genera Aspergillus, Penicillium, Fusarium, Alternaria, Trichothecium, Trichoderma, Rhizopus, Mucor and Cladosporium. While many molds can be observed as surface growth on foods, they also often occur as internal contaminants of nuts, seeds and grains. Mold deterioration of foods and agricultural commodities is a serious problem world-wide. However, molds also pose hazards to human and animal health in the form of mycotoxins, as infectious agents and as respiratory irritants and allergens. Thus, molds are involved in a number of human and animal diseases with serious implication for health.
시중 유통 중인 견과류 109건에 대하여 5종의 곰팡이독소(총아플라톡신, 오크라톡신 A, 데옥시니발레놀, 제랄레논, T-2 독소)를 ELISA 진단 키트를 이용하여 분석하였다. 총 아플라톡신의 검출결과를 살펴보면, 총 109건 중 31건(28.4%)에서 검출되었고, 평균 검출양은 $3.92{\mu}g/kg$이었고, 범위는 $0.5-14.2{\mu}g/kg$의 검출량을 보였다. 오크라톡신 A의 경우, 109건 중 30건(27.5%)이 검출되었고, 검출된 견과류의 평균 검출량은 $1.78{\mu}g/kg$, 범위는 $N.D.-4.9{\mu}g/kg$의 검출량을 보였다. 제랄레논은 109건 중 36건(33%)이 검출되었고 평균 검출량은 $19.1{\mu}g/kg$ 이었고 $N.D.-124.4{\mu}g/kg$이 검출되었다. 이중 가장 많이 검출된 것은 카카오닙스로 $124.0{\mu}g/kg$이 검출되었다. 데옥시니발레놀 경우, 109건 중 22건(20.2%)이 검출되었고, 검출범위는 $2.0-140.0{\mu}g/kg$, 평균 검출량은 $26.2{\mu}g/kg$이었다. T-2 독소는 109건 중 22건이 검출되었으며, 검출범위는 $N.D.-192.0{\mu}g/kg$이고, 평균 검출량은 $55.91{\mu}g/kg$로 나타났다. 곰팡이독소가 1종 이상 검출된 견과류는 109건 중 76건(69.7%)였으며, 곰팡이독소 1종이 검출된 시료는 33건(30.3%), 2종은 24.8%(27건), 3종은 12.8%(4건) 그리고 4종이 검출된 시료는 1.8%인 2건이었다. 특히 곰팡이독소 4종(오크라톡신, 제랄레논, 데옥시니발레놀 및 T-2)이 검출된 것은 2건으로 호두에서 나타났다. 모니터링 결과 총아플라톡신의 경우, 국내 기준이하의 안전한 수준으로 검출되었으나 오크라톡신, 데옥시니발레놀, 제랄레논, T-2 독소 등의 곰팡이독소에 대한 기준이 없으므로 이에 대한 기준마련이 필요할 것으로 사료되며, 곰팡이독소의 동시 오염에 대한 연구와 더불어, 지속적이고 광범위한 오염실태조사가 이루어져야 할 것으로 판단된다.
이 논문에서는 2000년 이후 우리나라의 곡류와 곡류 가공품의 곰팡이독소 오염실태를 보고한 논문들을 작물별로 분석하였다. 보리, 쌀, 옥수수는 다른 곡류보다 많이 조사되었다. 모든 곡류와 곡류의 가공품에 공통으로 발생한 독소는 데옥시니발레놀과 제랄레논이었다. 니발레놀은 분석한 모든 시료에서 검출되었지만 보리, 쌀, 귀리에서 더욱 빈번하거나 주로 검출되었다. 푸모니신은 옥수수와 수수 외에 율무, 기장, 쌀에서도 검출되었다. 율무와 기장은 푸모니신과 제랄레논이 가장 빈번하게 검출되는 오염양상이 유사하였다. 가장 빈번하게 검출수준이 국내기준(최대기준)을 초과한 곰팡이독소는 제랄레논이었고 다음은 데옥시니발레놀과 아플라톡신 순이었다. 그러나 대부분의 오염수준은 각 곰팡이독소의 최대기준 미만이었다. 이 결과는 보리, 쌀, 옥수수, 수수, 기장, 율무 등이 다른 곡류에 비해 곰팡이독소 오염에 취약하며 따라서 이들 농산물의 지속적인 모니터링과 안전관리가 필요함을 보여준다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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