원동지역은 스카른형 다중금속 광상으로서, 최근에는 회중석을 포함하는 텅스텐 광체의 유망광구로 주목받고 있다. 본 연구는 관입암체와 스카른 광물에 대한 연대측정을 통하여 스카른 형성 시기에 대한 지질연대학적 정보를 제공하고자 한다. 원동 지역의 층서는 석탄기와 트라이아스기, 캠브리아기와 오르도비스기의 층으로 이루어져있다. SHRIMP U-Pb 연대측정으로 원동지역 일대에 분포하고 있는 관입암류인 석영반암($79.37{\pm}0.94$ Ma)과 장석반암암맥($50.64{\pm}0.44$ Ma)의 정치고결시기를 결정하였다. K-Ar 연대측정으로 거정질의 금운모($49.1{\pm}1.1$ Ma), 괴상의 금운모($49.2{\pm}1.2$ Ma), 스카른광물과 공생하는 금운모($49.9{\pm}3.6$ Ma), 그리고 열수변질작용의 산물인 일라이트($48.3{\pm}1.1$ Ma)의 생성시기를 밝혀내었다. 열수 변질된 석영반암에서의 SHRIMP U-Pb 연대는 59.7~38.7 Ma까지 다양한 연대분포를 보이는데, 저어콘의 조직과 관련하여 메타믹티제이션(metamictization) 받은 저어콘 조직에서는 Pb 손실이 발생하여 연대 신뢰도가 떨어지는 반면, 용해-침전작용을 받은 부분의 연대 값은 동위원소 재평형 작용의 가능성이 있어 또다른 열수변질시기 혹은 화성활동시기에 대한 정보를 제공할 수 있다. 연대측정 결과와 광물 공생관계, 그리고 야외조사에서 확인된 석영반암 내 혹은 균열대에 발달해 있는 스카른용액 침투흔적으로 볼 때, 연구지역에서의 중석 스카른 광화시기는 약 50 Ma일 가능성이 높지만, 스카른 광체 선후관계 및 장석반암과 스카른 광체의 지질학적 연관관계에 대한 연구가 추가적으로 이루어져야 할 필요가 있다.
For obtaining the basic data for establishing plan on the conservation of the Gameunsa 3-story and Naweonri 5-story Pagodas located at the Kyeongju city, the characteristics of the rock and weathering phenomena have been investigated. The former consists of quartz-rlch granite containing small amount of biotite, and the latter of alkali granite with abundant perthite, These rock phases are nearly identical to the marginal phase of medium-grained hornblende-biotite granodiorite and alkali granite respectively, which are distributed around the Kyeongju city. The rock weathering may be governed mainly by chemical weathering of feldspar following physical segregation of quartz grains and pervasive moss. The feldspar easily dissolve In the solution with pH<7 to precipitate clay mineral such as a kaolinite as a secondary phase on the feldspar surface. However, the chemical weathering of feldspar may continue when the surface is washed by the rain according to removal of the reprecipitated phase. On forwarding, the weathering may be greatly Influenced by the acid rain. Exfoliation and weathering along igneous lineation resulting in exfoliating along the structural line are the characteristic weathering phenomena. Also the secondary small cracks are irregularly developed on the rocks due to different strain on places by the overall structural unbalance of the pagodas. Along these cracks, the rain water intrudes deeply into the rocks and weathering occurs intensively compared to other parts. Weathering may be artificially promoted by the grinding or sculpturing when the pagodas were made. Because it may influence on the physical properties of the rocks as well as destruct the surface of the feldspar crystals, the major constituents of the rocks, it results in providing the environment of easy chemical weathering along time. For conservation, the pagodas must be structurally balanced by compacting the soil basement and supplementing rocks on the destroyed part. On the exfoliated part it is better not to be artifically treated as using cementing material. But the cracks may be filled up by cementing material to avoid the intrusion of acidic water. To supplement the rocks on the destroyed part, it may be better to use similar rock phases from identical biotite granite and alkali granite masses around the Kyeongju city.
액티나이드(actinide)의 지질물질로의 수착은 핵에너지와 핵무기 개발로 인하여 인위적으로 자연환경에 노출된 핵종 원소의 이동성과 생물이용가능성을 낮추어 줄 수 있을 것으로 기대된다. 3가의 액티나이드 이온은 3가의 란타나이드(lanthanide) 이온과 유사한 화학적 성질을 띠므로, 3가 액티나이드의 산화광물 표면수착량은, 중성 또는 약한 산성의 pH 상태에서 3가의 란타나이드처럼, 인산염 이온(${PO_4}^{3-}$) 이 수착된 상태에서 크게 증가될 것으로 사료된다. 본 연구에서는 3가액티나이드 이온의 화학적 동족체인 3가 유로피움 이온($Eu^{3+}$)이 인산염이 수착된 상태의 뵈마이트 (${\gamma}$-AlOOH; boehmite) 표면에 수착되는 삼성분 수착계를 X선 흡수분석(EXAFS)을 통하여 관찰하였다. Eu X-선 흡수분석은 Eu-$PO_4$-뵈마이트 삼성분 수착계에서 뵈마이트 표면에 $EuPO_4$ 표면침전물이 형성되는 것을 지시하여 준다. 인산염이 뵈마이트 표면에서 $EuPO_4$ 표면침전물을 형성할 뿐 아니라 두자리 단핵 표면착물을 형성한 것을 P X-선 흡수분석을 통하여 확인하였다.
제강슬래그를 이용한 광물탄산화 공정 이후 발생하는 잔사슬래그의 비소(As) 제거 기작 규명을 위해, 전로제강슬래그(blast oxygen furnace slag: BOF)에 직접 및 간접탄산화 공정이 각각 적용된 두 종류의 잔사슬래그를 대상으로 실험실 규모의 실험을 실시하였다. 광물탄산화 공정은 잔사슬래그의 화학적-광물학적 조성변화, 용출수의 pH 저감, 표면 미세공극 형성 등 기존 제강슬래그의 특성을 변화시키는 것으로 밝혀졌다. 다양한 pH 범위의 As 인공오염수(초기농도: 203.6 mg/L)에 잔사슬래그를 반응시킨 배치실험에서, RDBOF (직접탄산화 후 BOF)는 초기 pH가 감소할수록 As 제거효율이 증가하는 경향을 보이며 초기 pH가 1인 환경에서 99.3%의 As 제거효율을 나타냈다. 이는 RDBOF 표면을 피복하던 CaCO3가 낮은 초기 pH 환경에서 용해되어 RDBOF 표면에서 철산화물의 노출 면적을 증가시킴으로 인해, 철산화물의 As 음이온 표면 흡착을 촉진한 것에서 기인한 것으로 판단되었다. 반면 RIBOF (간접탄산화 후 BOF)는 초기 pH가 높은 환경일수록 As 제거효율이 증가하며 초기 pH 10의 As 오염수에서 70.0%의 가장 높은 As 제거효율을 보였다. RIBOF의 영전하점(pH 4.5)을 고려할 때, 초기 pH 4-10 조건에서 음전하를 띠는 RIBOF의 표면에 As 음이온의 전기적 인력에 의한 표면 흡착은 발생하기 어려울 것으로 예상되었다. 다만 수용액 내 용존하는 Ca2+, Mn2+, Fe2+와 같은 2가 양이온들에 의해 As 음이온이 RIBOF 내 철산화물에 간접적으로 고정되는 양이온 가교효과(cation bridge effect)가 발생하였고, 초기 pH가 높은 환경일수록 슬래그 표면이 더 강한 음전하를 띠며 양이온 가교효과가 가속화되어, 결과적으로 많은 As가 흡착된 것으로 판단되었다. 하지만 강알칼리 (pH 10-11 이상) 조건에서는 RIBOF 표면에 생성된 칼슘침전물이 철산화물을 피복함으로써 철산화물에 의한 As 음이온 표면 흡착을 저해하는 현상이 발생하였다. 또한 배치실험 이후 회수된 잔사슬래그에 TCLP 시험을 수행한 결과, RDBOF와 RIBOF 모두 2% 미만의 As 탈착률을 보여 안정적인 형태로 As가 고정되어 있음이 확인되었다. 본 연구 결과를 통해, 잔사슬래그가 기존에 As 제거제로 활용되던 제강슬래그의 단점인 수계의 급격한 pH 상승을 억제하는 동시에, 높은 As 제거효율 및 안정성을 나타내는 저비용-친환경의 As 제거제로서의 활용 가능성을 입증하였다.
기존의 연구를 통해 Fenton's reagent(FR)를 이용하여 MTBE의 제거가 가능하며, 그러나 중성 pH영역에서는 철이온이 수산화물로 침전되어 반응성이 낮아지므로 FR만을 이용한 처리는 높은 수소이온 농도조건(pH $3{\sim}4$)이라는 제약으로 인해 직접적인 토양 및 지하수의 MTBE 오염처리에 있어 여러 가지 어려움이 있다. 이에 본 연구에서는 효과적인 처리를 위하여 NTA, oxalate, acetate 등의 chelating agent가 철이온과 반응하여 생성된 착화합물을 이용하는 modified Fenton reaction을 도입하여 중성 pH영역에서도 철이온이 안정화되어 높은 분해효율을 나타낼 수 있도록 하였다. MTBE의 분해경향은 chelating agent의 종류와 농도, 철이온 농도 그리고 pH 변화에 따라 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 가장 적합한 착화합물을 선택하기 위하여 총 6개의 chelating agent(citrate, oxalate, succinate, acetate, NTA, EDTA)를 실험한 결과, 처리효율과 chelating agent의 생분해도, 독성 등을 고려하여 최종 3가지 종(oxalate, acetate, NTA)이 선정되어 이후의 실험에서는 위의 3종만을 chelating agent로 이용하였다. 동일한 실험조건($H_2O_2$ : 5%, chelating agent : 6 mM, $Fe^{3+}$ : 2 mM, pH 7)하에서의 적용성 평가한 결과, Fe-NTA가 반응시작 30분만에 99.9%의 가장 높은 제거효율을 나타내었다. Oxalate의 경우, NTA보다는 그 분해효율이 낮으나 다른 chelating agent보다 상대적으로 높은 효율(24시간 후 최대효율 : 91.3%)을 보여주며, acetate를 이용한 경우도 본 실험에서 좋은 결과(24시간 후 최대효율 : 75.8%)를 나타내었다. 또한, 적정 철이온의 농도는 oxalate가 chelating agent로 이용되면 철이온 농도가 3 mM일때 가장 큰 분해효율을 보이며, acetate의 경우는 5 mM까지 농도가 증가함에 따라 그 효율도 조금씩 증가하는 것으로 나타났다. 이와같이 MTBE의 in-situ remediation을 위한 modified Fenton 공정은 철이온을 중성 pH영역에서 안정화시켜 실제 토양에 적용하였을 때, 높은 분해효율을 얻을 수 있으며, 경제적인 자체 생분해도가 높은 저분자 유기산을 이용하였으므로 생물학적 처리와 연계를 가능하게 해주는 장점을 나타낸다. 또한 토양 내 존재하는 철광석을 촉매로 이용할 경우, 주입되는 철이온 없이도 $H_2O_2$에서의 hydroxyl radical 생성을 증가 시킬 수 있으므로 보다 경제적이고 친환경적인 처리기법을 도출해 낼 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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