Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
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v.20
no.5
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pp.655-662
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2004
An adsorption process to recover the pure $CH_4\;and\;CO_2$ from its mixture was examined. In this study, activated carbon fibers were used as a selective adsorbent. The activated carbon fibers has 78~94% micropore volume and 10.5~20.3${\AA}$ narrow pore size, and showed high adsorption rate and the good selectivity for $CO_2$ under the ambient pressure. The ACF with high surface area showed short mass transfer zone and long breakthrough time and, its adsorption capacity depended on the microporosity. Compared with single component adsorption, the amount adsorbed $CO_2$ on ACF increased by the roll-up of $CH_4$ in mixed gases. The adsorption selectivity increased as now rate and $CO_2$ concentration of mixed gases increased, showing 5.2 selectivity for 75% $CO_2$ concentration.
The formation of methane hydrate ($CH_4$ hydrate) in silica sand and decomposition experiments were performed at $7.0^{\circ}C$ using a newly designed reactor. Temperature profile within silica sand bed was measured by thermocouples installed at different height of reactor. Both temperature and pressure are the main parameters for the formation (measured by adsorption experiment) and decomposition (measured by desorption experiment) of methane hydrate. Experiment of methane hydrate formation at 8 MPa and $7.0^{\circ}C$ showed that 70% of methane was converted to hydrate and the recovery of methane by the decomposition of methane hydrate was 82%.
In order to improve the efficiency of methane steam reforming process, a part of the system which produces hydrogen from heavy hydrocarbon resources such as coal, we combined metal catalyst with CaO sorbent and fabricated catalyst/sorbent. To increase the porosity and the compressive strength of sorbent, carbon black and ${\alpha}-alumina$ were mixed with CaO powder during preparation. The effects of sorbent composition on the physical properties were investigated by SEM, TGA, BET, XRD, abrasion strength measuring device and adsorption-desorption instrument. Sorbent with 5 wt% $Al_2O_3$ and 10 wt% carbon black showed the best physical features with $7.61kg_f$ strength and 47% $CO_2$ adsorption capability. Various metal catalysts such as Ni, Co and Fe were supported on the sorbent developed and 10 wt% Ni/sorbent was selected for methane steam reforming process based on the result of reaction experiment. The reaction system using the catalyst/sorbent showed better $H_2$ productivity compared to the detached system with catalyst and sorbent, indicating the effectiveness of the system developed in this study.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.33
no.6
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pp.819-826
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2022
Fuel cell systems are being supplied to households and buildings to reduce greenhouse gases. The fuel cell systems have problems of high cost and slow startup due to fuel processors. Greenhouse gas reduction of the fuel cell systems is also limited by using natural gas. The problems can be solved by using a hydrogen generator consisting of a reformer and pressure swing adsorption (PSA). However, part load operation of the hydrogen generator is required depending on the hydrogen consumption. In this paper, PSA operation strategies are investigated for part load of the hydrogen generator. Adsorption and purge time were changed in the range of part load ratio between from 0.5 to 1.0. As adsorption time increased, hydrogen recovery increased from 29.09% to 48.34% at 0.5 of part load ratio. Hydrogen recovery and hydrogen purity were also improved by increasing adsorption and purge time. However, hydrogen recovery dramatically decreased to 35.01% at 0.5 of part load ratio.
$CO_2$ methanation was performed over Ni supported on cation-exchanged Y zeolites under atmospheric pressure at $250{\sim}550^{\circ}C$ and $H_2/CO_2$ mole ratio of 4. Adsorption strength between carbon dioxide and nickel was found to be Influenced by the cation exchanged in the zeolite. TPD(Temperature-programmed desorption) results show that the adsorption strength decreases in the order of Ni/NaY>Ni/MaY>Ni/HY. TPSR(Temperature-programmed surface reaction) results indicate that enhanced methanation activity is obtained when the adsorption strength between carbon dioxide and nickel is stroing. As the reduction temperature increases, the methantion activity of the catalyst increase. From this result the larger size nickel particle seems advantageous for $CO_2$ methanation reaction. The maximum activity is obtained when nickel loading is 3.3wt%. Carbon monoxide is produced as a by-product throughout the reaction temperature range, and as the contact time increases, the selectivity to methane increases and the selectivity to carbon monoxide decreases steadily. Thus methane seems to be produced from $CO_2$ via CO as an intermediate species. In the temperature range of $410{\sim}450^{\circ}C$, the methane production rate is found to be dependent on the orders of 3.3~-0.5 and 1.4~3.6 with respect to $CO_2$ and $H_2$ partial pressures, respectively. This clearly shows that $CO_2$ and $H_2$ are competing for adsorption sites and as the reaction temperature increases, it becomes increasingly difficult for $H_2$ to be adsorbed on the catalyst surface.
Kinetics data were obtained for steam reforming of methane and natural gas over the commercial nickel catalyst. Variables for the steam reforming were the reaction temperature and partial pressure of reactants. Parameters for the Power law rate model and the Langmuir-Hinshelwood model were obtained from the kinetic data. As a result of the reforming reaction using pure methane as a reactant, the reaction rate could be determined by the Power law rate model as well as the Langmuir-Hinshelwood model. In the case of methane in natural gas, however, the Langmuir-Hinshelwood model is much more suitable than the Power law rate model in terms of explaining methane reforming reaction. This behavior can be attributed to the competitive adsorption of methane, ethane, propane and butane in natural gas over the same catalyst sites.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.17
no.4
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pp.434-439
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2006
In this study, activated carbon(ACs) have been modified by nitric acid and heat-treatment. The surface and structure properties of ACs were determined by BET surface area, FT-IR pH and acid/base value. The changes in pore structure and surface properties of these modified ACs were correlated with natural gas adsorption which measured by volumetric apparatus at $0^{\circ}C$ and $25^{\circ}C$. The pore textural properties of activated carbon was also characterized by nitrogen adsorption at 77 K. Specific surface area and micropore volume of them were calculated by Langmuir equation and Horvath-Kawazoe method, and chemical properties of surface were measured by FT-IR and titration of acid and base solutions. Pore texture of activated carbons after treatments were not significantly changed. Total acidity increased and basicity of samples decreased. however the basicity increased with heat treatment. The methane adsorption of ACs become different depending on the acid/base value of samples.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.17
no.1
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pp.8-20
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2006
For large scale separation hydrogen from different mixing ratio(60/40 and 80/20 vol.%) of hydrogen and methane $1Nm^3/hr$ and $4Nm^3/hr$ 2bed-6step pressure swing adsorption(PSA) process was used, respectively. The effects of the feed gas pressure, adsorption time, the feed flow rate and the P/F(purge to feed) ratio on the process performance were evaluated. In the $1Nm^3/hr$ PSA results, 11 atm adsorption pressure and 0.10 P/F ratio might be optimal values to obtain more than 75 % recovery and 99 % purity hydrogen in these processing. The optimum feed flowrate was 22 LPM and 17 LPM in the ratio 60/40 and 80/20, respectively. In the $4Nm^3/hr$ PSA results, 10 atm adsorption pressure might be simulated values to obtain more than 80 % recovery and 99 % purity hydrogen in these processing.
In the present study, potassium and caesium doped Ag/$Al_2O_3$ catalysts were synthesized by simple wet impregnation method and evaluated for selective catalytic reduction (SCR) of NOx using methane. TEM analysis and diffraction patterns demonstrated the finely dispersed Ag particles. BET surface measurements reveal that the prepared materials have moderate to high surface area and the metal amount found from ICP analysis was well matching with the theoretical loadings. The synthesized K-Ag/$Al_2O_3$ and Cs-Ag/$Al_2O_3$ catalysts exhibited a promotional effect on deNOx activity in the presence of $SO_2$ and $H_2O$. The long-term isothermal studies at $550^{\circ}C$ under oxygen rich condition showed the superior catalytic properties of the both alkali promoted samples. The crucial catalytic properties of materials are attributed to NO adsorption properties detected by the NO TPD.
Experiments were carried out to investigate the characteristics of the hydrocarbon (HC) emissions and to reduce cold start hydrocarbons in gasoline engines. An HC adsorber was, used and it coated was by Pd/Rh catalyst with zeolite on a honeycomb monolith. The HCs were efficiently trapped at temperatures below $100^{\circ}C by physical adsorption. After adsorption, they were reduced gradually by the catalytic oxidation of Pd/Rh catalysts as the adsorber temperature increased above $100^{\circ}C. Increasing amounts of methane, ethylene and n-butane were emitted as the fuel-air mixture became richer and the engine speed decreased. As the temperature of adsorber increased, high-number carbons into low-number carbons. Thus, the C4 concentration decreased significantly during the first 30 seconds, and the C2 concentration increased continuously.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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