산화물 사용후핵연료에 대한 전해환원의 금속전환체를 양극으로 한 전해정련공정에는 LiCl-KCl 공융염에 우라늄 원소뿐 아니라 초우란 원소 및 희토류 원소들이 용해되므로 우라늄을 선택적으로 회수하기 위해서는 우라늄과 다른 원소들이 음극에 전착되는 거동에 대한 연구가 필요하다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 원소의 농도에 따른 음극에서의 전착거동을 고찰하기 위해 U 및 Ce를 기준으로 한 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소들의 분리계수에 대한 연구를 수행하였다. Ce 금속을 희생 양극으로 이용하여 정전류 정련반응을 통해 용융염 상과 전착물 상의 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소의 농도를 분석하여 이로부터 분리계수를 얻었으며 $UCl_3$ 농도와 $CeCl_3/UCl_3$ 농도비에 따른 분리계수로부터 우라늄을 선택적으로 회수할 수 있는 조건들을 고찰하였다.
전해환원공정의 금속전환체로부터 우라늄을 회수하는 전해정련공정의 수율을 높이기 위해 고수율 전해정련장치가 개발되었다. 전해정련장치의 수율을 증대시키기 위해서는 고체음극에 전착되는 우라늄 덴드라이트를 음극 표면으로부터 효율적으로 회수할 수 있어야 한다. 철강 재료의 음극을 고체음극으로 사용하면, 우라늄 덴드라이트가 전착되어 쉽게 떨어지고 않고 고착 되어 점착계수(sticking coefficient)가 높아진다. 본 연구에서는 효율적으로 고체음극의 점착계수를 낮출 수 있는 진동 탈리법을 개발하였고 이를 적용하였다. 고체음극에 진동을 가함으로써 고체 표면에서 우라늄 전착물이 흑연음극의 자발특성과 유사하게 효율적으로 탈리됨을 확인하였다. 이러한 진동모드에 의한 고체음극에서의 전착물의 탈리 특성을, 고수율 전해정련장치 개념으로 개발한 흑연음극의 자발탈리 특성과 비교 검토하였다. 그리고 우라늄 덴드라이트의 진동 탈리에 대한 인가전류밀도와 진동 스트로크에 의한 영향 등을 고찰하였다.
In this study, the fly ash was employed as a possible alternative to the bentonite for its high sorption capacity against cationic heavy metal. To consider the constituents of barrier possibly used, the specimens were mixed with different material contents (fly ash : weathered soil : bentonite), then sorption test was performed. Also the specimens were molded on the wet side of optimum moisture contents like mixing ratio of sorption test and their hydraulic conductivities were measured in flexible-wall permeameters. And to confirm the effect of dissolved cations, the hydraulic conductivity tests were repeated by converting the permeant liquids from water to $Cd^{2+}$ solution. Finally, the Cd-concentration at the effluent was analyzed for 500hrs to compare the effectiveness of each specimen in contaminant retardation. Test results showed that the more the ratio of fly ash increase, the more Kd value increase, and the hydraulic conductivity of weathered soil/bentonite (95:5) mixture was the lowest $(2.9*10^{-8}cm/sec)$, and specimens made of fly ash and fly ash/weathered soil mixtures showed similar hydraulic conductivity. Although the permeant liquid was changed from water to $Cd^{2+}$ solution, the hydraulic conductivity of all specimens except for weathered soil maintained similarly like before. Consequently, the initial breakthrough point of Cd in weathered soil specimen was observed at about 5hrs after the test started while that of fly ash specimens was not observed during the whole test period of 500hrs. The results implied that fly ash had a sufficient retardation capacity against contaminant transport possibly by its high sorption capacity although it showed little effect on the reduction of hydraulic conductivity. Based on the test results, it could be concluded that the fly ash can be possibly used as a suitable barrier material in containment system to attenuate the contaminant transport for its high retardation capacity and for the low cost.
카드뮴의 해독(害毒)을 경감(輕減)하는데 필요(必要)한 기초지식(基礎知識)을 얻기 위(爲)하여 카드뮴이 처리(處理)된 토양(土壤)에 석회물질(石灰物質)과 개량제(改良劑)를 사용(使用)한 것과 이미 석회(石灰)가 사용(使用)된 토양(土壤)에 Cd를 처리(處理)한 것을 분(盆)에 담아서 1981년(年) 여름 또는 가을에 자연토양수분조건하(自然土壤水分條件下)에 묻고 처리후(處理后) 40일(日)~70일(日)사이에 토양시료(土壤試料)를 채취분석(採取分析)한 결과(結果)는 다음과 같다. 1. 카드뮴은 토양(土壤)을 0.1N-HCl나 2%구연산으로 침출(浸出)했을 때에 많고, $N-AcNH_4$로 침출(浸出)했을때 적었으며 물로 침출(浸出)했을 때는 나오지 않았다. 침출(浸出)된 카드뮴의 처리간(處理間) 차이(差異)는 $N-NH_4A$ 침출(浸出)에서 가장 뚜렷하여 이것을 유효카드뮴으로 할 수 있을 것 같다. 2) 치환성(置換性)카드뮴을 줄이는데 가장 유효한 것은 수산화(水酸化)카드뮴이며 탄산(炭酸)카드뮴, 규산(珪酸)카드뮴의 순서(順序)로 효과가 적어졌다. 3. 과석(過石)도 치환성(置換性)카드뮴을 줄였는데 인산(燐酸)카드뮴을 침전(沈澱)시키기 때문으로 판단(判斷)되었다. 4. 치환성(置換性)카드뮴은 토양(土壤)의 pH 6.0~6.5에서 많고 그 이하(以下)나 이상(以上)에서 적었다. pH 5.0이하(以下)에서는 $Mn^{+{+}}$으로 인(因)한 $Cd^{+{+}}$의 침전(沈澱)때문이고, pH 6.0이상(以上)에서는 수산화(水酸化)카드뮴의 침전(沈澱)때문으로 판단(判斷)되었다.
하수오니의 농경지 유입에 따른 작물의 생육상황, 피해증상 및 부위별 무기성분 함량에 미치는 석회의 개량 효과를 검토하고, 토양 및 식물체중의 화학성분이 식물생육에 미치는 영향을 살펴보기 위하여 공단하수오니 및 석회를 조합 처리하고 3요소구를 대조구로 하여 열무의 생육상과 화학성분 함량을 분석 비교하였다. 시험 후 토양의 화학성은 하수오니구가 3요소구와 비교하여 EC, T-N 및 미량성분 함량은 높았고, Av, $P_2O_5$ 및 치환성 양이온은 낮게 나타났다. 하수오니 시용구에서 열무의 피해증상으로 잎의 황백화 현상을 보였으나 석회처리구에서는 생육이 양호하였고 황백화 현상도 나타나지 않았다. 하수오니 시용구에서 석회의 개량효과로 열무 생육과 수량감소를 경감시키는 효과가 나타났으며, 특히 하수오니 50 Mg/ha 구에서는 무처리에 비해 잎과 뿌리의 수량이 각각 29%, 48% 증수되었다. 하수오니 시용구에서 3요소구와 비교하여 열무증의 유효성분인 P, K, Ca 및 Mg 함량이 낮았으나 석회처리로 열무에 흡수된 유효성분 함량이 높아지는 경향을 보였다. 토양 및 열무 엽중의 Cu, Zn, Ni 함량을 열무 잎의 T-N과는 정의 상관, P 및 양이온과는 부의 상관을 보였다. 열무중의 Cu, Zn, Ni함량은 잎과 뿌리 모두에서 열무 생체수량과 고도의 부의 상관을 보였다. 2차 회귀식에 의해 계산된 열무 엽중의 Cu, Zn에 대한 5% 수량감소 농도는 각각 22.4, 349 mg/kg이었다.
항균 활성도를 조사하기 위해 이산화티탄미립자 표면에 나노메탈(Au, Ag)을 균일하게 도핑한 나노복합체($Ag-TiO_2,\;Au-TiO_2,\;Ag-TiO_2$@$TiO_x$)를 초음파환원법과 졸-겔 법으로 제조하였다. 이렇게 제조된 나노메탈-이산화티탄 복합체의 항균 활성도는 고체배지 표면에 나노복합체와 함께 E. coli를 도말하여 $37^{\circ}C$에서 배양한 후 생존된 콜로니 개수의 측정을 통해서 이루어졌다. 나노복합체의 초기 항균 효율은 나노메탈이 도핑된 이산화티탄미립자($Ag-TiO_2,\;Au-TiO_2,\;Ag-TiO_2$@$TiO_x$)) 복합체가 도핑하지 않은 이산화티탄미립자($TiO_2$)에 비해 높은 항균 효율을 나타내주었다. 이후, 나노복합체를 $4^{\circ}C$에서 보관 후 장기보관에 따른 항균특성을 비교해본 결과, 나노메탈만 도핑된 복합체($Ag-TiO_2,\;Au-TiO_2$)보다는 $Ag-TiO_2,$의 표면을 다시 산화티탄막으로 코팅한 복합체($Ag-TiO_2$@$TiO_x$)의 항균특성이 오랫동안 유지되는 것을 알수 있었다. 이는 산화티탄막으로 다시 코팅한 $Ag-TiO_2$@$TiO_x$의 경우에 Ag 나노메탈의 산화방지 및 나노복합체의 콜로이드 안정성 향상이 이루어졌기 때문으로 사료된다.
황철석은 흔히 유비철석과 밀접히 공생하여 산출되므로 유비철석을 포함하는 황철석을 약광물로 이용할 때에는 비소의 독성에 대한 세심한 주의가 필요하다. 독성을 감소시키기 위해서는 약재를 가열하여 식초에 담금질하는 전통적 초쉬법을 적용하여 왔다. 초쉬법의 과학적 효과를 검토하기 위해 유비철석을 포함하는 황철석 약재를 45$0^{\circ}C$, $650^{\circ}C$ 그리고 85$0^{\circ}C$ 각각의 온도에서 가열하여 식초에 담금질하는 과정을 5회까지 반복하였다. 약재 내 유비철석은 45$0^{\circ}C$에서 초쉬법을 5회 실시하여도 잔존하나, $650^{\circ}C$에서는 초쉬법을 1회 실시하면 완전히 제거된다 45$0^{\circ}C$에서 수치된 약재에서는 비소가 상당량 함유되어 있으나, $650^{\circ}C$와 85$0^{\circ}C$ 에서 수치된 약재에서는 비소함량이 급격히 감소한다. 약재로부터 수용액으로 용출되는 비소 용출량이 가장 적은 수치조건이 가장 효과적인 수치법일 것임을 전제로 비소 용출실험을 실시하였다. 수용액내 비소의 용출량은 45$0^{\circ}C$에서 가장 높고, $650^{\circ}C$와 85$0^{\circ}C$에서는 급격히 감소한다. 그러나 85$0^{\circ}C$에서 수치된 약재의 비소 용출량도 음용수 수질기준을 초과한다. 수치온도가 높을수록 유비철석의 제거가 증대되고 약재 내 비소함량과 비소 용출량이 감소하나, 수치횟수의 효과는 뚜렷하지 않다. 수치횟수 보다는 수치온도가 상대적으로 비소제거에 중요한 요인이며, 비소제거를 위해서는 $650^{\circ}C$ 이상의 온도에서 황철석을 수치하는 것이 필요하다.
지하 심부 토양 및 퇴적물 내 토착 미생물의 활성화에 따른 중금속 거동을 이해하기 위하여, 독성 중금속으로 오염된 국내 일부 지역의 시료를 대상으로 혐기적 환경에서 유산염(lactate)을 탄소원으로 투입한 후 약 25일간에 걸친 비소 및 중금속(카드뮴, 구리, 납, 아연) 함량 변화를 관찰하였다. 실험 결과, 미생물이 투입된 시료의 경우 미생물이 투입되지 않은 비교시료에 비하여 용존 카드뮴, 납, 아연이 효과적으로 제거되었으며, 이는 토착 황산염 환원(sulfate-reducing) 박테리아의 활성화로 인해 생성된 환원상태의 황이 이들 중금속과 황화물을 형성하며 침전시켰기 때문으로 여겨진다. 비소의 경우, 미생물을 투입한 시료 중 황산염의 함량이 높은 덕음 토양에서는 제거율이 높은 반면 황산염의 함량이 상대적으로 낮은 화북 토양, 동두천 퇴적물에서는 지속적으로 그 함량이 증가하였다. 적절한 탄소원 및 황산염을 투입해 독성 중금속으로 오염된 지질 매체 내의 토착 미생물을 활성화시킨다면 이들 중금속의 원위치(in situ) 고정화를 통한 이동도 감소의 효과를 볼 수 있을 것으로 여겨지나, 비소로 동시에 오염된 경우 발생할 수 있는 비소 용출 가능성에 대한 고려가 필요하다.
$CrCl_{3}$를 $NH_{3}$와 반응시켜 약 $850^{\circ}C$에서 표면적이 높은 단일 상 CrN 촉매를 합성하였다. 열질량분석을 통해 고체상 화학변이가 발생하는 온도를 파악하였고 물질의 상을 XRD로 분석하였다. 합성물질의 표면적, 결정크기 등을 분석하였고 합성변수의 영향을 확인하였다. 합성된 질화물의 표면적은 $12{\sim}47m^2/g$이었다. 공간속도는 표면적 증가에 약하게나마 영향을 미쳤는데 반응중간생성물의 빠른 제거가 표면적을 높이는데 기여하는 것으로 파악되었다. 승온환원반응 분석 결과 CrN은 비활성화(passivation)시 거의 산화되지 않아 수소분위기에서의 환원이 거의 일어나지 않았으며 약 $700^{\circ}C$와 $950^{\circ}C$ 부근에서 결정격자 중의 질소가 $N_{2}$로 분해되었다. 공기분위기에서 10 K/min의 속도로 가열하면 $300^{\circ}C$ 이후의 온도에서 산화가 진행되어 $800^{\circ}C$ 부근에서 $Cr_{2}O_{3}$ 상이 형성되기 시작하였으며 $900^{\circ}C$에서도 완전히 산화되지 않았다. 부탄과 피리딘을 이용한 활성실험 결과 CrN 촉매는 탈수소반응에 선택적으로 높은 활성을 가졌으며 수첨탈질이나 수소분해반응 활성은 거의 없었다. 부탄의 탈수소반응에서 부피반응속도는 상용 촉매인 $Pt-Sn/Al_{2}O_{3}$보다 우수하였다.
단삼의 성분인 salvianolic acid B는 다양한 생리활성이 알려져 있다. 특히 항산화 효과는 간세포, 신경세포를 포함한 다양한 세포유형에서 보호효과가 있다고 보고되었다. 하지만 ferulic acid와 같이 항산화제로 여겨지는 몇몇 페놀성 물질은 특정 전이 금속이 있으면 산화작용을 하며 이것이 항암 효능을 설명하기도 한다. 본 실험에서 salvianolic acid B가 $Cu^{2+}$ 환경에서 산화작용을 하는지 알아보았다. salvianolic acid B와 $Cu^{2+}$를 동시 처리하면 supercoilded 형태의 DNA가 open circular 혹은 linear 형태로 바뀌었으나 salvianolic acid B 혹은 $Cu^{2+}$를 단독 처리 했을 때는 그렇지 않았다. $Cu^+$에만 특정적인 킬레이터 neocuproine을 이용하여 salvianolic acid B가 $Cu^{2+}$를 $Cu^+$로 환원시킴을 알았으며 $H_2O_2$를 물과 산소로 분해하는 catalase를 처리하면 DNA 분해가 일어나지 않았다. 활성산소종 중 하나인 $H_2O_2$는 생체분자 특히 DNA를 공격하여 정상기능을 수행하지 못하게 한다. 정리하면 salvianolic acid B에 의한 $Cu^{2+}$의 환원은 $H_2O_2$를 생성하며 $H_2O_2$는 DNA 분해를 일으킨다. 이런 결과는 salvianolic aicd B의 항암효과가 salvianolic acid의 $H_2O_2$ 생성 때문일 수 있다는 작은 단서를 줄 수 있으며 이는 좀 더 실험이 이뤄져야 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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