In this work, manganese dioxide ($Mn_3O_4$)/carbon black (CB) composites (Mn-CBs) were prepared by an in situ coating method as electrical fillers and the effect of the Mn-CBs on the electrical performance of activated carbon (AC)-based electrodes was investigated. Structural features of Mn-CBs produced via in situ coating using a $KMnO_4$ solution were confirmed by XRD and TEM images. The electrical performances, including cv curves, charge-discharge behaviors, and specific capacitance of the ACs/Mn-CBs, were determined by cyclic voltammograms. It was found that the composites of $Mn_3O_4$ and CBs were successfully formed by in situ coating method. ACs/Mn-CBs showed higher electrical performance than that of AC electrodes fabricated with conventional CBs due to the pesudocapacitance reaction of manganese oxides in the aqueous electrolyte. Consequently, it is anticipated that the incorporation of $Mn_3O_4$ into CBs could facilitate the utilization of CBs as electrical filler, leading to enhanced electrochemical performance of AC electrodes for supercapacitors.
$Li^{+}$ extraction reactions with ion-exchange type lithium manganese oxide in an aqueous phase were examined using chemical and x-ray diffraction (XRD) analysis. In the process of extraction reaction, the lithium manganese oxide showed a topotactic extraction of $Li^{+ }$ in the aqueous phase mainly through an ion-exchange mechanism, and the $Li^{+}$ extracted samples indicated a high selectivity and a large capacity for $Li^{+}$ . The electronic structures and chemical bonding properties were also studied using a discrete variational (DV)-X$\alpha$ molecular orbital method with cluster model of (Li$Mn_{12}$$O_{40}$ )$^{27-}$ for tetrahedral sites and ($Li_{7}$ Mn $O_{38}$ )$^{3}$ for octahedral site in $Li_{1.33}$$Mn_{1.67}$ / $O_{4}$ respectively. Li in the manganese oxides is highly ionized in both sites, but the net charge of Li was greater for tetrahedral sites than octahedral. These calculations suggest that the tetrahedral sites have higher $Li^{+}$$H^{+}$ exchangeability than the octahedral sites, and are preferable for the selective adsorption for L $i^{+}$ ions.s.
에너지 사용의 증대에 따라 대기중으로의 질소산화물 배출양이 증가하고 있으며, 이에 따른 산성비, 광화학 스모그등 많은 피해가 나타나고 있다. 이러한 질소산화물중 고정원에서 배출되는 질소산화물은 선택적 촉매환원법에 의해 제거가 되고 있다. 선택적 촉매 환원법에 사용되고 있는 촉매는 주로 V$_2$O$_{5}$/TiO$_2$ 계열로써 300 ~ 40$0^{\circ}C$ 영역에서 최적의 반응을 보인다(H. Bosch and F. Janssen, 1988). 그러나 촉매의 내구성 증진, 재가열에 따른 에너지 절감등의 이유로 저온에서 우수한 활성을 보이는 촉매의 개발이 필요하다. (중략)
Alloys of TiAl-Mn-(0, 5, 10)wt.% $Y_2O_3$ were prepared by a powder metallurgical route, and their oxidation behavior was studied at 800, 900 and $1000^{\circ}C$ in 1 atm of air. The scale formed on the alloys consisted of $TiO_2$ and $Al_2O_3$ oxides. During oxidation, Mn tended to diffuse outward, whereas oxygen diffused inward. The dispersoids of $T_2O_3$, which segregated at the matrix grain boundaries, acted as a diffusion channel for cations and oxygen ions, nucleation sites for oxides, and vacancy annihilation sites. $T_2O_3$ increased the scale thickness, but improved the scale adherence.
Two oxidation states of chromium commonly occur in natural soil/water systems, Cr(III) and Cr(VI). The oxidized form, Cr(VI), exists as the chromate ion and is more mobile and toxic than Cr(III). Therefore oxidation of Cr(III) by various Mn-oxides in natural systems is a very important environmental concern. Organic substances can inhibit the Cr(III) oxidation by binding, Cr(III) strongly and also by dissolving Mn-oxides. Most of Cr(III) oxidation studies were carried out using in vitro systems without organic substances which exist in natural soil/water systems. In this study effect of organic acids - oxalate and pyruvate - on Cr(III) oxidation by $birnessite({\delta}-MnO_2)$ was examined. The two organic acids significantly inhibited Cr(III) oxidation by birnessite. Oxalate showed more significant inhibition than pyruvate. As solution pH was lowered in the range of 3.0 to 5.0, the Cr(III) oxidation was more strongly depressed. Addition of more organic acids reduced the Cr(III) oxidation mare extensively. Different inhibition effects by the organic acids could be due to their ability of reductive dissolution of Mn-oxides and/or Cr(III) binding. Organic acids dissolved Mn-oxide during the Cr(III) oxidation by the oxide, Dissolution by oxalic acid was much greater than that by pyruvate, and the dissolution was more extensive at lower pH. Inhibition of Cr(III) oxidation was parallel to the dissolution of Mn-oxide by organic acids. Although the effect of Cr(III) binding by organic acids on Cr(III) oxidation is not known yet, Mn-oxide dissolution by organic acids could be a main reason for the inhibition of Cr(III) oxidation by Mn-oxide in presence of organic acids. Thus oxidation of Cr(III) to Cr(VI) by various Mn-oxides in natural systems could be much less than the oxidation estimated by in vitro studies with only Cr(III) and Mn-oxides.
본 연구에서는 퇴적물에서 일어나는 유기물 분해과정 중 이용된 전자 수용체와 분해과정에서 생산된 환원 물질의 농도 변화를 적절히 파악하고 정량화하기 위한 수치모델을 개발하였다. 퇴적물에 서식하는 미생물이 전자 수용체를 이용하여 유기물을 분해하는 반응들은 전자 수용체의 종류에 따라서 다음과 같이 6가지 형태로 구분 할 수 있다: (1) 호기성 분해(Aerobic Respiration), (2) 탈질(Denitrification), (3) 망간 환원(Manganese Reduction), (4) 철 환원(Iron Reduction), (5) 황산염 환원(Sulfate Reduction), (6) 메탄 환원(Methanogenesis). 이와 같은 6가지 반응은 양론(Stoichiometry)적으로 표현되어지며, 여기에 관여하는 3개의 고형물질(침전성 유기물질, manganese oxides, iron oxides)과 8개의 용존물질 (oxygen, nitrate, sulfate, ammonia, dissolved manganese, dissolved iron, sulfide, methane)의 움직임은 1차원 물질수지 방정식으로 모델에서 재현되어졌다. 퇴적물에서 미생물에 의한 유기물 분해 반응은 Monod 반응식을 이용하여 간단히 표현되어졌다. 퇴적물에 포함된 물질들에 대한 물질수지 방정식들은 Monod 반응식에 포함된 비선형성을 제거하기 위해서 다단계의 반복적인 수치해석법에 의해 안정적인 해를 구할 수 있었다. 모델의 타당성을 검토하기 위하여 Sweert et al.(1991a)이 Netherland의 Veluwe 호수의 퇴적물에서 조사한 자료에 모델결과를 비교하였고, 결과로써 산출된 전자 수용체와 환원 물질의 수직적 분포형태는 관측간과 비교적 잘 부합하였다. 그러나 모델을 통하여 예측된 $NH_4^+$의 농도는 측정된 농도보다 훨씬 낮은 것이 관찰이 되었는데, 이는 모델에서 유기물질을 표현할 때 사용한 Redfield의 유기물식이 본 연구에 적용된 퇴적물에서의 높은 질소 함유율을 적절히 표현하지 못한 결과로 해석되어 질 수 있다. 퇴적물 깊이에 따른 전자 수용체와 환원된 물질의 분포변화는 중금속의 재용출과 생물이용도를 조절하는 주요인이 되기 때문에, 이 연구에서 개발된 수치모델은 퇴적물에서 일어나는 미량 오염 물질의 거동을 파악하기 위해 유용하게 사용되어질 수 있을 것으로 사료된다.
최근 perovskit 구조의 망간산화물에서 발견된 초거대자기저항(colossal magnetoresistance: CMR) 현상의 발견은 물리적 특이성과 공업적인 응용 가능성으로 학계의 큰 주목을 받고 있다. 그런데 이러한 CMR 현상은 망간화산화물외에 pyrochlore 구조의 Tl2Mn2O7과 spinel 구조의 Cr-황화물에서도 관측됨었음이 보고되었다. 본 논문에서는 Cr-황화물 Fe1-xCuxCr2S4 (x=0.0, 0.5, 1.0)의 전자구조를 구재밀도근사(local density approximation: LDA) lineatized muffintin orbital(LMTO) 밴드계산 방법을 이용하여 연구하였다. 그 결과 x=0.0, 0.5에 대한 특성저항은 절반금속(Half-Metal)성질과 얀-텔러(Jahn-Teller) 효과를 적용하여 정성적인 이해가 가능하였다. 특히, x=0.0, 0.5, 1.0각각에 대해서 전도모델을 제시하여, 계산결과로 얻어진 절반금속 전자구조가 CMR 현상과 밀접한 관련이 있음을 예측하였다.
본 연구에서는 제조방법이 다른 여러 종류의 망간코팅사(MCS)들의 물리화학적 특성과 내산성을 비교하고 이들에 의한 독성 3가 비소의 산화특성을 평가하였다. 실험에 사용된 MCS는 4종류로서 실험실에서 고온가열처리에 의하여 제조한 B-MCS, 접촉/건조(wetting and dry) 방법으로 제조한 W&D-MCS, 정수처리장 수 처리 과정에서 자연발생적으로 생성된 N-MCS, 그리고 철 및 망간제거용으로 시판되는 Birm을 사용하였다. 각 망간사내의 망간함유량은 Birm (63,120 mg/kg) > N-MCS(10,400 mg/kg) > W&D-MCS(5,080 mg/kg) > B-MCS(2,220 mg/kg) 순으로 나타났다. 내산성 실험결과 Birm에 함유된 망간이 산성조건에서 가장 적은 용출분율(% 기준)을 보였다. 3가 비소산화 결과, B-MCS의 경우 반응용액의 pH가 낮을수록 산화율이 지속적으로 증가하였지만, N-MCS와 Birm의 경우는 이와는 달리 pH 6 부근에서 산화율이 최소가 되며 강산성 및 강알카리 영역에서는 산화율이 증가하는 것으로 나타났다. N-MCS와 Birm의 경우에는 산화망간 외에 상당량의 산화알루미늄을 함유하고 있어서 As(III) 산화와 동시에 망간산화물의 환원에 의해서 생성되는 $Mn^{2+}$가 산화망간 및 산화알루미늄 두 반응점으로 경쟁흡착이 되기 때문에 기인한 것으로 여겨진다.
낙동강 주변에 위치한 일부 충적층에서의 철과 망간은 음용수 기준치(각각 0.3 mg/L)를 초과하고 있으며, 강변여과 취수개발 및 이용을 제한하는 요인으로 나타나고 있다. 본 연구에서 사용된 서적블록 및 에어서징 기술은 자갈층에 충진된 슬라임을 제거함으로서 관정 주변의 투수성을 높일 뿐 만 아니라 대수층을 산화 환경으로 만들 수 있고, 대수층에서 생성된 철과 망간의 산화물들을 관정내로 빼낼 수 있는 방법이다. 이와 같이 서징에 따른 철과 망간의 제거효율을 검토한 결과, $Fe_{(total)}$ 및 $Fe^{2+}$이온 농도는 서징 전과 비교하여 $5{\sim}8$배 및 $5{\sim}9$배 정도 줄어들었고, $Mn^{2+}$이온농도는 약 10배의 저감 효과가 나타났으며, 철산화물($Fe_2O_3$)은 약 1.2배, 망간산화물(MnO)은 약 $1{\sim}1.2$배 증가하였다. 이와 같이 대수층내 공기 주입을 통한 철과 망간 이온농도의 저감은 효과가 있는 것으로 나타나 향후 국내에서도 강변여과수의 철 망간 제거를 위하여 대수층내 직접 처리 기술의 도입이 필요한 것으로 평가되었다.
본 연구에서는 세 가지 다른 방법으로 제조된 망간사에 의한 용존 $Mn^{2+}$의 제거특성을 회분식 및 칼럼실험을 통하여 조사하였다. 실험실 규모에서 망간의 주입농도를 달리하여 망간사 제조시, 모래에 코팅된 망간 코팅량은 주입된 망간 농도에 비례하여 나타났다. 망간사에 의한 용존 망간의 제거는 용액의 pH 증가에 따라 증가하는 양이온형 흡착경향을 따랐다. 흡착을 통한 용존 망간의 제거는 망간사 코팅방법 및 코팅량에 거의 영향을 받지 않고 모든 pH 영역에서 유사하게 나타났다. NaClO를 산화제로써 주입하였을 때 망간사에 의한 용존 망간의 제거는 NaClO 농도에 비례하였다. 이러한 결과는 NaClO 주입농도 증가에 따라 용존 망간이 망간산화물로 산화되고 이때 생성되는 산화망간이 망간사 표면으로의 코팅이 증가되어 나타난 현상으로 여겨진다. 칼럼반응기를 이용한 용존 망간제거 실험에서, NaClO를 주입하지 않은 경우에는 4,100 bed volume 이 후 땅간의 파과가 이루어졌지만, NaClO를 주입하였을 경우에는 파과가 1.6배 지연되어 나타나서 산화제를 사용하는 것이 용존 망간의 제거율을 높이는 것임을 또한 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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