Kim, Seon-Min;Jin, Bong-Soo;Park, Gum-Jae;Kim, Hyun-Soo
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제5권3호
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pp.87-93
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2014
The fluorine-substituted $0.3Li_2MnO_3{\cdot}0.7Li[Mn_{0.60}Ni_{0.25}Co_{0.15}]O_{2-x}F_x$ cathode materials were synthesized by using the transition metal precursor, $LiOH{\cdot}H_2O$ and LiF. This was to facilitate the movement of lithium ions by forming more compact SEI layer and to reduce the dissolution of transition metals. The $0.3Li_2MnO_3{\cdot}0.7Li[Mn_{0.60}Ni_{0.25}Co_{0.15}]O_{2-x}F_x$ cathode material was sphere-shaped and each secondary particle had $10{\sim}15{\mu}m$ in size. The fluorine-substituted cathodes initially delivered low discharge capacity, but it gradually increased until 50th charge-discharge cycles. These results indicated that fluorine substitution gave positive effects on the structural stabilization and resistance reduction in materials.
Polycrystalline powder of LixNi0.85Co0.15O2 was synthesized by pyrolyzing a powder precursor obtained by the PVA-precursor method. Coin cells of lithium-ion rechargeable battery were assembled, whose the cathodes were fabricated from the crystalline powders of LixNi0.85Co0.15O2 synthesized by the method. The effect of synthetic variation on the property of the cell was tested by carrying out 100 consecutive cycles of charge-dis-charge on the cells. The property of the cell was largely influenced by the pyrolysis conditions applied for the synthesis of the LixNi0.85Co0.15O2. Depending on whether the pyrolysis was carried out in standing air or in the flow of dry air, the discharge capacity and cycle-reversibility of the cell varied in large extent. When the powder precursor was pyrolyzed in standing air, a minor phase of lithium carbonate was remained in the LixNi0.85Co0.15O2. The carbon containing powder precursor had to be pyrolyzed in the flow of dry air to eliminate the minor phase. In the flow of dry air, the lithium carbonate in the precursor was eliminated over 500-700。C without any prominent heat event. By controlling the flow of air over the precursor during its pyrolysis, particle size could also be altered. The effect of flowing dry air, during first step pyrolysis or during second step heat treatment, on the property of the cell was discussed.
Nickel-rich lithium nickel-cobalt-manganese oxides (NCM) are viewed as promising cathode materials for lithium-ion batteries (LIBs); however, their poor cycling performance at high temperature is a critical hurdle preventing expansion of their applications. We propose the use of a functional electrolyte additive, triphenyl phosphate (TPPa), which can form an effective cathode-electrolyte interphase (CEI) layer on the surface of Ni-rich NCM cathode material by electrochemical reactions. Linear sweep voltammetry confirms that the TPPa additive is electrochemically oxidized at around 4.83 V (vs. Li/Li+) and it participates in the formation of a CEI layer on the surface of NCM811 cathode material. During high temperature cycling, TPPa greatly improves the cycling performance of NCM811 cathode material, as a cell cycled with TPPa-containing electrolyte exhibits a retention (133.7 mA h g-1) of 63.5%, while a cell cycled with standard electrolyte shows poor cycling retention (51.3%, 108.3 mA h g-1). Further systematic analyses on recovered NCM811 cathodes demonstrate the effectiveness of the TPPa-based CEI layer in the cell, as electrolyte decomposition is suppressed in the cell cycled with TPPa-containing electrolyte. This confirms that TPPa is effective at increasing the surface stability of NCM811 cathode material because the TPPa-initiated POx-based CEI layer prevents electrolyte decomposition in the cell even at high temperatures.
Modern society is making numerous efforts to reduce reliance on carbon-based energy systems. A notable solution in this transition is the adoption of lithium-ion batteries (LIBs) as potent energy sources, owing to their high energy and power densities. Driven by growing environmental challenges, the application scope of LIBs has expanded from their initial prevalence in portable electronic devices to include electric vehicles (EVs) and energy storage systems (ESSs). Accordingly, LIBs must exhibit long-lasting cyclability and high energy storage capacities to facilitate prolonged device usage, thereby offering a potential alternative to conventional sources like fossil fuels. Enhancing the durability of LIBs hinges on a comprehensive understanding of the reasons behind their performance decline. Therefore, comprehending the degradation mechanism, which includes detrimental chemical and mechanical phenomena in the components of LIBs, is an essential step in resolving cycle life issues. The LIB systems presently being commercialized and developed predominantly employ graphite anode and layered oxide cathode materials. A significant portion of the degradation process in LIB systems takes place during the electrochemical reactions involving these electrodes. In this review, we explore and organize the aging mechanisms of LIBs, especially those with graphite anodes and layered oxide cathodes.
Li(NixCoyMn1-x-y)O2 (NCM)은 전기 자동차 시장의 확대, 더 높은 용량과 긴 수명, 저렴한 가격을 충족하는 리튬이온 배터리 개발을 위해 집중적으로 개발되고 있는 양극재이다. 기존의 NCM을 발전시킨 고니켈 NCM (high-nickel NCM)은 니켈 함량을 80% 이상으로 높임으로써 높은 에너지 밀도로 개선된 성능과 원가가 높은 코발트의 감소로 가격 경쟁력을 확보하였다. 이러한 고니켈 NCM은 높아진 니켈의 함유량 때문에 잔류 리튬(residual lithium) 문제가 커지고, 이는 배터리 성능 저하와 안정성에 문제를 야기한다. 잔류 리튬을 제거하는 방식은 세척(washing), 도핑(doping), 코팅 (coating) 등의 여러 방식이 있지만, 본 논문에서는 잔류 리튬을 없애고, NCM의 성능 향상 및 안정성을 증가시키는 코팅에 대한 다양한 개발 동향을 중점적으로 최근 연구를 살펴보고자 한다.
Electrochemical performance of Li-ion cells with $LiMn_2O_4$ cathodes and graphite anodes with carbonates electrolytes containing quaternary ammonium-based room temperature ionic liquids (ILs) is investigated. Eight different ILs based on tetraalkylammonium, pyrrolidinium or piperidinium cations paired with bis(trifluoromethylsulfonyl)imide or tris(pentafluoroethyl)trifluorophosphate anions are examined in combination with dimethyl carbonate as a main solvent and fluoroethylene carbonate as a solid electrolyte interface forming agent. It is shown that cycling properties of the cells are strongly affected by the content of ILs in the electrolyte mixtures and its increase corresponds to lower discharge capacity retention. Since viscosity and conductivity of ILs are of a great importance for the electrolytes formulation, some kind of combined parameter should be used for the assessment of IL applicability and calculated values of Walden products for neat ILs represent one of the possible options. Besides, positive effect of ILs on reduction of flammability and enhancement of thermal stability of electrolytes in contact with charged electrodes have been demonstrated by means of self-extinguishing time test and differential scanning calorimetry respectively.
전기자동차와 하이브리드 자동차의 상용화에 따라 전기용량과 에너지 밀도가 향상된 리튬 이온 전지의 개발이 필요하다. 본 논문에서는 상장 모델을 이용하여 5산화 바나듐으로 구성된 다공성 구조물로의 리튬 이온 삽입현상을 분석하였다. 다공성 5산화 바나듐 구조물은 구멍을 갖는 구체의 구조물로 정의하였으며, 이때 구멍의 형상은 원통형이다. 원통형 구멍의 반지름, 깊이 및 개수를 조절하여 다양한 다공성 5산화 바나듐의 미세조직 형상을 고려하였으며, 각 미세조직의 형상인자와 구조물에 삽입되는 리튬 이온의 개수 사이의 관계를 분석하였다. 마지막으로 최적화 작업을 통하여 가장 많은 수의 리튬 이온이 삽입될 수 있는 다공성 5산화 바나듐의 구조체 형상을 찾아내었다.
Recently, layered nickel-rich cathode materials (NCM) have attracted considerable attention as advanced alternative cathode materials for use in lithium-ion batteries (LIBs). However, their inferior surface stability that gives rise to rapid fading of cycling performance is a significant drawback. This paper proposes a simple and convenient coating method that improves the surface stability of NCM using sulfate-based solvents that create artificial cathode-electrolyte interphases (CEI) on the NCM surface. SOx-based artificial CEI layer is successfully coated on the surface of the NCM through a wet-coating process that uses dimethyl sulfone (DMS) and dimethyl sulfoxide (DMSO) as liquid precursors. It is found that the SOx-based artificial CEI layer is well developed on the surface of NCM with a thickness of a few nanometers, and it does not degrade the layered structure of NCM. In cycling performance tests, cells with DMS- or DMSO-modified NCM811 cathodes exhibited improved specific capacity retention at room temperature as well as at high temperature (DMS-NCM811: 99.4%, DMSO-NCM811: 88.6%, and NCM811: 78.4%), as the SOx-based artificial CEI layer effectively suppresses undesired surface reactions such as electrolyte decomposition.
다양한 전자제품에서 높은 성능의 이차 전지가 요구됨에 따라 안전하고 친환경적이며 경제적인 이차 전지 전극 재료의 개발을 필요로 하고 있다. 리튬-황 배터리는 높은 이론용량과 에너지밀도, 그리고 친환경적인 물질이라는 점에서 차세대 이차전지로써 주목받고 있지만, 폴리설파이드의 용출로 인한 전지 용량감소현상이 일어나고, 황의 부도체 특성으로 인해 아직 상용화 단계에 미치지 못하고 있다. 본 연구에서는 보다 향상된 이차 전지 전극 재료로서 다른 양극 물질들에 비해 에너지 밀도가 높은 황을 양극재로 사용하여 전지를 만들고 이 때 양극 활물질의 구성요소인 황, 도전재, 바인더의 비율을 다양하게 변화하면서 양극을 제조하고 여러 전기화학적 평가를 거쳐 가장 좋은 전지 성능을 낼 수 있는 구성성분 비율을 모색하고자 하였다.
Recently, the use of stable lithium nanostructures as substrates and electrodes for secondary batteries can be a fundamental alternative to the development of next-generation system semiconductor devices. However, lithium structures pose safety concerns by severely limiting battery life due to the growth of Li dendrites during rapid charge/discharge cycles. Also, enabling long cyclability of high-voltage oxide cathodes is a persistent challenge for all-solid-state batteries, largely because of their poor interfacial stabilities against oxide solid electrolytes. For the development of next-generation system semiconductor devices, solid electrolyte nanostructures, which are used in high-density micro-energy storage devices and avoid the instability of liquid electrolytes, can be promising alternatives for next-generation batteries. Nevertheless, poor lithium ion conductivity and structural defects at room temperature have been pointed out as limitations. In this study, a low-dimensional Graphene Oxide (GO) structure was applied to demonstrate stable operation characteristics based on Li+ ion conductivity and excellent electrochemical performance. The low-dimensional structure of GO-based solid electrolytes can provide an important strategy for stable scalable solid-state power system semiconductor applications at room temperature. The device using uncoated bare NCA delivers a low capacity of 89 mA h g-1, while the cell using GO-coated NCA delivers a high capacity of 158 mA h g−1 and a low polarization. A full Li GO-based device was fabricated to demonstrate the practicality of the modified Li structure using the Li-GO heterointerface. This study promises that the lowdimensional structure of Li-GO can be an effective approach for the stabilization of solid-state power system semiconductor architectures.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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