셰일은 입자의 크기가 매우 작은 쇄설성 퇴적물이 고화되어 형성된 퇴적암으로 암석화되는 과정에서 유기물을 잘 보전하는 특성을 가지고 있어 전통적으로 석유나 가스의 탐사 및 개발에서 탄화수소를 생성하는 근원암의 역할을 하였다. 또한 셰일층은 매우 낮은 투과율 때문에 불투과층으로 인식되어 트랩을 형성하는 덮개암의 역할을 하는 것으로 알려져 있다. 하지만 최근 수평채굴과 수압파쇄 등 시추 기술의 획기적인 발달로 북미를 중심으로 셰일층 내에서 막대한 양의 가스를 발견하고 상업적으로 생산함에 따라 셰일을 석유나 가스를 생산하는 지층뿐만이 아니라 탄화수소를 저장하는 저류층으로 새롭게 인식하게 되었다. 셰일층의 지화학 평가 기술은 셰일 내에 함유된 유기물의 특성을 지화학 분석을 통해 파악하여 유기물의 석유 및 가스 생성 능력을 평가하는 기술인데 최근에는 셰일층내에 생성된 가스가 저장되어 있는 셰일 가스층을 평가하고 탐사하는 데에 적용되고 있다. 셰일 가스층을 정확하게 평가하기 위해서는 탄화수소의 생성과 집적 그리고 매장량 예측에 영향을 미치는 지화학적인 과정과 특성을 정확히 이해하는 것이 매우 중요하다. 본 논문에서는 셰일층 내에서 탄화수소 생성 메카니즘을 살펴보고 셰일층 평가 및 특성화에 활용되는 지화학 분석 기술을 고찰하였다.
지화학 자료의 공간적 분포와 금은광산의 공간적 분포사이의 상관관계를 조사하였다. 활용된 자료는 한국자원연구소에서 발간된 지화학도 중 21개 원소에 대한 도면과, 현재까지 파악된 광산의 위치도면 및 1:100만 지질도이다. 지화학도는 250m 등간격의 격자형 화소로 제작된 도면 중 통계분석을 위하여 1km 간격의 자료를 추출하여 분석하였으며, 광산위치의 지화학 자료 역시 250m 간격의 화소에서 추출하여 분석을 수행하였다. 광산과 지화학자료의 공간적인 상관분석은 베이시안 중첩법과 의사결정나무 기법을 활용하였디. 베이시안 통계기법은 각 지화학도에 분포하는 원소의 화소값을 올림차순으로 정열한 후 자료의 개수가 자기 5, 25, 50, 75, 95, $100\%$에 해당하는 등급을 나누어 모든 지화학도를 6개의 등급을 갖는 도면으로 재분류 하였다. 자 등급에 속한 광산의 개수를 대상으로 광산이 발생할 확률이 계산되었으며, 이 확률을 취합하여 최종 사후확률이 계산되었으며, 사후확률로 광산이 배태될 예측 도면이 작성되었다. 금/은, 동, 철, 납/아연, 텅스텐광산 및 광산이 존재하지 않는 위치에 해당하는 지화학 자료와 암상을 기준으로 의사결정나무를 학습시키고, 학습된 결과를 전체 자료에 적용하여 예측도면을 작성하였다. 광산이 존재하지 않은 지역을 추출하기 위하여 지화학도의 화소를 1km간격으로 추출한 후 이들 중 광산과 750m이내에 있는 자료는 제외시키는 알고리듬을 활용하였다. 예측결과 베이시안 방법에 의한 광산의 위치 예측이 의사결정나무에 의한 예측보다 상대적으로 정확함이 확인되었다. 그러나 두 방법 모두 공히 기존의 광산위치를 적절히 예측하고 있어서 지화학 자료는 광산의 위치와 밀접한 관계를 갖고 있음이 확인되었다.
희토류 원소는 암석의 분화과정을 연구하는데 있어서 매우 중요한 자료가 된다. 이 중 Sm, Nd은 암석의 연대측정 및 지각의 진화 연구 등 지구화학적 연구 분야에 유용하게 사용되어지는 원소로, 이를 위해선 고순도 원소 분리가 필수적이다. 그러나 Nd 분리를 위해 널리 사용되고 있는 란탄 레진과 0.25M HCl을 이용한 원소 분리법을 이용할 경우, Ce을 완전히 제거할 수 없었다. 따라서 이 기술보고에서는 Nd을 분리해 내는데 있어서 란탄 레진법을 이용할 경우, 용리액 농도를 0.25M HCl보다 더 희석시킨 0.15M HCl로 변화시켰을 때 Nd과 Ce의 분리가 더 효율적인 지를 비교 검토하고자 하였다. 그 결과, 0.15M HCl의 경우 0.25 M HCl 보다 용리액을 다량으로 사용하면서도 Ce과 Nd의 분리에 있어서는 효과적이지 않았다. 이는 란탄 레진법에서 용리액의 농도를 낮추어도 Nd의 분리 효율이 더 증가되지 않음을 의미한다.
Dong Hyuk Lee;Hong Jang;Hyun Ho Cho;Jeonghwan Hwang;Jung-Woo Kim
방사성폐기물학회지
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제21권1호
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pp.175-182
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2023
APro, a modularized process-based total system performance assessment framework, was developed at the Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI) to simulate radionuclide transport considering coupled thermal-hydraulic-mechanical-chemical processes occurring in a geological disposal system. For reactive transport simulation considering geochemical reactions, COMSOL and PHREEQC are coupled with MATLAB in APro using an operator splitting scheme. Conventionally, coupling is performed within a MATLAB interface so that COMSOL stops the calculation to deliver the solution to PHREEQC and restarts to continue the simulation after receiving the solution from PHREEQC at every time step. This is inefficient when the solution is frequently interchanged because restarting the simulation in COMSOL requires an unnecessary setup process. To overcome this issue, a coupling scheme that calls PHREEQC inside COMSOL was developed. In this technique, PHREEQC is called through the "MATLAB function" feature, and PHREEQC results are updated using the COMSOL "Pointwise Constraint" feature. For the one-dimensional advection-reaction-dispersion problem, the proposed coupling technique was verified by comparison with the conventional coupling technique, and it improved the computation time for all test cases. Specifically, the more frequent the link between COMSOL and PHREEQC, the more pronounced was the performance improvement using the proposed technique.
간단한 후세척의 이온 크로마토그래피를 이용하여 형석 광화대 지역의 광산 폐수에서 플루오라이드 이온을 빠르고 정확하게 정량하는 방법을 확립하였다. 시료중의 높은 농도의 황산 이온은 전치 컬럼(pre-column)에 머물러있고 머무름 시간이 적은 플루오라이드 이온은 제시된 이온 크로마토그래프 시스템과 스위칭 기술을 이용하여 분리 시스템에 주입되었다. 사전 농축(pre-concentration) 컬럼은 다량의 황산 이온을 보유할 수 있는 이온 교환 용량이 큰 분석용 컬럼(AS 9 HC)을 사용하였다. 분리용 컬럼은 플루오라이드 이온의 감도를 증가시키기 위하여 틈새 부피(void volumn)와 시스템 압력을 감소시킬 수 있도록 보호 컬럼(AG 14)을 사용하였다. 첫 번째 전기전도도 검출기로는 플루오라이드 이온의 회수율을, 두 번째 전기전도도 검출기로는 제거되는 황산 이온 피크를 관찰함으로써 결정된 최적의 10-포트주입기의 스위칭 시간은 4.3 분 이었다. 시료 주입량이 $25{\mu}L$ 일때, $500mg\;L^{-1}$ 의 높은 황산 이온이 포함된 용액에서 플루오라이드 이온의 검출한계(S/N = 3)는 $2.4{\mu}g/L$였다.
탄성되튐검출(Elastic Recoil Detection)법에 의한 박막시료의 수소 정량은 빔전류 측정의 신뢰성을 전제로 유기물 필름을 정량 비교체로 사용하여 이루어진다. 그러나 탄성되튐검출법에서 일반적으로 사용되는 편향각(tilt angle)인 $75^{\circ}$에서는 시편에 조사되는 일차 이온빔의 조사량을 정확하게 측정하기 어렵다. 시편의 편향각을 바꿔가며 탄성산란 신호를 비교하면 편향각이 커질수록 단위 조사량 당 산란신호는 감소하며 또한 시편의 표면 물질에 따라 이온빔전류 적산의 효율이 달라진다. 이러한 빔전류 적산과정의 오류를 제거하여 정량의 신뢰성을 제고하는 방법으로 되튐스펙트럼과 동시에 측정한 산란스펙트럼을 이용하여 빔 조사량을 결정하였다. 산란스펙트럼에 의한 조사량 결정법은 수 10%에 이르는 전류적산과정의 오차요인을 근본적으로 제거하여 되튐반응에 의한 수소정량의 신뢰성을 향상시켰다. 수소정량의 비교체로 사용해 왔던 폴리이미드 필름과 수소이온주입 시료, 그리고 카본웨이퍼를 대상으로 시험분석하고 기존의 전류적산에 의한 직접정량법과 비교하였다.
This study was carried out to understand the formation of acid mine drainage (AMD) by pyrophyllite (so-called Napseok)-rainwater interaction (weathering), dispersion patterns of heavy metals, and patterns of mixing with non-polluted water in the Tongnae pyrophyllite mine. Based on the mass balance and reaction path modeling, using both the geochemistry of water and occurrence of the secondary minerals (weathering products), the geochemical evolution of AMD was simulated by computer code of SOLVEQ and CHILLER. It shows that the pH of stream water is from 6.2 to 7.3 upstream of the Tongnae mine. Close to the mine, the pH decreases to 2. Despite being diluted with non-polluted tributaries, the acidity of mine drainage water maintains as far as downstream. The results of modeling of water-rock interaction show that the activity of hydrogen ion increases (pH decreases), the goncentration of ${HCO_3}^-$ decreases associated with increasing $H^+$ activity, as the reaction is processing. The concentration of ${SO_4}^{2-}$first increases minutely, but later increases rapidly as pH drops below 4.3. The concentrations of cations and heavy metals are controlled by the dissolution of reactants and re-dissolution of derived species (weathering products) according to the pH. The continuous adding of reactive minerals, namely the progressively larger degrees of water-rock interaction, causes the formation of secondary minerals in the following sequence; goethite, then Mn-oxides, then boehmite, then kaolinite, then Ca-nontronite, then Mgnontronite, and finally chalcedony. The results of reaction path modeling agree well with the field data, and offer useful information on the geochemical evolution of AMD. The results of reaction path modeling on the formation of AMD offer useful information for the estimation and the appraisal of pollution caused by water-rock interaction as geological environments. And also, the ones can be used as data for the choice of appropriate remediation technique for AMD.
대전지역에 날아온 황사의 근원지를 규명하기 위해 희토류원소 지구화학적 연구방법을 적용하였다. 대전지역 황사의 채집은 2007년 3월 31일에서 4월 2일 그리고 5월 25일에서 5월 27일 사이와 같이 총 2회에 걸쳐 수집되었다. 그리고 비교를 위해 한국지질자원연구원 주변의 토양을 채취하였다. 연구결과, 대전 지역 황사먼지의 경희토류(La-Gd) 분포도는 편평한 양상을 갖고 있고 Gd을 기점으로 중희토류(Gd-Lu)는 결핍되어 있으며 Eu의 이상은 관찰되지 않는다. 토양시료의 경우 경희토류의 경우 약간 부화된 경향을 보여주고, 중희토류의 분포도가 현저하게 결핍되어 있으며, Eu의 약한 부(-)의 이상을 보여준다. 이와 같이 대전지역 토양시료와 다른 양상을 갖는 대전 지역 황사먼지의 희토류원소 분포도의 특성은 중국의 오도스 사막 남동부의 풍성퇴적물과 매우 유사하다. 초기연구결과를 토대로 볼 때, 대전지역 황사의 주 근원지는 중국의 오도스 사막 남동부일 가능성이 매우 높은 것으로 나타났다.
고대 도 토기와 같은 고고학 유물을 만든 원료(태토)의 기원지 규명에 적합한 지구과학적 인자를 도출하기위한 연구를 수행하였다. 연구방법은 경북 경주, 경산 및 경남 함안지역에서 생산되었거나 출토된 토기와 토기채취지역 주변에 분포하는 암석과 토양을 채취하여 이들의 광물조성 및 화학조성을 비교하였다. 연구결과에 의하면, 토기는 구워지면서 광물조성이 바뀌기 때문에 광물조성의 비교에 의한 태토 및 원암의 유추는 어려운 것으로 나타났다. 그리고 주성분조성을 이용한 일반적인 화학조성간의 상대적인 비교 또한 원암-태토(토양)-토기로 가면서 대부분의 화학조성비가 변하기 때문에 상호간의 상관성이 거의 없음을 확인하였다. 반면에 희토류원소 분포도는 암석-토양-토기로 진행되면서 상대적인 분포도가 주성분조성변화에 비해 거의 없고, 희토류원소의 하나인 Nd의 동위원소비에 의한 모델연대에서도 유사성을 보여주었다. 그리고 Nd 동위원소와 Sr 동위원소 또한 태토와 토기간에 연관성이 있음을 보여주었다. 이 연구결과 고고학적 유물의 재료를 밝혀내는데 있어서 희토류원소의 분포도와 Nd, Sr 동위원소의 지구화학적 특성이 다른 지구화학적 연구기법에 기법에 비해 더 유용하게 활용될 수 있음을 확인할 수가 있었다.
Several studies investigating the behavior and environmental distribution of rare earth elements (REEs) have been reviewed to determine the geochemical processes that may affect their concentrations and fractionation patterns in groundwater and whether these elements can be used as tracers for groundwater-rock interactions and groundwater flow paths in small catchments. Inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS), equipped with an ultrasonic nebulizer and active-film multiplier detector, is routinely used as an analytical technique to measure REEs in groundwater, facilitating the analysis of dissolved REE geochemistry. This review focuses on the distribution of REEs in groundwater and their application as tracers for groundwater geochemistry. Our review of existing literature suggests that REEs in ice cores can be used as effective tracers for atmospheric particles, aiding the identification of source regions.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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