Considering to the geochemical behaviors and environmental changes of bottom sediments in streams, Gwangju metropolitan city, this study focuses to analyses on grain sizes, metal elements and organic carbons in sediment samples from Yeongsan and Hwangryong rivers, and Gwangju stream. In the sediments, contents of Cu, Zn, Pb, P and TOC were highly variable, in the case of Gwangju stream particularly. Yenogsan and Hwangryong rivers are influenced by grain sizes and surrounding geological settings and Gwangju stream is connected to organic matters related to life fouls and so forth, with respect to the geochemical behaviorof bottom sediments. Li, Zn, Pb and Cu were enriched in Yeongsan and Hwangryong rivers and Li, Cu, Zn, Pb and P enriched in Gwangju stream, respectively. In the heavy metal contamination of above drainages, the site mutually connected Seobang(GJ 4) with Donggye(GJ 7) streams shows the highest values, in peculiar. It is inferred that those contamination values are mainly related with urban foul waters in the city.
Sediments and river waters form the channel of Hwasun-cheon were studied in sedimentological size and geochemical analyses of metallic elements for the purposes of identification of depositional environments and geochemical characteristics. The sizes of sediments are assigned to pebble to coarse sand in mean size and polymodal in distribution. And the sediments are poorly to very poorly sorted and positively skewed. According to the grain size distributions of the sediments, the Hwasun-cheon belongs to gravel-bed river on the basis of the grain size distribution of the sediments. The behaviors of metallic elements in the sediments mainly depend on not grain size distribution but the geology connected with geomorphological reliefs near the stream. Contamination indices(CI) of Zn, Cu and Pb are 2.83 to 6.96 with average 4.31 in the sediments. Hwasun-cheon is assigned to general stream type in accordance with water quality of physical factors and chemical characteristics by Piper's diagram. Though meaningful values of BOD, T-N, T-P were locally depicted near Masan-ri, Hwasun-eup and Jiseok-cheon areas, artificial metal concentration do not represent in the most area of the stream. Sediments and river water are considered that the relatively more or less high metallic contents in the stream are originated from coal mine and urban area.
Geochemical characteristics of iron-related Ulsan granite was studied in comparison with the Cretaceous granitoids from the metallogenic provinces of copper, lead-zinc and lead-zinc/molybdenum in the Gyeongsang Basin, and the variation of cheminal compositions at the Ulsan granite/serpentinite contact was investigated. Ulsan granite is plotted in the regions of granite and granodiorite of Streckeisen's diagram. It shows differentiation trend of calc-alkali magma, and the magmatic evolution from granodiorite to granite is consistant with the general crystallization path of the Cretaceous the granitoids in Gyeongsang Basin. Differentiation index(D.I.) of Ulsan granite is 86~95, which is higher than those of Jindong granites (D.I.=45~70) and Onjongri granites (D.I.=67~84), and there are differences in the content of some major and trace elements between Ulsan granite and other Cretaceous granitoids. At the Ulsan granite/serpentinite contact $SiO_2$, $K_2O$, $Na_2O$, $Al_2O_3$, Rb, Sr, Ba which are abundant in Ulsan granite decrease toward serpentinite, while T.Fe, MgO, Ni, Cr which are abundant in serpentinite decrease toward Ulsan granite. Therefore, the geochemical characteristics of Ulsan granite is applicable to distinguish iron province from different metallogenic provinces where other Cretaceous granitoids occur in the Gyeongsang Basin, and it is possible to find serpentinite which was intruded by granite on the basis of chemical variations.
고준위 방사성폐기물을 심지층에 안전하게 처분하기 위해서는 방사성 핵종의 장기적 지구화학 거동에 대한 정확한 예측이 요구된다. 이와 관련하여 본 연구에서는 국내 심부 지하수를 대표하는 다섯가지 지화학 환경 조건에서 지화학 모델링을 수행하여 일부 방사성 핵종의 지화학 거동을 예측하였다. 다섯가지 국내 심부 지하수의 지화학 환경은 다음과 같다: 고 TDS 염지하수(G1), 산성 pH의 CO2가 풍부한 지하수(G2), 고 pH 알칼리성 지하수(G3), 황산염이 풍부한 지하수(G4), 묽은(담수) 지하수(G5). 3~12의 pH 범위와 ±0.2V의 산화-환원전위(Eh) 조건에서 일부 방사성 핵종(우라늄, 플루토늄, 팔라듐)의 국내 심부 지하수 내에서의 용해도와 화학종(존재형태)을 예측하였다. 모델링 결과, 용존 상태의 우라늄은 주로 U(IV)로서 중성~알칼리성의 넓은 pH 환경에서 높은 용해도를 보였으며, Eh가 -0.2V인 환원 환경에서도 알칼리 pH 조건에서 높은 용해도를 보였다. 이러한 높은 용해도는 주로 Ca-U-CO3 착물의 형성에 의한 것으로 예측되는데, 이 착물의 활동도(activity)는 국내 심부 지하수 중 주요 단층대를 따라 산출되는 G2와 화강암반에 위치하는 G3에서 높다. 한편, 플루토늄(Pu)의 용해도는 pH에 따라 달라지며, 특히 중성~알칼리성 조건에서 가장 낮은 용해도가 나타난다. 주요 화학종은 Pu(IV)와 Pu(III)이며, 이들은 주로 흡착을 통해 제거될 것으로 추정된다. 그러나 콜로이드에 의한 이동을 고려하면, 이온강도가 낮은 심부 지하수인 G3와 G5 유형에서 콜로이드 형성 및 이동 촉진에 따라 이동성이 증가할 것으로 예상된다. 팔라듐(Pd)은 환원 환경에서는 황화물 침전 반응으로 인해 낮은 용해도를 나타내며, 산화 환경에서는 주로 금속(수)산화물에의 흡착을 통해 Pd(OH)3-, PdCl3(OH)2-, PdCl42- 및 Pd(CO3)22-와 같은 음이온 착물이 제거될 것으로 판단된다. 본 연구는 한국의 심부 지하수 환경에서 방사성 핵종의 운명과 이동에 대한 이해를 높이고, 고준위 방사성 폐기물의 안전한 처분을 위한 전략 개발에 기여할 것으로 기대된다.
본 연구에서는 고준위방사성폐기물 처분안전성 입증 및 신뢰성 향상을 위한 처분자연유사연구의 역할과 중요성을 개괄적으로 조사하였다. 아울러 지하 처분환경에서 복잡하고 다양한 핵종거동을 규명하고 해석하기 위한 우라늄광상을 이용한 국내외 자연유사연구 동향을 고찰하였다. 또한 국내 옥천변성대 우라늄광상을 포함하는 우라늄광상 지하수와 암석에서의 우라늄의 거동특성과 지질환경에서의 우라늄의 생지화학적 상호작용을 조사하였다. 비록 우라늄광상에서 획득한 우라늄 거동 특성 자료들은 처분안전성평가에 직접적으로 활용하는 데는 많은 제약과 불확실성을 내포하고 있지만, 우라늄광상을 통해 획득한 자료와 정보들은 처분안전성평가와 Safety Case 구축에 정성적으로 또는 일부 정량적으로 활용될 수 있을 것이다.
The waste acceptance criteria for heavy metals in mixed waste should be developed by reflecting the leaching behaviors that could highly depend on the repository design and environment surrounding the waste. The current standards widely used to evaluate the leaching characteristics of heavy metals would not be appropriate for the silo-type repository since they are developed for landfills, which are more common than a silo-type repository. This research aimed to explore the leaching behaviors of cementitious waste with Pb, Cd, and Sb metallic and oxide powders in an environment simulating a silo-type radioactive waste repository. The Toxicity Characteristic Leaching Procedure (TCLP) and the ANS 16.1 standard were employed with standard and two modified solutions: concrete-saturated deionized and underground water. The compositions and elemental distribution of leachates and specimens were analyzed using an inductively coupled plasma optical emission spectrometer (ICP-OES) and energy-dispersive X-ray spectroscopy combined with scanning electron microscopy (SEM-EDS). Lead and antimony demonstrated high leaching levels in the modified leaching solutions, while cadmium exhibited minimal leaching behavior and remained mainly within the cement matrix. The results emphasize the significance of understanding heavy metals' leaching behavior in the repository's geochemical environment, which could accelerate or mitigate the reaction.
희토류 원소는 암석의 분화과정을 연구하는데 있어서 매우 중요한 자료가 된다. 이 중 Sm, Nd은 암석의 연대측정 및 지각의 진화 연구 등 지구화학적 연구 분야에 유용하게 사용되어지는 원소로, 이를 위해선 고순도 원소 분리가 필수적이다. 그러나 Nd 분리를 위해 널리 사용되고 있는 란탄 레진과 0.25M HCl을 이용한 원소 분리법을 이용할 경우, Ce을 완전히 제거할 수 없었다. 따라서 이 기술보고에서는 Nd을 분리해 내는데 있어서 란탄 레진법을 이용할 경우, 용리액 농도를 0.25M HCl보다 더 희석시킨 0.15M HCl로 변화시켰을 때 Nd과 Ce의 분리가 더 효율적인 지를 비교 검토하고자 하였다. 그 결과, 0.15M HCl의 경우 0.25 M HCl 보다 용리액을 다량으로 사용하면서도 Ce과 Nd의 분리에 있어서는 효과적이지 않았다. 이는 란탄 레진법에서 용리액의 농도를 낮추어도 Nd의 분리 효율이 더 증가되지 않음을 의미한다.
한강 기수역에서 일어나는 지화학적 변화과정을 파악하기 위하여 2000년 6월과 2001년 2월 두 차례에 걸쳐 용존 무기영양염류,용존 유기 탄소,추출된 용존 유기물의 형광 특성, 용존 우라늄의 분포특성에 대해서 연구하였다. 용존 무기 영양염류는 염분이 증가함에 따라 감소하였는데,특히 질소계 영양염류의 경우 기수역에서 뚜렷한 질산화 과정(nitrification process)을 보였다. 인산-인 또한 질소계 영양염류와 같이 기수역에서 비보존적 분포특성을 보였다 용존 유기탄소와 형광 유기물은 염분이 증가함에 따라 감소하는 모습을 보였는데, 특히 5 psu이하의 저염분대에서 급격히 감소하는 양상을 나타내었다. 이러한 현상은 육상 기원의 지구거대 유기물질이 이온강도가 증가하는 기수역에서 응집, 침전하여 제거되기 때문으로 생각된다. 한편 용존 우라늄은 대부분 강을 통하여 해양으로 유입되는데, 염분이 증가함에 따라 같이 증가하는 양의 상관관계를 보였다. 용존 우라늄은 기수역에서 제거되는 비보존적인 분포 특성을 보였는데. 이는 용존 우라늄의 일부가 유기물질과 착화합물의 형태로 제거되기 때문으로 생각된다. 염분과 용존 우라늄의 분포 상관관계로부터 추정된 한강 기수역에서 용존 우라늄 제거량은 약 7.1 ton/year으로 Savannah salt marsh에서의 제거량과 비교해볼 때 약 51.4%에 해당하였다.
본 연구에서는 구룡광산에 적치된 광미층으로 부터 채취된 대표 비교란 코어시료를 대상으로 체계적인 물리 화학적 및 광물학적 특성을 심도별로 정량적으로 파악, 중금속 거동 핵심 영향요소를 기준으로 광미층 수직분대를 시도하고, 이를 기초로 광미층 비포화대-포화대에 걸친 원소 거동과 지화학적 조건과의 상관모델을 제시하고자 한다. 구룡광산의 대상 광미층은 화학적으로 지하수면을 경계로 상부층 구간에서의 낮은 pH(4)와 20wt.% 이상의 높은 $Fe_2O_3$ 및 $SO_3$ 함량에 의해 특징지어진다. 물리 화학적 및 광물학적 분석 자료를 고려하여 구룡광산 광미층을 심도증가에 따라 복토층, jarosite zone, Fe-sulfate zone, Fe-oxyhydroxide zone, gypsum-bearing pyrite zone, calcite-bearing pyrite zone, soil zone(광미층 집적 이전 토양층), weathered zone 등 7개분대로 구분할 수 있으며, 새로 생성된 이차광물상의 특성을 고려할 때 지하수면을 기준으로 상부층을 산화대(oxidation zone)로, 하부층을 비산화대(unoxidation zone), 혹은 carbonate-rich primary zone으로 크게 대분할 수 있다. 본 연구결과를 기초로 구룡광산 광미층의 물리 화학적 및 광물학적 변화를 지하수면 상부층에서의 황화광물, 특히 황철석의 산화반응이 핵심요소가 되어, 이로 인한 pH 값의 감소, 일차광물의 용해반응 및 원소 용출, 이차광물상 생성, 그리고 생성된 산의 탄산염 및 규산염광물에 의한 산-중화반응 등 일련의 지화학적 반응으로 설명할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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