Kim, Min-Chul;Choi, Ji-Won;Kang, Chong-Yun;Yoon, Seok-Jin;Kim, Hyun-Jai;Yoon, Ki-Hyun
Transactions on Electrical and Electronic Materials
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제3권1호
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pp.14-17
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2002
The effects of substrate temperatures and annealing temperatures on the microstructures and ferroelectric properties of PbZ $r_{0.52}$$Ti_{0.48}$$O_3$(PZT) thin fims prepared by pulsed laser deposition (PLD) were investigated. For this purpose, the PZT films were deposited at various substrate temperatures (400~$600^{\circ}C$) with post annealing process in oxygen atmosphere. The single perovskite phase was formed at the deposition temperature of 500 to 55$0^{\circ}C$ without post annealing and the PZT films deposited below 50$0^{\circ}C$ formed the single phase with post annealing at $650^{\circ}C$. The grain size of the films increased and the grain boundary of the films was clearly defined as the substrate temperature increased from 400 to 55$0^{\circ}C$. The remnant polarization (Pr) and the coercive field (Ec) of the films deposited at 55$0^{\circ}C$ and annealed at $650^{\circ}C$ were 34.3 $\mu$C/c $m^2$and 60.2 kV/cm, respectively.y.y.
PbTiO$_{3}$-PbZrO$_{3}$-Pb(Ni$_{1}$3/Nb $_{2}$3/O$_{3}$)(PZT-PNN) thin films were prepared from corresponding metal organics partially stabilized with diethanolamine by the sol-gel spin coating method. Each mol rates of PT:PZ:PNN solutions were #1(50:40:10), #2(50:30:20), #3(45:35:20) and #4(40:40:20), respectively. The spin-coated PZT-PNN films were sintered at the temperature from 500.deg. C to 600.deg. C for crystallization. The P-E hysteresis curve was drawn by Sawyer-Tower circuit with PZT-PNN film. The coercive field and the remanent polarization of #4(40:40:20 mol%) PZT-PNN film were 28.8 kV/cm and 18.3 .mu.C/cm$^{2}$, respectively. Their dielectric constants were shown between 128 and 1120, and became maximum value in MPB(40:40:20 mol%). The leakage currents of PZT-PNN films were about 9.4x 10$^{-8}$ A/cm$^{2}$, and the breakdown voltages were about 0.14 and 1.1 MV/cm. The Curie point of #3(45:35:20 mol%, sintered at 600.deg. C) film was 330.deg. C.
Next-generation nonvolatile memory (NVM) has attracted increasing attention about emerging NVMs such as ferroelectric random access memory, phase-change random access memory, magnetic random access memory and resistance random access memory (RRAM). Previous studies have demonstrated that RRAM is promising because of its excellent properties, including simple structure, high speed and high density integration. Many research groups have reported a lot of metal oxides as resistive materials like TiO2, NiO, SrTiO3 and ZnO [1]. Among them, the ZnO-based film is one of the most promising materials for RRAM because of its good switching characteristics, reliability and high transparency [2]. However, in many studies about ZnO-based RRAMs, there was a problem to get lower current level for reducing the operating power dissipation and improving the device reliability such an endurance and an retention time of memory devices. Thus in this paper, we investigated that highly reproducible bipolar resistive switching characteristics of W doped ZnO RRAM device and it showed low resistive switching current level and large ON/OFF ratio. This may be caused by the interdiffusion of the W atoms in the ZnO film, whch serves as dopants, and leakage current would rise resulting in the lowering of current level [3]. In this work, a ZnO film and W doped ZnO film were fabricated on a Si substrate using RF magnetron sputtering from ZnO and W targets at room temperature with Ar gas ambient, and compared their current levels. Compared with the conventional ZnO-based RRAM, the W doped ZnO ReRAM device shows the reduction of reset current from ~$10^{-6}$ A to ~$10^{-9}$ A and large ON/OFF ratio of ~$10^3$ along with self-rectifying characteristic as shown in Fig. 1. In addition, we observed good endurance of $10^3$ times and retention time of $10^4$ s in the W doped ZnO ReRAM device. With this advantageous characteristics, W doped ZnO thin film device is a promising candidates for CMOS compatible and high-density RRAM devices.
Pt/SiOz!Si의 기판위에 $(Pb,La)TiO_3$(PLT) 박막을 졸-겔 방법으로 제작하여 La 첨가량 및 후속열처리 온도에 따른 결정학적, 전기적 특성율 조사하였다. $600^{\circ}C$ 이상의 온도에서 열처리된 PLT 박막 시료의 경우 La 도핑량에 관계없이 전형적인 perovskite 결정구조를 보여 주었다. La이 전혀 첨가되지 않은 $(Pb,La)TiO_3$(PT) 시료에 10 mole% La을 첨가할 경우 (PLT-I0 시료) c축 배향도는 약 63%에서 26%로 크게 감소하였다. PLT-1O 박막시료의 깊이에 따른 AES 분석결과 박막내의 각 성분원소 들이 비교척 균일하게 분포되어 았고 하부전극(Pt)과 PLT 박막층 사이에는 상호반응없이 비교적 안정된 막을 형성하고 있음을 알 수 있었다. $600^{\circ}C$에서 열처리된 PLT-1O 박막의 유전상수$({\varepsilon}r)$ 와 유전정접 (tan$\delta$) 은 약 193과 0.02의 값을 나타내였다. 후속열처리 온도를 $600^{\circ}C 에서 700^{\circ}C$로 증가함에 따라 잔류분극$(2Pr,Pr_+-Pr_-)$은 약 $4\muC\textrm{cm}^2 에서 약 16\muC\textrm{cm}^2$로 크게 증가하였으며 잔류 분극값의 증가는 후속열처리에 의해 결정성이 개선되었기 때문이라 판단된다. $30^{\circ}C$ 온도부근에셔 초전계수($\gamma$)는 약 $4.0nC/\textrm{cm}^2{\cdot}^{\circ}C$의 값을 냐타내었다.
하부전극 없이 MgO 중간층을 갖는 고농도로 도핑된 Si(100) 기판(MgO/Si)위에 고주파 마그네트론 스퍼터링 방법으로 as-deposited PZT 박막을 증착한후 $650^{\circ}C$ 온도에서 RTA 후속열처리를 실시하였다. 제작된 PZT 박막시료에 대해 MgO 중간층의 두께 및 후속열처리에 따른 결정학적, 전기적특성을 조사하였다. XRD 분석결과 MgO층이 전혀 증착되지 않은 bare Si 기판위에 증착된 PZT 시료는 pyrochlore 결정상만이 나타났으나 50 두께의 M gO층 위에 증착된 PZT/MgO/Si 박막시료는 전형적인 perovskite 결정구조를 나타내었다. SEM 및 AES 분석결과 PZT 박막두게는 약 7000 이었으며 비교적 매끄러운 계면형상을 보여 주었다. PZT 박막내의 각 성분원소가 깊이에 따라 비교적 균일한 분포를 나타내었다. $650^{\circ}C$의 온도로 후속열처리된 PZT/MgO/Si 박막의 1KHz 주파수에서 유전상수 ($\varepsilon_{r}$ )와 잔류분극 (2Pr)은 약 300 및 $14\mu$C/$\textrm{cm}^2$의 값을 각각 나타내었으며 누설전류의 크기는 약 $3.2\mu$A/$\textrm{cm}^2$이었다.
ZnS 형광체와 BST 강유전체 박막을 절연층으로 사용한 백색방출 전계발광소자를 제작하였다. BST 박막의 제조조건으로 target의 조성비가 $Ba_{0.5}Sr_{0.5}TiO_3$이며, 기판온도가 $400^{\circ}C$, 분위기압이 30 mTorr, A:$O_2$의 비가 9:1일때 유전율이 1 kHz의 주파수에서 209를 나타내었다. 형광층으로 ZnS:Mn, ZnS:Tb 및 ZnS:Ag를 사용하였으며, 활성제 각각의 첨가량은 0.8, 0.8 및 1 wt%로 하였다. 형광층 전체의 두께가 500 nm로 하고 하부 절연층을 200 nm, 상부절연층을 400 nm로 증착하였을 때, 박막 전계발광소자의 발광문턱전압은 약 95 V 였고, 최고휘도는 150 V에서 약 $3000\;cd/m^2$이었다. 발광스펙트럼를 관찰한 결과 청색영역(450 nm), 녹색영역(550 nm) 그리고 적색영역(600 nm)의 파장에서 각각의 피이크가 나타나는 것을 관찰하였다.
페로부스카이트(Perovskite) 구조의 Pb(Zr,Ti)O3(PZT)는 우수한 강유전 특성으로 인해 유전체, 압전체, 초전체 재료로 널리 사용된다. Pb1.3(Zr0.52Ti0.48)O3조성의 스퍼터링 타겟을 제조하여 RF 마그네트론 스퍼터링 공정으로 PZT박막을 형성하였다. PZT박막은 동일 스퍼터링 출력으로 연속 제조한 단층형 PZT와 2단계화한 스퍼터링 출력으로 제조한 2층형 PZT박막으로 구분하여 제조하였다. 2층형의 PZT는 저출력의 스퍼터링 조건으로 제작한 하부층과, 단층형 PZT와 동일한 조건으로 제작한 상부층으로 이루어진다. 제조한 박막에 대한 엑스선 회절분석결과, 단층형 PZT에서는 페로부스카이트상(Perovskite Phase)과 미소한 파이로클로르상(Pyrochlore Phase)이 혼합된 상태로 존재하나, 2층형 PZT에서는 페로부스카이트상만이 검출되었다. 전자현미경과 원자힘 현미경으로 표면상태를 관찰한 결과, 2층형 PZT박막의 상부는 단층형에 비해 치밀하고 평활한 표면상태를 나타냈으며, 단층형에 비해 낮은 표면거칠기값(RMS)을 보였다. 또한 이층형 PZT는 단층형에 비해 우수한 대칭성의 분극곡선형태를 보였고, 단층형에 비해 매우 저감된 1×10-5 A/㎠ 이하수준의 누설전류 특성을 나타냈다. 이층형 PZT에서 보이는 이러한 현상은 치밀하게 형성한 하부 PZT층이 순차적으로 형성되는 상부PZT내의 미소 파이로클로르상 형성을 억제하여, 순수한 페로부스카이트상으로의 성장을 유도한 것으로 판단된다.
분극처리 없이 제작한 lanthanum-modified lead titanate (PLT) 박막의 초전특성에 대한 변조 주파수 의존성을 dynamic method를 이용하여 조사하였다. La이 10mo1% 첨가된 Pb/sub l-x/La/sub x/Ti/sub l-x/4/O₃ (h=0.1) (PLT(10)) 박막을 Pt/TiO/sub x//SiO₂/Si 기판위에 acetate 계 precursor 을 이용한 sol-gel 법으로 제작하였다. 제작된 PLT(10) 박막은 비교적 우수한 유전특성을 보였다. 초전계수 (p) 는 주파수 의존성이 없이 6.6×10/sup -9/ C/㎠·K 을 나타내었다. 이를 이용하여 구한 전압감도와 비검출능을 위한 재료평가지수는 각각 1.03×10/sup -11/ C·㎝/J 과 1.46×10/sup -9/C·㎝/J 로 나타났다. 제작된 PLT(10) 박막 초전형 적외선 센서는 주파수 8Hz 에서 5.15v/w 의 전압감도 (Rv)를 가지며, 잡음등가전력 (NEP) 과 비검출능 (D/sup */) 은 동일한 주파수 100Hz 에서 각각 9.93×10/sup -8/W/Hz/sup 1/2/와 1.81×10/sup 6/cm·Hz/sup 1/2//W 의 최소값과 최대값을 나타내었다. 이와 같은 특성들은 PLT(10) 박막이 초전형 적외선 센서의 감지물질로 매우 적합함을 나타낸 것이다.
수소원자를 포함한 강유전체 $Li(NH_4)SO_4$의 중수소 치환형인 $Li(ND_4)SO_4$ 단결정에 대해 X-선과 중성자 회절법으로 결정구조를 연구하였다. 이 결정은 상온에서 사방정계이고 공간군은 $P2_1nb$이다. 격자상수는 $a=5.2773(5)\;{\AA},\;b=9.1244(23)\;{\AA},\;c=8.7719(11)\;{\AA}$이며 Z=4이다. 한국원자력연구원의 연구용 원자로인 하나로에 설치된 중성자 4축 단결정 회절장치로 중성자데이터를 수집하였으며, X-선 회절데이터는 일본 동북대학교 물리학과에서 측정하였다. X-선 회절법으로 수집한 1450개의 독립 회절반점에 대하여 최소자승법으로 정밀화하여 최종 신뢰도값 R=0.070을 얻었으며, 중성자 회절법으로는 745개의 회절반점에 대하여 R=0.049을 얻었다. X-선 회절데이터 분석 결과 결정구조 내의 수소원자 중 1개의 위치만을 얻었으나, 중성자 회절법으로는 $NH_4$ 사면체의 수소/중수소원자의 위치는 물론 H를 치환해서 들어간 D의 점유율을 정련하여 측정시료의 평균화학식이 $LiND_{3.05}H_{0.95}SO_4$임을 밝혔다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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