연료가스로부터 황화수소를 제거하기 위해 망간계 탈황제를 개발하여, 대기압하 고정층반응기에서 황화/재생 반복실험을 통하여 탈황제의 효용성, breakthrough times, 그리고 평형농도를 구하였다. 황화수소 제거능에 영향을 미치는 입자크기, 황화반응 온도, 재생온도 그리고 재생 특성에 관해 살펴보았다. 황화수소 제거를 위한 적정 조업온도는 $800^{\circ}C$였으며 입자크기가 감소할수록 탈황능은 증가하였으나 입경 0.214~0.631mm에서는 큰 차이를 보이지 않았다. 실험으로부터 구한 황화수소 평형관계식은 log(K)=3.396/T-1.1105이고 탈황제 이용효율은 $800^{\circ}C$에서 92%를 나타냈다. 공기를 사용해서 재생할 때 $SO_2$ 배출농도는 $800^{\circ}C$에서 8.5% 이상, $850^{\circ}C$에서 8.4% 이상, 그리고 $900^{\circ}C$에서 8.8% 이상을 보여 황산제조에 사용될 수 있을 것으로 판단된다.
순산소연소 배가스 중 $CO_2$ 농도는 가스의 재순환으로 인해 95%까지 농축 가능하며, $CO_2$ 농도가 높은 조건에서 석회석의 소성특성은 기존의 공기 연소와 다르게 나타난다. 본 연구에서는 흡수제로 특성이 다른 세 종류의 국내산 석회석을 이용하여, 소성온도에 따른 석회석의 소성특성에 대해 알아보았다. 또한 흡수제 종류, 반응온도 등의 운전변수가 $SO_2$ 제거효율에 미치는 영향에 대하여 알아보고, 반응생성물을 포집하여 황 함량을 측정하였다. 소성온도가 증가함에 따라 석회석의 소성율 및 비표면적은 증가하는 경향을 보였으며, 반응온도가 증가함에 따라 $SO_2$ 제거효율은 증가하였으며 석회석의 종류에 따라 $SO_2$ 제거효율이 뚜렷한 차이를 보였다. 최고효율 나타낸 석회석 시료에 대한 반응생성물 분석결과 시료 내 황 함량은 약 10% 정도인 것으로 나타났다.
현재 국내 화력발전소에서 운영중인 일부 배연탈황설비는 건설비 절감을 위해 설계시 여유율을 축소하여 비정상상태에 대응이 어렵고, 노후화 등으로 탈황효율이 저하하는 등 일부의 문제점이 제기되고 있다. 이러한 문제점에 대응하기 위해, 본 논문에서는 흡수액의 pH, 입구 $SO_2$ 농도, 운전 단수 변경 및 liquid distribution ring (LDR) 등의 탈황설비의 운전 조건 변경에 따른 탈황율을 검토하였으며, sulfite 이온 및 Al/Fx 이온이 석회석의 blinding에 미치는 효과에 대해 실험하였다. 흡수액 재순환 펌프를 3대 운전하였을 때는 2대 운전했을 때와 비교하여 탈황율이 최대 12% 향상하였고, LDR을 설치함에 따라 탈황효은 약 2~7%가 향상하였다. Limestone blinding 현상이 발생한 흡수액에 dibasic acid (DBA)를 500, 1,000 ppm 주입하였을 때 흡수액 용존산소가 0.5 ppm 이상 증가하며, limestone blinding 현상을 완화하였다. 흡수액 중에 $Al^{3+}$, F- 이온이 공존한 경우 석회석 용해속도는 20% 감소하였다.
본 연구에서는 혐기성소화에서 황화합물의 영향을 평가하기 위하여 탈황 슬러지 및 하수슬러지(생슬러지)를 이용한 병합소화를 진행하였다. 실험은 500 mL duran bottle을 이용한 batch test의 형태로 수행되었으며, 원료의 혼합 비율은 COD/SO4의 비율을 기준으로 선정하였다. 실험 결과, COD/SO4 20 이하의 혼합 비율에서 바이오가스 발생량 및 수율의 감소가 확인되었다. 특히 COD/SO4 10 이하에서는 식종슬러지에서 자체적으로 발생하는 바이오가스를 보정하기 위해 원료를 투입하지 않은 seed (283.5 mL)보다 낮은 수치를 나타내었다. 메탄 수율의 경우 COD/SO4 50의 0.396 m3 CH4/kg VS에 비해 COD/SO4 20에서 0.135 m3 CH4/kg VS로 급격하게 감소하는 경향을 보였다. 반면, 황화수소의 수율은 COD/SO4 50의 0.0097 m3 H2S/kg VS에 비해 COD/SO4 20의 비율에서 0.0223 m3 H2S/kg VS로 급격하게 증가하였으며, 특히 COD/SO4 10에서 0.0855 m3 H2S/kg VS로 가장 높은 결과를 나타내었다. 이러한 결과를 바탕으로, 혐기성소화에 있어 황화물의 영향은 COD/SO4 비율이 20 이하로 감소할 경우, 악영향을 줄 수 있는 것으로 판단된다.
현재 전기로(EAF) 제강 공정에서는 내화재 보호 및 탈황능 개선을 위해 MgO 함유 Flux인 경소돌로마이트를 사용하고 있으며, 탈산 효과와 동시에 Slag foaming을 통한 전력에너지를 저감시키기 위해 가탄제를 투입하고 있다. 본 연구에서는 상기 효과들을 경제적으로 달성하기 위해 폐 MgO-C계 내화재를 사용하고자 한다. 폐 MgO-C계 내화재는 현재 대부분 재활용되지 못하고 폐기되고 있는 실정이지만 다량의 MgO와 흑연 성분을 함유하고 있어 제강용 Flux로서의 효용가치가 입증되면 대량 재활용이 가능할 것으로 기대된다. 본 실험에서는 상용 EAF slag 조성을 토대로 Target 조성 범위를 설정하였다. Target EAF slag가 원만히 형성될 수 있도록 하기 위해 Flux와 함께 투입될 Pre-melt base slag를 제조하였다. Pre-melt base slag는 SiO2, Al2O3, FeO를 혼합하여 알루미나 도가니에 장입 후 1450℃에서 1시간 이상 가열하여 제조하였다. 이후 제조된 Pre-melt base slag에 혼합 Flux #2(경소돌로마이트+폐 MgO-C계 내화재+석회석)을 가하여 용융반응 시험을 수행하고 그 결과를 기존 제강 Flux에 해당하는 혼합 Flux #1(경소돌로마이트+석회석) 경우와 비교 평가하여 그 대체 가능성을 평가하였다. 신뢰성있는 평가를 도출하기 위해 XRD, XRF 및 Slag foam height, Slag basicity, 철 회수 등의 평가를 종합하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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