한국해양정보통신학회 2004년도 SMICS 2004 International Symposium on Maritime and Communication Sciences
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pp.38-42
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2004
A pilot-scale experiment for the treatment of red tide in the enclosure was done in sea area of Shandong Province, P. R. China on Aug. 25, 2002. With the method of strong dielectric barrier discharge in microgap, $O_2$in air and $H_2O$ in seawater are ionized and dissociated into large numbers of OHㆍradicals, and then dissolved into a part of seawater to form OHㆍsolution of high concentration. With OH' concentration of 0.68mg/L, the kill efficiencies of 29 kinds of red tide organisms such as Chaetoceros lorenzianus and so on reached 99.89%, in which the kill efficiencies of bacterium and vibrio were 100%, and that of Gonyaulax cysts and Prei. Cysts were up to 100%. At the same time, the content of chlorophyll-a was decreased into the lowest limit of test. DO saturation of seawater was greatly increased to 100% because the residual OHㆍradical was decomposed into $H_2O$ and $O_2$after 20 minutes, Therefore the treatment of red tide using OHㆍradicals is a kind of advanced oxidation technology, which realizes zero pollution, zero emission and zero residual in the process of the production of OHㆍradicals and the treatment of red tide.
High-voltage dielectric discharges are an emerging technique in environmental pollutant degradation, which are characterized by the production of hydroxyl radicals as the primary degradation species. The initiation and propagation of the electrical discharges depends on several physical, chemical, and electrical parameters such as 1st and 2nd voltage of power, gas supply, conductivity and pH. These parameters also influence the physical and chemical characteristics of the discharges, including the production of reactive species such as OH, $H_2O_2$ and $O_3$. The experimental results showed that the optimum 1st voltage and oxygen flow rate for RNO (N-Dimethyl-4-nitrosoaniline, indicator of the generation of OH radical) degradation were 160 V (2nd voltage of is 15 kV) and 4 L/min, respectively. As the 2nd voltage (4 kV to 15 kV) was increase, RNO degradation was increased and, generated $H_2O_2$ and $O_3$ concentration were increased. The conductivity of the solution was not influencing the RNO degradation, $H_2O_2$ and $O_3$ generation. The pH effect on RNO degradation was not high. However, the lower pH and the conductivity, the higher $H_2O_2$ and $O_3$ generation were observed.
Odor control technology include absorption, adsorption, incineration and biological treatments. But, most of processes have some problems such as secondary organic acids discharge at the final odor treatment facility. In order to solve the problems for effective treatment of organic acids in odor, it is necessary to develop a new type advanced odor control technology. Some of the technology are plasma only process and plasma hybrid process as key process of the advanced technology. In this study, odor removal performance was compared DBD(Dielectric Barrier Discharge)plasma process with PCHP(plasma catalysis hybrid process) by gaseous ammonia, formaldehyde and acetic acid. Plasma only process by acetic acid obtained higher treatment efficiency above 90%, and PCHP reached its efficiency up to 96%. Acetic acid is relatively easy pollutant to control its concentration other than sulfur and nitrogen odor compounds, because it has tendency to react with water quickly. To test of the performance of DBD plasma process by applied voltage, the tests were conducted to find the dependence of experimental conditions of the applied voltage at 13 kV and 15 kV separately. With an applied voltage at 15 kV, the treatment efficiency was achieved to more higher than 13 kV from 83% to 99% on ammonia, formaldehyde and acetic acid. It seems to the odor treatment efficiency depends on the applied voltage, temperature, humidity and chemical bonding of odors.
상압 플라즈마 기술은 표면처리, 온존 발생장치, VOC (Volatile Organic compound) 제거등 다양한 산업분야에서 응용되고 있다. 상압플라즈마 기술 또한 DBD (Dielectric barrier discharge), Griding Arc, SDIP (Surface Discharge Induced Plasma) 등 다양한 기술들이 개발되어져 왔다. VOC를 제거하기 위한 다양한 플라즈마 기술중 특히 BDB 방법과 SDIP 기술들은 플라즈마에 의한 VOC 분해 뿐만 아니라 오존 발생을 통하여 VOC성분을 분해하는 것으로 알려져 있으며 효율이 매우 뛰어난 것으로 보고 되고 있다. 그러나 BDB 방전의 경우 방전이 발생하는 간격이 매우 작아 공기를 정화시키기 위해 좁은 유로를 통하여 일정넓이를 이동하여하 하기 때문에 압력감소가 심하며 이를 개선하기위해 다단으로 설계할 경우 구조가 복잡하고 가격이 고가인 단점이 있다. 본 연구에서는 두 개의 면 전극이 마주보는 형태로 된 DBD 구조의 단점을 보완하기 위하여 빗살무늬 모양의 다층구조의 선형전극으로 구조를 변화시켜 전극에 의한 압력감소를 방지하고 효율적으로 플라즈마 및 오존을 발생시킬 수 있는 VOC제거용 상압 플라즈마 발생장치를 개발하였다. 또한 플라즈마 발생 및 오존발생량이 우수한 것으로 알려져 있는 SDIP 장치 또한 제작하여 비교 평가를 하였다. 제작된 플라즈마 발생장치는 60 Hz와 20kHz의 교류 고압파워 서플라이를 이용하여 플라즈마 발생실험을 진행하였다. 선행 연구에서는 60 Hz의 고압 파워 서플라이를 이용하여도 플라즈마 방전이 잘 된다고 보고되었는데 본 실험에서 60 Hz 파워 서플라이를 사용할 경우 15 kV 이상이 인가될 때 아주 약하게 오존이 발생하는 현상이 관찰되었으나 육안으로 구분이 될 만큼의 플라즈마 방전은 발생하지 않았다. 20kHz의 고압파워 서플라이를 사용한 경우에는 비교적 낮은 전압인 7 kV에서 방전이 관찰되었으며 분당 22 mg의 오존이 발생하였다. SDIP를 이용한 경우 플라즈마가 발생하는 조건은 SDIP의 기하학적 형상에 많이 의존하게 된다. 본 실험에 SDIP 장치는 매우 낮은 전압에서 방전을 시작하였다. 기존의 DBD와는 다르게 1.7 kV에서 플라즈마 발생하였으며 1.8 kV에서 정상적인 플라즈마 방전이 발생하였다. 이때 분당 3.1 mg의 오존이 발생하였다. 오존 발생양은 앞에 빗살형 플라즈마 방전장치에 비하여 낮은데 인가되는 전력을 고려하면 입력된 전기 에너지당 오존발생양은 비슷한 수준이였다.
국제환경기구(GEF)의 해양환경 위해 지정 대상의 하나인 선박안정수 처리기술로써, 선박 안정수에 포함되어 타 지역으로부터 이동되는 유해성외래침입생물 처리방안을 제안하였다 alpha-AL$_2$O$_3$ 유전장벽층 전극에 의한 강 전리방전 기술을 적용하여 주위 산소와 물분자로부터 고농도 수산자유기(OH : hydroxyl radical) 및 활성입자( OH, $O_2$+, O (1D), HO$_2$)를 전리, 발생시켜서 이들을 해수에 신속히 용해 확산시켜 비교적 낮은 ∼20mg/L 정도의 수산기농도 하에서 유해성외래침입생물을 소멸 처리하는 환경 친화적 녹색 청정 처리기술이다. 제안된 기술은 대상물의 처리 후 부수적으로 발생할 수 있는 처리잔류물이 전혀 발생하지 않으며, 인공적 화학성분의 약제를 사용하지 않는 저렴한 처리방법으로 대ㆍ소형 원양선박의 안정수에 포함되어 있는 유해성외래침입생물의 타 지역 해양확산을 방지하고 안전하게 처리할 수 있는 자연치유적 신기술이다.
일찍이 $SiO_2$ (Silicon dioxide) 박막은 다양한 분야에서 유전층, 부식 방지층, passivation층 등의 역할을 해왔다. 그리고 이러한 박막 공정은 대부분 진공의 환경에서 그 공정이 이루어지고 있다. 하지만 이러한 진공 system은 chamber, loadlock 그리고 펌프 등의 다양한 진공장비로 인한 생산 비용 증가, 공정의 복잡성뿐만 아니라 공정의 대면적화에 어려움을 지니고 있다. 그리고 최근 flexible display의 제조 공정에서 polymer 혹은 plastic 기판을 제조 공정에 적용시키기 위해 저온 공정이 필수적으로 요구 되고 있다. 이러한 기술적 한계를 뛰어 넘기 위해 최근 많은 연구가들은 atmospheric pressure plasma enhanced chemical vapor deposition (AP-PECVD)에 대해 지속적으로 다양한 연구를 하고 있다. 본 연구에서는 remote-type의 modified pin-to-plate dielectric barrier discharge (DBD) 시스템을 이용한 $SiO_2$ 무기 박막 증착에 관해 연구하였다. $O_2$/He/Ar의 gas와 5 kV AC power (30 kHz)의 전원장치를 통해 고밀도 대기압 플라즈마를 발생시켰고, silicon precursor로는 hexamethyldisilazane (HMSD)를 사용하였다. 먼저 HMDS와 $O_2$ gas의 flow rate 변화에 따른 증착률을 조사하였고 그 다음으로 박막의 조성 및 표면 특성을 조사하였다. HMDS의 유량이 100 ~ 300 sccm으로 증가함에 따라 증착속도는 증가했다. 하지만 FT-IR을 통해 HMDS의 유량이 증가하면 반응에 참여할 산소 분자의 부족으로 인해 $-(CH_3)_X$의 peak intensity가 증가하고, -OH의 peak intensity가 점차 감소함을 관찰 할 수 있었다. 또한 증착된 박막의 표면에 particle과 불균일한 surface morphology 등을 SEM image를 통해 관찰 하였다. 산소 유량이 탄소와 관련된 많은 불순물들의 제거에 도움이 됨에도 불구하고 14 slm 이상의 산소가 반응기 내로 주입되게 되면 대기압 플라즈마의 discharge가 불안정하게 되어 공정효율을 저하시키는 요소가 되었다. 결과적으로 HMDS (150 sccm)/$O_2$ (14 slm)/He (5 slm)/Ar (3 slm)의 조건에서 약 42.7 nm/min 증착률을 가지며, 불순물이 적고 surface morphology가 깨끗한 $SiO_2$ 박막을 증착할 수 있었다.
본 연구에서는 충진층 플라즈마 반응기의 특성 및 에틸렌을 분해하는데 있어서 플라즈마 반응기의 직렬 및 병렬 배열에 따른 영향에 대해 조사하였다. 플라즈마 방전 개시 전의 반응기 유효 커패시턴스는 ${\gamma}$-알루미나 펠릿이 충진된 경우가 충진되지 않은 경우보다 컸으나, 일단 플라즈마 방전이 개시되고 나면 ${\gamma}$-알루미나 충진 여부와 관계없이 유효 커패시턴스가 유사하였다. 플라즈마 상태에서 생성되는 전자의 에너지는 전기장세기에 크게 의존하며, 0~20%(v/v) 범위의 산소농도(질소 : 80~100% (v/v))에서는 기체조성에 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 플라즈마 상태에서 생성되는 여러 활성 성분들 중 바닥상태의 산소원자 및 오존이 산화 반응에 주로 관여하며, 전기장세기가 높아질수록 산소원자가 상대적으로 감소하는 대신 질소원자의 분율이 급격히 증가한다. 플라즈마 공정에서 전압, 방전 전력, 기체 유량, 체류시간 등 반응기의 성능에 영향을 주는 여러 가지 파라미터들이 있지만, 모든 파라미터들이 비에너지밀도 하나로 통합될 수 있음을 확인하였으며, 직렬 및 병렬로 연결된 반응기의 성능도 비에너지밀도만의 함수로 간주할 수 있으므로 반응기 설계 과정이 크게 단순화될 수 있다. 비에너지밀도의 함수로 나타낸 반응속도상수를 이용하여 계산한 결과도 실험데이터를 잘 예측할 수 있었다.
촉매(Ag/γ-Al2O3) 충진형 유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기를 이용한 질소산화물(NOx)의 선택적 촉매 환원을 조사하였다. 촉매 상에서 간헐적으로 플라즈마를 발생시킬 때 NOx의 환원제인 탄화수소가 부분 산화되어 알데하이드류를 생성하였으며, 알데하이드류의 높은 환원력으로 인해 촉매를 단독으로 사용한 경우에 비해 높은 NOx 전환율을 보여주었다. 동일한 운전 조건(온도: 250 ℃; C/N: 8)에서 비교한 NOx 저감 효율은 탄화수소(n-헵테인), 프로피온알데하이드, 뷰티르알데하이드에 대해 각각 47.5%, 92%, 96%로 나타났으며, 알데하이드류의 높은 질소산화물 환원 성능이 확인되었다. 간헐적 플라즈마 발생시 적정 조건을 파악하기 위하여, 고전압 on/off 주기를 0.5~3 min으로 조절하였고, 연속적인 플라즈마 발생의 경우와 동일한 에너지밀도에서 NOx 저감 성능을 비교하였다. 고전압을 2 min 간격으로 on/off 하여 간헐적으로 플라즈마를 생성시켰을 때 연속적인 플라즈마 발생 대비 가장 높은 질소산화물 저감 효율이 얻어졌다. 동일한 에너지밀도에서도 간헐적 플라즈마 방전의 경우가 연속 플라즈마에 비해 높은 NOx 저감 효율을 보이는 것은, 탄화수소가 분해되어 생성되는 알데하이드류 등의 중간생성물들이 NOx 저감 반응에 보다 효율적으로 이용되었기 때문이다.
The aim of our research was to apply experimental design methodology in the optimization of N, N-Dimethyl-4-nitrosoaniline (RNO, which is indictor of OH radical formation) degradation using gas mixing-circulation plasma process. The reaction was mathematically described as a function of four independent variables [voltage ($X_1$), gas flow rate ($X_2$), liquid flow rate ($X_3$) and time ($X_4$)] being modeled by the use of the central composite design (CCD). RNO removal efficiency was evaluated using a second-order polynomial multiple regression model. Analysis of variance (ANOVA) showed a high coefficient of determination ($R^2$) value of 0.9111, thus ensuring a satisfactory adjustment of the second-order polynomial multiple regression model with the experimental data. The application of response surface methodology (RSM) yielded the following regression equation, which is an empirical relationship between the RNO removal efficiency and independent variables in a coded unit: RNO removal efficiency (%) = $77.71+10.04X_1+10.72X_2+1.78X_3+17.66X_4+5.91X_1X_2+3.64X_2X_3-8.72X_2X_4-7.80X{_1}^2-6.49X{_2}^2-5.67X{_4}^2$. Maximum RNO removal efficiency was predicted and experimentally validated. The optimum voltage, air flow rate, liquid flow rate and time were obtained for the highest desirability at 117.99 V, 4.88 L/min, 6.27 L/min and 24.65 min, respectively. Under optimal value of process parameters, high removal(> 97 %) was obtained for RNO.
우리에게 잘 알려져 있지 않은 강장동물 히드라는 뛰어난 세포 분열 능력을 가지고 있다. 출아(무성생식)를 하면서도 환경에 따라 유성생식을 하기도 하는 몇 안 되는 생물 중 하나인 히드라는 재생능력이 강하여 몸의 200분의 1만 잘려도 재생을 할 수 있는 능력을 가지고 있다. 이러한 히드라의 재생능력을 높은 에너지인 플라즈마에 노출시켜 보았다. 플라즈마는 열, 빛, 화학 활성종, 이온, 전자를 발생하며 이 중 열 및 화학적 자극을 중심으로 관찰하였다. 생물이 수용할 수 있는 열에너지를 넘게 받는다면 그 성질이 변하는 점을 이용해 액체 방전소스를 이용하여 플라즈마의 열적인 효과를 주었고, DBD소스로는 약 염기를 띠는 라디칼(활성종)용액을 배양액으로 만들어 히드라에게 배양시켜 히드라의 생장능력 변화를 알아보았다. 생장능력의 변화는 히드라의 개체 수를 통해 관찰하였다. 플라즈마를 발생시키는 소스는 다양하며 그 중 이번 실험에서는 액체 방전 소스와 DBD를 이용하였다. 액체방전 소스는 누전을 막기 위해 세라믹 관에 금속선을 넣어 고전압을 인가하여 방전하였고, DBD(Dielectric Barrier Discharge의 약어)는 유전체 장벽을 이용하여 기체를 방전시키는 방식이다. DBD는 주로 살균 용도로 연구 중이며, DBD는 주변 기체들을 반응시켜 라디칼을 상당히 만들어 낼 수가 있다. 한편, 생물학에서 주목 받고 있는 히드라는 200분의 1만 잘려도 재생이 되는 재생능력을 갖고 있다. 히드라의 이러한 생장 및 재생속도는 생체모방 기술로도 주목을 받고 있다. 이번 실험은 최근 연구되고 있는 플라즈마의 효과를 히드라에 적용한 것으로 플라즈마의 간접적인 영향이 히드라에 어떠한 영향을 줄 것인지 알아보았다. 간접적인 영향으로는 크게 열적인 요인과 화학적인 요인으로 나누어 관찰하였다. 실험을 통해 히드라의 변화를 알아보고 그 결과가 실용가능한지를 알아보고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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