The catalytic activity of transition metals (Cu, Co, Mn, Fe and Ni) supported on ${\gamma}-Al_2O_3$ for the oxidation of toluene was investigated in the microreactor of fixed-bed type. The catalytic activity of transition metals for the oxidation of toluene turned out to be increasing in the order of Ni$Cu/{\gamma}-Al_2O_3$ catalysts for the oxidation of toluene increased with the increasing loadings of copper, reached the maximum activity at 5% loadings of copper, and decreased with higher loadings of copper in the catalysts. The activity of $Cu/{\gamma}-Al_2O_3$ catalysts for the oxidation of toluene decreased with the increasing calcination temperatures. This might result from the decreasing surface area of catalysts due to the sintering of copper oxide as well as ${\gamma}-Al_2O_3$ supports. The 5wt% $Cu/{\gamma}-Al_2O_3$ catalysts calcined at $400^{\circ}C$ for 4 hrs in the air showed the highest activity for the oxidation of toluene. Mutual inhibition was observed for the binary mixture of toluene and xylene. The activity of the easy-to-oxidize toluene was greatly decreased while the difficult-to-oxidize xylene was slightly decreased in the binary mixture of toluene and xylene. It might suggest that the inhibition of toluene and xylene in the binary mixture resulted from the competitive adsorption for the adsorbed oxygen on the catalytic surface.
In this work, the oxidation-induced characteristics of five nuclear graphites (NBG-17, NBG-18, NBG-25, IG-110, and IG-430) were studied. The oxidation characteristics of nuclear graphites were measured at the three temperature areas (300, 600, and $900^{\circ}C$). As experimental results, the pore size of oxidized graphite was increased with increasing of oxidation time. It was also found that the oxdation rate was propotional to the oxidation temperature and time. This was probably due to the oxidation was occurred on the surface and inner bulk phase of nuclear graphites at the same time by the socalled chemical regime.
The electrochemistry of benzidine and hydrazobenzene was studied in water-acetonitrile mixed solutions at various pHs and the results are reported. The cyclic voltammetric peak for the oxidation of benzidine shows a pH dependency of -62 mV/pH in the pH range of 0-3.5, no pH dependency between pH values of 3.5 and about 10.5, and of about -50 mV/pH between pH=10.50 and 14.0, indicating that oxidation mechanisms differ depending on the pH of the medium. However, the CV peak for the hydrazobenzene oxidation is shown to be independent of pH of the medium, suggesting that the proton is not involved in the rate limiting step of the electrochemical oxidation of hydrazobenzene to azobenzene. Results of in situ spectroelectrochemical experiments indicate that the oxidation products obtained during the oxidation of benzidine and hydrazobenzene depend on the result of dynamic equilibria taking place at various pHs.
A facile and precise batch oxidation reaction system allows continuous monitoring of the oxidation rate and cumulated oxygen conversion of xylenes, and the side reactions to carbon monoxide and carbon dioxide may also be studied. The oxidation reaction can be analyzed precisely with the rate and amount of oxygen consumed. The reaction reveals that 4-carboxybenzaldehyde is an unstable intermediate of p-xylene oxidation as the reaction proceeds instantaneously from p-toluic acid to TPA (terephthalic acid). The alkali metals accelerate oxidation, even though they retard the reaction initially. The oxidation rate increases with decreasing water concentration. However, in the later part of reaction, the reactivity decreases a bit if the water concentration is very low. This retarding effect of water can be overcome partly by the addition of potassium. The oxidation of o-xylene, compared with the oxidation of p-xylene and m-xylene, proceeds quite fast initially, however, the oxidation rate of xylene isomers in the later stage of reaction is in the order of p-xylene > mxylene > o-xylene.
본 연구에서 $H_2O_2$에 의한 pitch의 산화처리가 KOH 활성화에 미치는 영향에 관하여 고찰하였다. 산화 처리의 영향을 고려하기 위하여 KOH/pitch 중량비를 3으로 고정하였으며, 1073 K에서 2 h 동안 활성화하였고, $H_2O_2$의 농도를 각각 5, 15, 25 wt%로 달리하여 시편을 제조하였다. 산화처리된 pitch와 이를 전구체로 하여 제조한 활성탄소의 물리화학적 특성은 XRD, FT-IR, XPS, $N_2$ 흡착 및 SEM을 이용하여 분석하였다. XRD 결과로부터 $H_2O_2$ 처리가 (002) 면의 층간거리를 증가시켰으며, FT-IR과 XPS로부터 표면의 carboxyl group 및 hydroxyl group 등의 산소 작용기가 도입되었음을 확인하였다. Pitch로 제조된 활성탄소의 비표면적은 $H_2O_2$ 산화처리에 의해 급격히 상승하였고, $H_2O_2$의 농도를 증가시킬수록 상승폭이 더욱 증가하여 25 wt% $H_2O_2$ 처리시 최대 $2111m^2/g$의 비표면적을 갖는 활성탄소를 제조할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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