탄소광물화 기술은 석탄재와 이산화탄소를 반응시켜 건설재료 등으로 활용이 가능한 복합탄산염 등의 부산물을 생산함과 동시에 이산화탄소를 탄산염에 고정화하여 온실가스 감축효과를 얻을 수 있는 기술로, 이산화탄소 감축 및 경제적 잠재력을 고려하면 국가 온실가스 감축 목표를 실현하기 위한 유용한 방안이 될 수 있다. 그러나 아직까지는 해당 기술의 이산화탄소 감축 성능과 환경적인 이점, 경제성 등에 대한 자료가 적어서 기술의 상용화 가능성에 대해서는 명확하지 않은 상태이다. 본 연구는 국내 순환유동층 발전소에서 발생되는 이산화탄소와 석탄재를 이용하는 이산화탄소 투입량 기준 6,000 tonCO2/년 규모의 탄소광물화 설비에 대해 이산화탄소 감축량 및 경제성 분석을 수행했다. 공정 분석 결과 1톤의 복합탄산염 생산 시 실질적인 이산화탄소 감축량은 약 45.8 kgCO2eq, 연간 약 805.3 tonCO2로 산정되었으며, 경제적 편익 분석 시 비용편익분석비(B/C Ratio)는 1.04, 내부수익률(IRR)은 10.65 %, 순현재가치(NPV)는 24,713,465 원으로 나타나, 탄소광물화 설비가 어느 정도 경제성을 확보하고 있는 것으로 분석되었다.
폐굴껍질을 원료로 vaterite 형 침강성 탄산칼슘 제조 실험을 하였다. 굴껍질을 800℃의 온도에서 산화칼슘이 주성분인 소성 굴껍질을 제조하였다. 이 굴껍질을 질산이나 염산 용액에 녹여 0.1 M 질산칼슘이나 염화칼슘 수용액을 만들고, 여러 실험 조건에서 0.1 M 탄산나트륨 수용액과 탄산화 반응을 시켰다. 실험 조건은 aspatic acid 첨가량, 반응온도, 교반속도, NH4OH 첨가량, 반응시간, 용해 산 종류 등이다. XRD, SEM, Size 분석을 하고 vaterite 함유량을 계산하였다. 25℃, 600 rpm, aspatic acid 0.1몰/ 1몰 CaO과 2 cm3의 NH4OH를 첨가한 최적 조건에서 1시간 반응에서 vaterite 함유량 95.9%의 구형의 침강성 탄산칼슘을 합성하였다. 평균 입경은 12.11 ㎛이었다. 고 vaterite 함유 탄산칼슘은 의료용, 식용, 잉크첨가제 등 고부가가치 탄산칼슘으로 활용된다.
본 연구에서는 MMA(methyl methacrylate)계 아크릴 라텍스를 모노머 비에 따라 합성 제조하고, 각각의 모노머 비와 폴리머 시멘트 비에 따라 폴리머시멘트 모르타르를 제작한 후, 방수성, 염화물 이온 침투 저항성, 그리고 중성화에 대한 실험을 통해 MMA계 아크릴 라텍스를 혼입한 폴리머시멘트 모르타르의 내구성을 파악하고자 하였다. 실험결과, 폴리머시멘트 모르타르의 방수성과 염화물 이온 침투 저항성은 폴리머의 종류보다는 폴리머시멘트 비에 따라 많은 영향을 받는 것으로 나타나고 있으며, 폴리머시멘트 비가 높을수록 그 저항성도 증진되었다. 또 폴리머시멘트 모르타르의 중성화에 대한 저항성은 폴리머의 종류와 폴리머시멘트 비에 따라 많은 차이를 나타내고 있으며, 보통 시멘트 모르타르에 비해 현저히 증가하는 것으로 나타났다. 모노머의 종류에 따라서는 MMA/BA를 모노머로 이용한 폴리머시멘트 모르타르가 MMA/EA를 모노머로 한 폴리머시멘트 모르타르에 비해 그 성능이 우수하게 나타났다. 특히 폴리머시멘트 모르타르의 중성화는 세공구조에 따라서도 많은 영향을 받는 것으로 나타났으며 폴리머의 자체 저항능력으로 인해 폴리머의 혼입량이 높을수록 중성화에 대한 저항성도 증진되는 것으로 나타났다. 따라서 연구결과 본 실험에서 합성제조한 MMA계 아크릴 라텍스를 이용하여 폴리머시멘트 모르타르를 제작할 경우, 방수성, 염화물 이온 침투 저항성, 그리고 중성화에 대한 저항성을 크게 향상시킬 수 있었다.
지구온난화가 세계적으로 이슈가 되면서 이산화탄소 포집 및 저장기술의 개발에 관한 많은 노력이 집중되고 있다. 이중 이산화탄소 지중저장은 포집된 이산화탄소를 초임계 상태로 지하의 암반층에 안정적으로 저장하여 대기로의 유출을 방지하는 기술이다. 이와 같이 저장된 이산화탄소의 유출을 막기 위해 콘크리트를 사용하는데, 이 때 콘크리트는 매우 공격적인 형태의 중성화로 인해 내구성이 열화될 수 있다. 그러므로 본 연구에서는 이에 대한 안정성을 높이기 위해 포틀랜드 시멘트에 인산칼슘을 혼입하여 지구상에서 가장 안정적인 물질중 하나인 수산화인회석을 생성시키고자 하였다. 따라서 본 연구에서는 인산칼슘을 혼입한 포틀랜드 시멘트 페이스트의 수화온도, 점성, 응결 및 경화, 압축강도 변화를 분석하였다. 그 결과, 인산칼슘이 혼입되면 페이스트의 점도를 증가되나 최대수화온도는 낮아지고, 28일 압축강도 또한 저하되는 것으로 나타났다. 특히 인산이수소칼슘은 포틀랜드 시멘트와 함께 사용하기는 어려운 것으로 나타났으며, 인산수소칼슘 및 인산삼칼슘을 혼입한 경우에는 장기강도 성상을 확인한 후 활용가능성을 타진할 필요가 있는 것으로 나타났다.
국내 숏크리트 관련 기술들은 지금까지 많은 발전을 이루어 왔으나 재료, 시공 및 관련 품질규격 등에서 여전히 문제들을 가지고 있다. 국외의 경우 $39.2{\sim}58.8 MPa$에 이르는 고강도 숏크리트 시공이 가능하여 터널에서 2차 라이닝의 대체나 장기내구성의 확보가 충분히 가능한 반면, 국내의 경우 설계강도가 20.6MPa 내외로 낮은 편이며 장기내구성도 신뢰하지 못하고 있는 실정이다. 본 연구에서는 국내 숏크리트의 강도 증진을 위해 고품질 혼화재와 고성능 급결제를 적용한 현장실험을 실시하였고, 유럽통합규격(EFNARC)에 의거하여 품질평가를 수행하였다. 또한, 탄산화와 동결융해의 복합인자에 의한 열화시험을 수행하여 고강도 숏크리트의 장기내구성을 평가하였다. 실험결과 알칼리 프리계 급결제를 사용한 경우 초기강도 증진율이 $90{\sim}97%$로 가장 높게 나타났고, 실리카 흄을 혼입한 숏크리트의 압축강도는 $45.2{\sim}55.8MPa$, 휨강도는 $5.01{\sim}6.66MPa$로 혼입하지 않은 경우에 비해 각각 $37{\sim}79%$, $17{\sim}61%$의 강도 증진 효과가 나타났다. 또한, 실리카 흄 치환율이 $7.5{\sim}10%$일 때 강도증진 효과가 가장 우수한 것으로 나타났다. 특히, 실리카 흄의 치환은 강섬유 혼입에 의한 숏크리트의 열화현상을 최소한으로 감소시켜, 숏크리트의 장기내구성을 확보하는데 효과가 있음을 알 수 있었다.
본 연구는 미얀마 바간(Bagan)지역 전통 건축물의 벽체 보수에 사용되는 소석회에 대한 광물학적 특성을 분석하고 바간 지역 문화재 수리 현장과 동일한 방법으로 제조한 석회 플라스터의 물리적 특성을 파악하였다. 미얀마 소석회의 X-선 회절 분석과 열분석 결과 포틀랜다이트($Ca(OH)_2$)와 수활석($Mg(OH)_2$)이 주구성광물로 검출되었으며, 이를 통해 석회의 원석으로 백운석($CaMg(CO_3)_2$) 광물의 함량이 높은 탄산염 암석이 사용됐을 것으로 추정된다. 주사전자현미경 분석 결과 미얀마 소석회는 $0.5{\mu}m$ 이상의 불규칙한 형상을 가진 결정들과 소량의 $0.1{\mu}m$ 크기의 판상형 결정들이 응집되어 있고 전체적으로 매끄러운 조직 형태를 관찰할 수 있었는데, 국내에서 건식 소화시킨 소석회와 비교했을 때 결정의 크기나 균일도가 다른 것은 소석회 간 구성광물의 차이와 미얀마 특유의 전통 습식 소화방법에 의한 영향으로 판단된다. 28일 동안 양생한 미얀마 석회 플라스터의 압축강도 값은 평균 $1.13N/mm^2$이며, bale (Aegle marmelos) 열매의 물 추출액을 첨가한 플라스터 시편의 압축강도 값은 평균 $1.03N/mm^2$로 측정되었다. 석회는 장기간 탄산화 과정을 거쳐 강도가 발현되는 기경성 재료이므로 향후 28일 이상 장기 양생을 통해 양생기간별 물리적 특성의 변화 양상을 파악할 필요가 있다.
제철산업에서 발생하는 슬래그의 자원화를 위하여 슬래그 내 양이온 추출 및 불순물 분리 연구를 수행하였다. 두 종류(Slag-A, B)의 슬래그를 사용하였으며, XRD 및 XRF 분석을 통해 30 ~ 40%의 Ca2+와 함께 Fe3+ (20 ~ 30%), Si4+ (15%), Al3+ (10%), Mn2+ (7%), Mg2+ (3 ~ 5%), 등 이온으로 구성되어 있음을 확인하였다. 2 M의 HCl을 추출용제로 사용하여 S/L ratio 별로 슬래그 주입하였으며, 추출액의 ICP 분석을 통해 S/L ratio가 높아짐에 따라 Ca2+ 추출량이 증가하는 것을 확인하였다. Ca2+ 추출 시 최적 S/L ratio는 0.1이며 Ca2+ 추출량은 8,940 (Slag-A), 10,690 (Slag-B) mg L-1로 나타났다. 하지만 추출액은 강산성(< pH 1)을 띠었으며 Ca2+ 이외에도 타이온(불순물)이 추출되었다. 슬래그를 고부가가치의 자원으로 이용하기 위해 Ca2+의 순도를 증진시키고자 pH-swing을 진행하였다. pH가 증가함에 따라 불순물이 침전되었으나 일정 pH 이상에서 Ca2+의 침전량이 급증 하였다. pH-swing을 통해 불순물을 분리하고 Ca2+의 선택도를 증진시킬 수 있음을 확인하였으며 pH 10.5 조건에서 Ca2+ 선택도는 99% 이상으로 나타났다. Ca2+가 선택적으로 용해되어 있는 수용액은 탄산화 공정에 적용되어 CO2를 저감하고 탄산칼슘을 생산할 수 있을 것으로 기대된다.
CO2 배출량 증가로 인한 지구온난화 심화에 대한 주요 대책으로 CO2를 포집하여 지중에 저장하는 이산화탄소 포집·저장(Carbon capture storage, CCS) 기술이 주목받고 있다. 최근 현무암의 거대한 체적, 높은 반응성, 풍부한 양이온 함량 등의 특성이 CO2 포획 및 저장 기작에 유리하게 작용한다는 사실이 부각되면서, 현무암층을 대상으로 하는 CO2 지중저장이 다양한 분야에서 연구되고 있다. 본 연구에서는 CO2 지중저장 기작, 현무암의 특성과 더불어 국외 연구 사례들을 조사 및 분석하여, 현무암 CO2 지중저장에 대한 타당성을 검토하였다. 조사한 사례들은 수행 방법을 기준으로 실험, 모델링, 현장 실증 연구로 분류하였다. 연구 사례별 실험 조건의 경우 온도는 20 ~ 250 ℃, 압력은 0.1 ~ 30 MPa, 암석-유체 간 반응 시간은 수 시간에서 4년까지 넓은 범위에서 진행되었다. 모델링 연구에서는 현무암 CO2 지중저장 후보지와 유사한 모델을 구축하여 CO2-유체 주입 전∙후 유체역학적 및 지화학적 요인들에 대한 변화를 살펴본 사례가 다수였다. 검토 결과, 현무암은 잠재 CO2 저장용량이 크고, CO2 광물화 반응이 빠르기 때문에 현무암 CO2 지중저장시 온도와 압력 및 지질구조와 같은 환경적인 제약이 적다. 현장 실증 사례인 CarbFix project, Wallula project가 성공적으로 수행되어 실증 수행가능성 또한 높게 평가되고 있다. 그러나 현무암 대상 CO2 지중저장에서 신중히 고려해야 할 점도 존재한다. 광물화 기작이 현무암의 조성, 주입 지역의 특성 등 여러 요인에 따라 결과가 상이하게 나타나고, 탄산염과 규산염 광물 등의 침전으로 인해 관정 주입성(injectivity) 저하가 발생할 수 있다. CO2 주입 시 저장층 내 압력 증가가 발생할 수 있으며 암석-CO2-유체 반응 과정에서 지중환경 오염의 위험성도 존재한다. 유체에 CO2를 용해시켜 주입하기 때문에 기존 방식과 다른 지중 모니터링 기술 또한 요구된다. 따라서, 현무암에서의 CO2 지중저장을 안정적이고 효율적으로 수행하기 위해서는 적합한 대상 지역을 선별하고, 해당 지역에 대한 여러 자료를 구축하여 이를 기반으로 한 다양한 실험, 모델링, 현장 실증 등의 체계적인 연구 수행이 필요하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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