ZnO는 투명전극, 태양전지, 광전소자, 다이오드, 센서, 산화물 TFT 등에 널리 사용되는 재료로서, hexagonal wurtzite 결정구조, 약 3.37eV 정도의 넓은 밴드갭, 60mV의 여기 바인딩 에너지를 가지는 것으로 알려져있다. 순수한 ZnO 박막은 일반적으로 n-형 특성을 나타내고 있지만, ZnO-based 광전소자 분야에서는 p-형 전도의 부족이라는 큰 단점을 가지고 있으며 광전소자로서의 ZnO의 응용에서 n-형과 p-형 전도는 둘다 필수적이다. 또한 ZnO 박막의 억셉터 농도를 증가시키기 위해서 억셉터(N,P)와 도너(Ga,Al,In)를 동시치환시킨 몇몇 연구가 있어왔다.본 연구에서는 Al과 P를 동시치환시킨 Al0.02-XP0.01+xZn0.970 (x=0, 0.005, 0.01) 조성에서 산소 분압을 변화 시켰을때의 박막의 구조적, 전기적 특성에 대해 관찰하였다. 박막의 경우는 c-plane 사파이어 기판에서 PLD 로 증착시켰다.
AlN films with c-axis orientation and thermal conductivity characteristics were deposited by using Pulsed Laser Deposition and the films were characterized by changing the deposition conditions. In particular, we investigated the optimal conditions for the application of a heat sinking plane AlN thin film. Epitaxial AlN films were deposited on sapphire ($c-Al_2O_3$) single crystals by pulsed laser deposition (PLD) with an AlN target. AlN films were deposited at a fixed pressure of $2{\times}10^{-5}$ Torr, while the substrate temperature was varied from 500 to $700^{\circ}C$. According to the experimental results of the growth temperature of the thin film, AlN thin films were confirmed with a highly c-axis orientation, maximum grain size, and high thermal conductivity at $650^{\circ}C$. The thermal conductivity of the AlN thin film was found to increase compared to bulk AlN near the band gap value of 6.2 eV.
ABO2 형태를 가진 delafossite 구조 산화물은 p-type 투명전도체 소재로 유명하다. Delafossite 구조가 p-type 투명전도체에 적합한 결정적인 이유는 밴드갭이 넓고 공유결합에 유리하기 때문이다. 투명전도체는 가시광선의 흡수가 없도록 band gap을 넓히는 것이 우선인데 이러한 band gap이 넓은 구조가 delafossite이다. 또한 delafossite 구조는 구조적으로 각각의 산화물 이온들이 유사 사면체 배위(pseudo-tetrahedral coordination)을 갖는다. 이러한 사면체 배위결합구조에서 산소이온은 비결합면이 없기 때문에 더욱더 공유결합성을 향상시킬 것으로 생각된다. 여기서 A는 +1가 cation, B은 +3가 cation으로 구성되어 있다. A자리에는 1가 원소인 팔라듐, 플래티늄, 은, 구리 등을 가질 수 있고. B자리에 3가 원소이면서도 크기가 알루미늄보다는 크고 란타늄보다는 작은 금속이 들어갈 수 있다. Delafossite 구조는 상온에서 2종류의 polytype (상온에서 Rhombohedaral 구조와 hexagonal 구조)이 존재하며 이들은 각각 3R(Rm) 및2H (P63/mmc)의 결정 구조를 가지고 있다. CuCrO2는 일반적으로 3R결정구조를 가지는 것으로 알려져 있다. delafossite 구조는 전기적 이방성을 띄고 있는데 c-축 방향으로의 전기적 특성이 a-축 방향으로의 전기적 특성보다 약 1000배 높은 물성을 띈다고 한다. 이는 c-축 방향의 원자 위치 때문인데 CuCrO2의 경우 Cu-O-Cr-O-Cu로서 3d-2p-3d-2p-3d 궤도를 가지기 때문인 것으로 알려져 있다.[ref] 반면 c-축으로 에피성장된 박막의 경우 +3가 이온이 위치한 layer에서 hole hopping에 의해 캐리어가 전도된다고 알려져 있기도 하다. 본 연구에서는 PLD를 이용하여 c-plane 사파이어 기판위에 성장된 delafossite구조인 CuCrO2박막의 특성을 알아보았다. p-type 특성을 위하여 CuCrO2에 Ni를 첨가하였으며 그에 따른 구조적 전기적 특성을 조사하였다. 성장온도와 도핑농도를 변화시켜 특성을 연구하였다. 결정구조적 특성과 전기적 특성을 분석하려 한다.
We report plasma-assisted molecular beam epitaxy of $In_XGa_{1-X}N$ films on c-plane sapphire substrates. Prior to the growth of $In_XGa_{1-X}N$ films, GaN film was grown on the nitride c-plane sapphire substrate by two-dimensional (2D) growth mode. For the growth of GaN, Ga flux of $3.7{\times}10^{-8}$ torr as a beam equivalent pressure (BEP) and a plasma power of 150 W with a nitrogen flow rate of 0.76 sccm were fixed. The growth of 2D GaN growth was confirmed by $in-situ$ reflection high-energy electron diffraction (RHEED) by observing a streaky RHEED pattern with a strong specular spot. InN films showed lower growth rates even with the same growth conditions (same growth temperature, same plasma condition, and same BEP value of III element) than those of GaN films. It was observed that the growth rate of GaN is 1.7 times higher than that of InN, which is probably caused by the higher vapor pressure of In. For the growth of $In_xGa_{1-x}N$ films with different In compositions, total III-element flux (Ga plus In BEPs) was set to $3.7{\times}10^{-8}$ torr, which was the BEP value for the 2D growth of GaN. The In compositions of the $In_xGa_{1-x}N$ films were determined to be 28, 41, 45, and 53% based on the peak position of (0002) reflection in x-ray ${\theta}-2{\theta}$ measurements. The growth of $In_xGa_{1-x}N$ films did not show a streaky RHEED pattern but showed spotty patterns with weak streaky lines. This means that the net sticking coefficients of In and Ga, considered based on the growth rates of GaN and InN, are not the only factor governing the growth mode; another factor such as migration velocity should be considered. The sample with an In composition of 41% showed the lowest full width at half maximum value of 0.20 degree from the x-ray (0002) omega rocking curve measurements and the lowest root mean square roughness value of 0.71 nm.
본 연구에서는 halide vapor phase epitaxy 성장법을 이용하여 원뿔 형태의 패턴이 주기적으로 형성된 patterned sapphire substrate(PSS) 위에 ${\alpha}-Ga_2O_3$를 성장하고 그 특성에 변화에 대해 분석하였다. PSS의 패턴의 유무에 따른 영향을 알아보기 위해 c-plane 사파이어 기판과 원뿔의 크기가 다른 두 개의 PSS 위에 ${\alpha}-Ga_2O_3$를 성장하여 비교 분석하였다. 또한 PSS 위에 성장된 ${\alpha}-Ga_2O_3$의 성장과정을 알아보기 위해 점차 성장 시간을 증가해가며 관찰하였고 성장 온도를 $470-550^{\circ}C$까지 변화해가며 성장하였다. 이를 통해 원뿔 형태의 패턴이 형성된 PSS 위에서의 최적 성장 조건과 그 성장 mechanism에 대해 분석이 가능하였고 그 결과로 성장과정에서 발생하는 수평 성장에 의해 ${\alpha}-Ga_2O_3$의 비대칭면인 (10-14) 반치폭 값을 크게 감소시킬 수 있었다.
고온에서 증발된 금속 갈륨 (Ga)을 암모니아 ($NH_3$) 기체와 직접 반응시켜 사파이어 (${\alpha}-Al_2O_3$) 기판 위에 GaN 후막을 성장하였다. 성장된 GaN는 주로 [0002] 방향으로 성장하였으나 낮은 성장온도에서는 [1011] 방향의 성장이 관찰되었으며 V-형태를 가진 매우 거친 표면을 보였다. 그러나 성장온도가 증가하면 [1010]와 [1011] 방향으로 성장이 관찰되었으며 피라미드면을 가진 육방정 결정이 성장되었다. 성장된 GaN의 두께는 온도가 증가할수록 증가하였으나, $1270^{\circ}C$의 고온에서는 열분해를 일으켜 두께가 감소하였다. 공급된 $NH_3$의 유량이 증가할수록 GaN의 결정성과 광특성은 향상되었다. X-선 회절기 (X-ray diffraction)와 광루미네센스(photoluminescence) 분석결과로 GaN 후막이 (1010) 면으로 성장되면 황색발광이 증가됨을 관찰할 수 있었다.
C-plane 사파이어 기판 위에 펄스 레이저 증착법으로 증착시킨 n-type ZnO 박막에 대한 Ti/Au 금속의 Ohmic 접합특성을 TLM (transfer length method) 패턴 전극을 통하여 연구하였다. 여기서, Ti와 Au 금속박막은 전자빔 증착기와 열 증착기로 각각 35 nm와 90 nm 두께로 증착하였으며, TLM패턴은 광 리소그래피 법으로 면적이 $100{\times}100{\mu}m^2$인 전극패턴을 6~61 ${\mu}m$ 간격으로 형성하였다. Ti/Au 금속박막과 ZnO 반도체 사이의 전기적인 성질을 개선하고 응력과 계면 결함을 감소시키기 위해, 산소 가스 분위기로 $100{\sim}500^{\circ}C$ 온도에서 각각 1분간 급속열처리를 하였다. $300^{\circ}C$의 온도에서 열처리한 시료에서 $1.1{\times}10^{-4}{\Omega}{\cdot}cm^2$의 가장 낮은 비저항 값을 보였는데, 이것은 열처리 동안 티타늄 산화막 형성과정에서 ZnO 박막 표면 근처에 산소빈자리가 형성됨으로써 나타나는 전자농도의 증가가 주된 원인으로 고려되었다.
최근 분극 특성이 상이한 무분극 GaN 에피성장에 관한 심도 있는 연구와 함께 전자-전공 캐리어의 주입 및 캐리어의 거동, 방출되는 편광 특성 및 다양한 물리적 특성들에 대해 보고되고 있으며, 광학적 특성 및 물리적 특성의 확보를 위한 많은 연구가 활발히 진행 중이다 [1]. GaN의 ohmic 접촉(ohmic contact)의 형성은 발광 다이오드(light emitting diode), 레이저 다이오드(Laser), 태양전지(solar cell)와 같은 고신뢰도, 고효율 광전자 소자를 제조하기 위해서는 매우 중요하다 [2]. 그러나 이와 함께 병행 되어야 할 무분극 p-GaN 의 ohmic contact에 관한 연구는 많이 이루어지고 있지 않는 실정이다. 따라서 본 논문에서는 r-plane 사파이어 기판 상에 성장된 p-GaN에서의 ohmic 접촉 형성 연구를 위하여 Ni/Au ohmic 전극의 접촉저항 특성을 연구하였다. 본 실험에서는 성장된 a-plane GaN의 Hole농도가 $3.09{\times}1017cm3$ 인 시편을 사용하였다. E-beam evaporation 장비를 이용하여 Ni/Au를 각각 20 nm 그리고80 nm 증착 하였으며 비접촉저항을 측정하기 위해 Circle-Transfer Length Method (C-TLM) 패턴을 사용하였다. 샘플은 RTA (Rapid Thermal Annealing)를 사용하여 $300^{\circ}C$에서 $700^{\circ}C$까지 온도를 변화시키며 전기적 특성을 비교하여 그림 1(a) 나타내었다. 그림에서 알 수 있듯이 $400^{\circ}C$에서 가장 낮은 비접촉저항 값인 $6.95{\times}10-3{\Omega}cm2$를 얻을 수 있음을 발견하였다. 이 때의 I-V curve 도 그림1(b)에 나타낸 바와 같이 열처리에 의해 크게 향상됨을 알 수 있다. 그러나, $500^{\circ}C$ 이상 온도를 증가시키면 다시 비접촉 저항이 증가하는 것을 관찰하였다. XRD (x-Ray Diffraction) 분석을 통하여 $400^{\circ}C$ 이상열처리 온도가 증가하면 금속 표면에 $NiO_2$가 형성되며, 이에 따라 오믹특성이 저하 된다고 사료된다. 또한 $Ni_3N$의 존재를 확인 하였으며 이는 nonpolar surface의 특성으로 인해 nitrogen out diffusion 현상이 동시에 발생하여 계면에는 dopant로 작용하는 질소 공공을 남기고 표면에 $Ni_3N$을 형성하여 ohmic contact의 특성이 저하되기 때문인 것으로 사료된다.
일반적으로 청색 및 자외선 발광다이오드, 레이저 다이오드, UV 감지기 (detector)소자 등의 기술적인 중요성은 ZnO를 기반으로 하는 산화물 반도체와 함께 와이드 밴드갭 반도체 연구가 활발히 진행되고 있다. ZnO의 경우 밴드갭 엔지니어링을 위해 일반적으로 Cd과 Mg을 사용하고 있으며 특히, ZnO에 Mg을 첨가하여 MgZnO 화합물을 첨가할 경우 밴드갭을 3.3eV~7.8eV까지 증가 시킬 수 있고, MgZnO/ZnO 초격자 구조를 이용할 경우 자유 엑시톤 결합에너지를 100meV 이상까지 증가시킬 수 있는 장점을 가지고 있다. 그러나 MgO는 결정구조가 rocksalt 구조를 가지는 입방정 구조이기 때문에 Hexagonal 구조를 가진 ZnO에 첨가될 경우 고용도에 큰 제한을 가지게 된다. 이와 같은 문제점으로 인하여 밴드갭 엔지니어링 기술은 여전히 해결되지 않은 문제점으로 남아 있다. 본 실험에서는 RF 마그네트론 스퍼터링 방법으로 사파이어 기판위에 MgZnO/ZnO 박막을 co-sputtering 시켰다. Targer은 ZnO(99.999%) 와 MgO (99.999%) target을 사용하였고, 스퍼터링 가스는 아르곤과 산소가스를 2:1 비율로 혼합시켜 성장하였다. MgZnO 박막을 성장하기 전 ZnO 층을 ~500 두께로 성장 시켰다. RF-power는 ZnO target을 고정 시키고, MgO targe power를 변화시켜 Mg 농도를 조절 하였다. 실험 결과 MgO target power 가 증가 할수록 반치폭이 증가하고, c-plane을 따라 격자 상수가 감소하는 것을 확인 할 수 있고, UV emission peak intensity가 감소며 단파장쪽으로 blue shift 하고, activation energy 가 증가하는 것을 관찰 할 수 있었다.
c-plane 사파이어 기판에서 성장된 1 $mm^2$ 대면적 InGaN/GaN 다중양자우물 청색 발광 다이오드의 스트레스 전후의 전기적, 광학적 특성 변화를 분석하였다. 스트레스 실험은 샘플 칩을 TO-CAN에 패키징하여 50 mA의 전류를 200시간 동안 인가하여 수행하였다. 스트레스 인가 전류는 다이오드의 순전압 특성을 이용한 접합온도(junction temperature) 측정 실험을 통하여 충분히 낮은 접합온도를 유지하는 값으로 선택하였다. 이렇게 선택한 50 mA의 전류 인가량에서 접합온도는 약 308 K였다. 308 K의 접합온도는 접촉저항(ohmic contact) 또는 GaN계 물질의 특성 변화에 영향을 주지 않는다고 가정하고 실험을 진행하였다. 스트레스 전후에 전류-전압, 광량-전류, 표면 광분포, 파장 스펙트럼 및 상대적 외부양자효율 특성을 측정 및 분석하였다. 측정결과, 스트레스 후 저전류 구간에서의 광량이 감소하고 상대적 외부양자효율이 감소하는 현상을 관찰하였다. 우리는 이러한 현상이 결함의 증가로 인한 비발광 재결합률 증가로부터 기인함을 이론적으로 검토하고 실험결과의 분석을 통하여 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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