고준위방사성폐기물 처분장의 완충재로 고려되고 있는 자연산 벤토나이트에 대해서 기존의 물리 화학적 및 광물학적 성질 외에 생물학적 특성을 살펴보았다. 국내산 '경주벤토나이트'를 대상으로 만든 현탁액을 영양배지 세럼병에서 일주일 이상 숙성시키며 시간에 따른 벤토나이트의 변화를 관찰하였다. 영양배지에서 활성화된 벤토나이트는 고체 시료뿐만 아니라 용액도 함께 변하였다. 용존황산염 수용액으로부터 검은색의 미립자 황화물이 생성되기 시작하였으며, 시료를 채취하여 배양한 결과 4 종류의 황산염환원박테리아(SRB)가 자체 생존하고 있음이 확인되었다. 이러한 결과는 벤토나이트 분말시료 내에 황산염환원(혹은 금속환원)박테리아가 고착 및 서식하고 있음을 말해주는 것으로, 이는 지하의 환원환경 조건하에서 완충재 내외부에 장기적으로 생지화학적 영향이 발현될 가능성이 있음을 의미한다.
벤토나이트는 낮은 침투성, 높은 수착성, 자체밀봉특성, 내구성 등으로 인해 고준위 방사성 폐기물 처분을 위한 지하처분장에서 완충재 후보물질로 고려되고 있다. 적절한 처분장 조건에서 국내 Ca-벤토나이트에 대하여 지하수 침식에 의한 벤토나이트 입자의 발생 가능성과 발생된 벤토나이트 입자들의 영향에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험결과 비록 벤토나이트의 팽윤압에 의한 암반 균열로의 벤토나이트의 침투는 적었지만 벤토나이트/화강암 경계에서 벤토나이트 입자가 발생될 수 있고 지하수 흐름에 의해 유동될 수 있음을 보였다. 압축된 벤토나이트 블록으로부터 이러한 벤토나이트 입자들의 유동화에는 각기 다른 과정들이 기여하고 있음을 확인하였다. 유량이 크면 클수록, 유출되는 벤토나이트 입자들의 농도가 높게 나타났다. 따라서 실험결과는 지하수 흐름에 의한 벤토나이트 표면의 침식은 침투과정과 함께 화강암 균열에서의 벤토나이트 입자들을 유동시키는 주요한 과정임을 보여준다.
고준위폐기물처분장에서 완충재는 공학적방벽의 주요 구성요소 중 하나이다. 본 연구에서는 국 내외의 완충재 요구사항과 성능기준을 분석하고, 우리나라 고준위폐기물처분장에 적합한 완충재 개념 도출을 위한 접근방안을 제시하였다. 완충재의 주요 성능기준 인자항목으로, 수리전도도, 핵종 저지능, 팽윤압, 열전도도, 역학적 특성치(mechanical properties), 유기물함량(organic carbon content), 일라이트화 속도(illitization rate) 등을 고려하였다. 우리나라 고준위폐기물처분장 완충재 물질로서 국산 벤토나이트(Ca-벤토나이트)와 대안재로 MX-80 벤토나이트(Na-벤토나이트)를 제안하였다. 완충재의 기술사양은 Ca-벤토나이트 경우엔 우리나라의 성능기준을, Na-벤토나이트의 경우는 스웨덴의 성능기준을 보수적으로 만족하는 값으로 설정하였다. 완충재의 두께는 전단거동, 핵종 유출, 열전도의 측면에서 평가하여 결정하였으며, 평가결과 완충재의 두께는 0.25 ~ 0.5 m 사이가 적절하였다. 그러나 최종적인 완충재의 두께는 향후 보다 심도 있는 열-수리-역학적 평가와 경제적, 공학적 측면을 고려하여 결정하여야 할 것이다.
In this study, thermal-hydrological-chemical modeling for the alteration of a bentonite buffer is carried out using a simulation code TOUGHREACT. The modeling results show that the water saturation of bentonite steadily increases and finally the bentonite is fully saturated after 10 years. In addition, the temperature rapidly increases and stabilizes after 0.5 year, exhibiting a constant thermal gradient as a function of distance from the copper tube. The change of thermal-hydrological conditions mainly results in the alteration of anhydrite and calcite. Anhydrite and calcite are dissolved along with the inflow of groundwater. They then tend to precipitate in the vicinity of the copper tube due to its high temperature. This behavior induces a slight decrease in porosity and permeability of bentonite near the copper tube. Furthermore, this study finds that the diffusion coefficient can significantly affect the alteration of anhydrite and calcite, which causes changes in the hydrological properties of bentonite such as porosity and permeability. This study may facilitate the safety assessment of high-level radioactive waste repositories.
본 연구는 국제공동연구인 SKB Task 8에 대한 간단한 소개와 더불어, Task 8a 모델문제를 중심으로 유한차분과 유한체적법의 복합적 해석코드(integrated finite difference method)인 TOUGH2를 이용하여 벤토나이트 완충재와 현장암반의 수리학적 거동특성을 살펴보았다. 이를 위해 벤토나이트-암반의 상호작용을 중심으로 현장암반의 절리유무에 따른 완충재 내의 압력분포 변화 및 재포화 특성을 분석하였고, 벤토나이트 고유 특성인 높은 모세관 압력과 현장암반 내 절리영향을 TOUGH2 코드를 통해 성공적으로 구현하였다. 연구결과, 현장암반 내 절리를 고려함으로써 완충재의 포화속도는 약 2.5~12배 가량 차이가 발생하였으며, 무결암 및 절리암반 모두 완충재의 하단부가 상단부에 비해 포화속도가 상대적으로 빠르게 진행되었음을 확인할 수 있었다. 본 연구결과는 고준위폐기물 처분공 내의 완충재 설계와 관련하여, 완충재 포화 시기예측 및 최적 소요두께 결정 등에 중요한 자료로 활용될 수 있을 것으로 예상된다.
고준위폐기물의 심지층 처분을 위해 완충재인 벤토나이트가 반드시 필요하고, 지하 환경에서 이 물질의 장기적 특성 변화를 아는 것은 매우 중요하다. 본 실험에서 폐기물 금속용기의 구리코팅 성분이 부식되면서 구리이온 농도가 증가한다고 가정하였을 때, 완충재인 벤토나이트 점토(몬모릴로나이트)의 층간 양이온들의 이온교환 및 용출 특성 등을 실험을 통해 살펴보았다. 용존 구리와 벤토나이트와의 반응실험에서 팽창성 점토의 Na가 선택적으로 먼저 Cu에 의해 치환되었고 Ca는 상대적으로 시간을 두고 이온교환되었다. 그리고 구리로 치환된 몬모릴로나이트는 X-선회절 분석결과 원시료에 비해 층간간격이 다소 줄어든 특징적인 비대칭 회절형태로 관찰되었다. 이러한 실험결과는 지하처분조건에서 고유 벤토나이트 성질의 점진적인 변화를 간접적으로 지시하는 것으로, 향후 다양한 추가실험을 통해 처분장 완충재의 화학적 광물학적 특성 변화를 연구할 계획이다.
심층 처분방식은 고준위폐기물을 처분하기 위한 가장 적합한 대안으로 고려되어지고 있다. 심층 처분시설은 지하 500~1,000m 깊이의 암반층에 설치되며 심층 처분시스템의 구성 요소로는 처분용기, 완충재, 뒷채움 및 근계 암반이 있다. 이 중 완충재는 심층 처분시스템에 있어 매우 중요한 역할을 한다. 완충재는 지하수 유입으로부터 처분용기를 보호하고, 방사성 핵종 유출을 저지한다. 처분용기에서 발생하는 고온의 열량이 완충재로 전파되기에 완충재의 열적 성능은 처분시스템의 안정성 평가에 매우 중요하다고 할 수 있다. 따라서 본 연구에서는 국내 경주산 압축 벤토나이트 완충재에 대한 열전도도 추정 모델을 개발하고자 하였다. 압축 벤토나이트 완충재의 열전도도는 비정상 열선법을 이용하여 다양한 함수비와 건조밀도에 따라 측정하였으며, 총 39개의 실험 데이터를 토대로 회귀분석을 이용하여 경주 압축 벤토나이트의 열전도도 추정 모델을 제시하였다.
The buffer and backfill are important components of the engineered barrier system in a high-level waste repository, which should be constructed in a hard rock formation at a depth of several hundred meters below the ground surface. The primary function of the buffer and backfill is to seal the underground excavation as a preferred flow path for radionuclide migration from the deposited high-level waste. This study investigates the hydraulic conductivity and swelling pressure of Kyungju Ca-bentonite, which is the candidate material for the buffer and backfill in the Korean reference high-level waste disposal system. The factors that influence the hydraulic conductivity and swelling pressure of the buffer and backfill are analyzed. The factors considered are the dry density, the temperature, the sand content, the salinity and the organic carbon content. The possibility of deterioration in the sealing performance of the buffer and backfill is also assessed.
완충재는 고준위폐기물을 처분하기 위한 공학적방벽 시스템에서 중요한 구성요소 중 하나이다. 완충재는 처분공내 사용후핵연료가 담긴 처분용기와 암반사이에 채워지는 물질로써 고준위폐기물의 안전한 처분을 위해 필수적인 요소라고 할 수 있다. 완충재는 지하수 유입으로부터 처분용기를 보호하고, 방사성 핵종 유출을 저지한다. 처분용기로부터 발생하는 고온의 열량은 완충재로 전파되기에 완충재의 열물성은 처분시스템의 안전성 평가에 매우 중요하다고 할 수 있다. 특히, 완충재의 설정온도는 고준위폐기물 처분시설의 설계에 큰 영향을 끼칠 수 있다. 따라서 본 연구에서는 온도변화에 따른 국내 경주산 압축 벤토나이트 완충재에 대한 열물성을 규명하고자 하였다. 열선법과 이중 탐침법을 이용하여 온도변화에 따른 압축 벤토나이트 완충재의 열전도도와 비열을 측정하였다. $22^{\circ}C$와 $110^{\circ}C$ 구간에서는 온도 증가에 따라 포화도가 변화되기에 열전도도와 비열은 급격하게 감소하는 경향을 보였으나 $110^{\circ}C$와 $150^{\circ}C$ 사이의 고온 구간에서는 열전도도와 비열의 추가 변화가 거의 발생하지 않았다.
Park, Tae-Jin;Yoon, Seok;Lee, Changsoo;Cho, Dong Keun
방사성폐기물학회지
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제19권4호
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pp.459-467
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2021
In the majority of countries, the upper limit of buffer temperature in a repository is set to below 100℃ due to the possible illitization. This smectite-to-illite transformation is expected to be detrimental to the swelling functions of the buffer. However, if the upper limit is increased while preventing illitization, the disposal density and cost-effectiveness for the repository will dramatically increase. Thus, understanding the characteristics and creating a database related to the buffer under the elevated temperature conditions is crucial. In this study, a strategy to investigate the bentonite found in Korea under the elevated temperatures from a mineral transformation and radionuclides retardation perspective was proposed. Certain long-term hydrothermal reactions generated the bentonite samples that were utilized for the investigation of their mineral transformation and radionuclide retardation characteristics. The bentonite samples are expected to be studied using in-situ synchrotron-based X-Ray Diffraction (XRD) technique to determine the smectite-to-illite transformation. Simultaneously, the 'high-temperature and high-pressure mineral alteration measurement system' based on the Diamond Anvil Cell (DAC) will control and provide the elevated temperature and pressure conditions during the measurements. The kinetic models, including the Huang and Cuadros model, are expected to predict the time and manner in which the illitization will become detrimental to the performance and safety of the repository. The sorption reactions planned for the bentonite samples to evaluate the effects on retardation will provide the information required to expand the current knowledge of repository optimization.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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