산화금속은 높은 결정성, quantum size effect, 높은 투과도, 대기중의 안정도 등과 같은 탁월한 성질들로 인하여 오늘날 실리콘의 대체물로서 많은 연구가 보고되고 있다. 이러한 금속산화물의 크기와 모양을 조절하며 대량 생산하기 위한 합성방법으로 가수분해, 금속양이온 응축법과 같은 다양한 수용액상 방법이 연구되고 있다. 하지만 2차원 단일 층에 나노물질을 정렬하고 전기적 접합을 형성하는 것이 매우 어렵다는 점 때문에 나노물질을 기판 위에 자유롭게 성장시키는 방법에 대해서는 아직 많이 보고 되어있지 않다. 본 연구에서 저온의 수용액에서 1차원의 나노막대가 2차원의 스피넬 구조 위에 heteroepotaxial 접합을 이루며 성장시키는 방법을 이용하였다. P-n접합 형성을 위하여 (0001)방향으로 배향된 n-type ZnO 나노막대를 (111)방향의 p-type Co3O4 나노플레이트 위에 성장시킨 구조를 제작하였으며 이를 바탕으로 다이오드소자를 제작하여 ideal factor, turn-on voltage, rectifying ratio등의 전기적 특성을 평가하였다.
ZnO, SnO2, In2O3:Sn와 같은 투명하고 전도성이 있는 박막은 panel display, 전자발광소자, 박막트랜지스터, 태양전지 등의 전극물질로서 폭넓게 사용되고 있다. 이러한 전극 물질을 이용하는 광전자소자의 성능을 개선하기 위해서는 가시광선영역에서 광투과율이 높고, 전기전도도가 좋아야 한다. 최근 ZnO, SnO2, In2O3, MgO, Ga2O3 등으로 이루어진 3원 또는 다원화합물로 제조된 산화물 박막이 새로운 투명한 전도성 박막으로 많은 관심을 끌고 있다. 본 연구에서는 Ga2O3 박막을 radio-frequency magnetron sputtering 방법을 이용하여 증착하였다. 기존에 사용되던 ceramic target을 개선하여 powder target을 사용하였다. 반응가스는 순수하게 Ar 가스만 사용하였고, Sapphire(0001) 기판을 사용하였다. 초기에는 flat한 layered 구조로 증착이 이루어졌으나, 증착시간이 20분이 지나면서부터는 밤송이 모양을 가지는 나노구조체가 생성되기 시작하였고, 이후 나노 밤송이의 밀도가 점차 증가하였다. Ga2O3 나노 밤송이의 특성에 대하여 발표할 예정이다.
ZnO는 직접천이형 반도체로 약 3.37 eV의 넓은 에너지 band-gap과 60 meV의 비교적 큰 엑시톤 결합 에너지를 가지고 있다. 또한 단결정 성장 가능과 투명성 등 많은 장점들로 인하여 GaN와 대체할 자외선 또는 청색 발광소자나 ITO를 대체할 투명전극 같은 광범위한 광전소자로 큰 주목을 받으며 연구되어 왔다. 이러한 ZnO는 다양한 물질들의 첨가를 통해 인위적으로 특성변화가 가능한데 Mg, Be, Cd 첨가를 통한 에너지 밴드갭의 확장과 수축, Al 첨가를 통한 전기전도성의 증가 등이 그 예이다. 최근에는 밴드갭 조절을 이용한 ZnO-ZnMgO와 같은 이종접합구조가 광소자 등의 응용을 목적으로 많은 연구가 이루어지고 있다. 더불어 나노선이나 나노막대 같은 1차원 구조를 갖는 ZnO 계열 반도체의 연구는 현재 큰 이슈가 되고 있는 나노 크기의 소자 개발에 매우 큰 적용 가능성을 가지고 있다. 우리는 수열합성법을 이용하여 hexagonal ZnO 나노막대를 성장하고 그 표면에 core-shell 형태의 $ZnO-Zn_{1-x}Mg_xO$ (x=0.084) 양자우물을 원자층증착법으로 증착하였다. 본 연구에서는 만들어진 ZnO 나노막대와 ZnO-ZnMgO 나노막대, core-shell ZnO-ZnMgO 양자우물 sample들의 저온(5 K) Photoluminescence 측정을 통하여 광학적 band 구조를 분석하였다. 실험적으로 의도된 양자우물 두께와 다른 실제 형성된 양자무물의 두께를 알아내기 위하여 2차원 hexagonal 양자우물 band 구조에서 self-consistent nonlinear Poisson-Schr$\"{o}$dinger 방정식 계산과 컴퓨터 시뮬레이션을 이용하였으며, 이 방법으로 계산된 값과 실험값의 비교를 통하여 실제 형성된 양자우물의 두께를 정량적으로 유출할 수 있었다.
ZnO는 태양전지의 투명전극 및 윈도우 물질로 그 동안 광범위하게 사용되어 왔다. 하지만 태양광의 효율 증가를 위하여서는 가시광 영역뿐만 아니라 자외선 및 적외선 영역을 이용할 필요가 있다. 또한 금속 산화물 반도체 나노 입자는 크기를 조절하여 흡수하는 태양광의 파장 영역을 조절할 수 있고 이를 이용하여 이종구조를 사지는 고효율의 태양전지를 구현할 수 있다. 본 연구에서는 3.4 eV의 에너지 밴드갭을 가지는 ZnO박막내에 밴드갭을 조절 할 수 있는 금속 산화물 나노입자를 삽입하여 광학적, 전기적 특성을 연구하였다. ZnO 박막을 증착하기 전 유리 및 사파이어 기판에 스퍼터를 사용하여 Pt금속전극을 형성한 이후, ZnO 박막을 $1{\times}10^{-10}$ Torr의 기본 진공도를 유지하는 초고진공 스퍼터를 사용하여 100 nm 두께로 증착 하였다. 금속 산화물 나노 입자를 제작 하기 위하여, ZnO 박막에 열증착 장비(thermal evaporator)를 사용하여 In 나노 입자를 10 nm 이하의 크기로 제작 하였다. 그 상부에 초고진공 스퍼터 와 열증착 장비를 사용하여 ZnO 박막 및 In 나노 입자를 순차적으로 증착하여 수백 nm 두께의 ZnO 박막을 제작한다. ZnO 박막 내부에 형성된 In 양자점은 ZnO 증착공정 중에 산화되어 $In_2O_3$ 의 산화물 나노 입자로 형성되며, 내부의 구조는 투과전자 현미경을 사용하여 확인 하였다. 제작된 금속 산화물 나노입자가 포함된 ZnO 박막의 광학적 특성을 photoluminescence, UV-Vis spectroscopy, ellipsometry를 통하여 확인 하였으며, solar simulator와 전류-전압 특정 장비를 사용하여 전기적 특성을 분석 하였다.
에너지 갭의 크기가 큰 ZnO는 큰 여기자 결합과 높은 화학적 안정도를 가지고 있기 때문에 전자소자 및 광소자로 많이 응용되고 있다. ZnO는 광학적 및 전기적 성질의 여러 가지 장점 때문에 메모리, 나노발전기, 트랜지스터, 태양전지, 광탐지기 및 레이저와 같은 여러 분야에 많이 사용되고 있다. Zn와 쉘 구조가 비슷한 Cu 불순물은 우수한 luminescence activator이고 다양한 불순물 레벨을 만들기 때문에 전기적 및 광학적 특성을 변화하는데 좋은 도핑 물질이다. Cu가 도핑된 ZnO 나노구조를 전기화학적 증착법을 이용하여 형성하고, 형성시간의 변화에 따른 구조적 및 광학적 성질에 대한 관찰하였다. ITO 코팅된 유리 기판에 전기화학증착법을 이용하여 Cu 도핑된 ZnO를 성장하였다. Sputtering, pulsed laser vapor deposition, 화학기상증착, atomic layer epitaxy, 전자빔증발법 등으로 Cu 도핑된 ZnO 나노구조를 형성하지만 본 연구에서는 낮은 온도와 간단한 공정으로, 속도가 빠르고 가격이 낮아 경제적인 면에서 효율적인 전기 화학증착법으로 성장하였다. 반복실험을 통하여 Cu의 도핑 농도는 Zn과 Cu의 비율이 97:3이 되도록, ITO 양극과 Pt 음극의 전위차가 -0.75V로 실험조건을 고정하였고, 성장시간을 각각 5분, 10분, 20분으로 변화하였다. 주사전자현미경 사진에서 Cu 도핑된 ZnO는 성장 시간이 증가함에 따라 나노세선 형태에서 나노로드 형태로 변하였다. X-선 회절 측정결과에서 성장시간이 변화함에 따라 피크 위치의 변화를 관찰하였다. 광루미네센스 측정 결과는 Oxygen 공핍의 증가로 보이는 500~600 nm 대의 파장에서 나타난 피크의 위치가 에너지가 큰 쪽으로 증가하였다. 위 결과로부터 성장 시간에 따른 Cu 도핑된 ZnO의 구조적 및 광학적 특성변화를 관찰하였고, 이 연구 결과는 Cu 도핑된 ZnO 나노구조 기반 전자소자 및 광소자에 응용 가능성을 보여주고 있다.
ZnO 나노로드는 큰 밴드갭 에너지(~3.37 eV)와 60 meV의 높은 엑시톤 결합 에너지(exciton binding energy)를 갖고 있으며, 우수한 전기적, 광학적 특성을 지닌 1차원 나노구조의 금속산화물로서 태양전지 및 광전소자 널리 응용되고 있다. 이러한 ZnO 나노로드를 성장하는 방법 중에 전기화학증착법(electrochemical deposition method)은 전도성 물질위에 증착된 시드층(seed layer)을 성장용액에 담그어 전압을 인가하여 만들기 때문에 기존의 수열합성법(hydrothermal method), 졸-겔 법(sol-gel method)보다 비교적 간단한 공정과정으로 저온에서 빠르게 물질을 성장시킬 수 있는 장점이 있다. 한편, 디스플레이 산업에서 ITO (indium tin oxide)는 투명 전도성 산화물(transparent conductive oxide)로써 가시광 파장영역에서 높은 투과율과 전도성을 가지며, 액정디스플레이, LED (Light emitting diode), 태양전지 등의 다양한 소자에 투명전극 재료로 쓰이고 있다. 또한 최근 ITO를 유연한 PET (polyethylene terephthalate) 기판 위에 증착은 얇고, 가볍고, 휘어지기 쉬워 휴대하기 편하기 때문에 차세대 광전자소자 응용에 가능성이 크다. 본 연구에서는 ZnO 나노로드를 ITO/PET 기판위에 전기화학증착법으로 성장하여, 구조적 및 광학적 특성을 분석하였다. 시드층을 형성하기 위해 RF 마그네트론 스퍼터를 이용하여 ~20 nm 두께의 ZnO 박막을 증착시킨 후, zinc nitrate와 hexamethylenetetramine이 포함된 수용액에 시료를 담그어 전압을 인가하였다. 용액의 농도와 인가전압을 조절하여 여러 가지 성장조건에 대한 ZnO 나노로드의 구조적, 광학적 특성을 비교하였다. 성장된 시료의 형태와 결정성을 조사하기 위해, field-emission scanning electron microscope (FE-SEM), X-ray diffraction (XRD)을 사용하였으며, UV-vis-NIS spectrophotometer, photoluminescence (PL) 측정장비를 사용하여 광학적 특성을 분석하였다.
21세기의 IT 및 NT를 선두 하게 될 나노소자의개발은 10년 전부터 아주 활발히 연구되고 있다. 최근, 이러한 나노소자의 연구 가운데 주목할 만한 물질이 ZnO 이다. ZnO를 기반으로 한 나노구조는 여러 성장 법으로 성장이 용이하고, 그 물리적, 광학적 특성이 우수하여 광 전소자 응용에 크게 이바지할 물질로 관심을 끌고 있다. 이 가운데 나노선은 소자제작이 용이해 가장 많이 이용되고 있다. 나노선을기반으로 한 소자제작은 bottom-up 공정을 지향하고 있지만, 아직은 top-down 방식이 소자제작의 주류를 이루고 있다. 특히, 나노선 FET 소자제작 시에는 여전히 top-down이 사용되고 있으며, 채널로 사용되는 나노선의 어레이공정은 소자제작 시 가장 큰 어려움으로 대두되고 있다. 하지만, 이러한나노선의 수평 어레이 공정을 감소시킬 구조로 기판에 수평으로 배열된 나노월 구조가 제안되고 있다. 나노월구조는 어레이 공정 수를 크게 감소시켜 생산가격 면에서 큰 이점을 가져올 것으로 생각된다. 하지만, 이러한 ZnO 나노월은 GaN 기판에 한정하여 성장되고 있으며, 일부 Si 기판 위에 성장할지라도나노 사이즈가 아닌 마이크로 사이즈의 거친 표면을 가지는 박막구조로 보고되었다. 때문에, 가격적으로 비싸고 응용성이 제한적인 비전도성 기판을 대신하여, 가격이 저렴하고 응용성이 넓은 Si과 같은 전도성 기판에 나노월 구조를 성장하는 기술이 요구되고 있다. 본 연구에서는 Mg의 도입으로 자발적으로 형성된 비정질 MgO층 위에 상 분리된 MZO 비정질-단결정 층들을 이용하여 어떠한 기판에서도 나노월 구조가 성장할 수 있는 기반 기술을 소개한다.
황화납(PbS)을 감응물질로 하는 양자점 감응형 태양전지를 제작하고 효율을 측정해 보았다. 기판에 산화아연(ZnO) 나노선을 기른 후 SILAR(Successive ionic layer adsorption and reaction)법으로 PbS 양자점을 합성하고 이를 주사전자현미경(SEM), X-선 회절(XRD)을 통해 확인하였다. SILAR를 통해서 형성된 나노이종구조는 PbS 나노입자들이 ZnO 나노선 위에 균일하게 성장한 것을 확인할 수 있었다. 본 실험에서 PbS을 이용한 양자점 감응형 태양전지의 최고 효율은 one sun에서 0.075%로 나타났으며, 이는 기존의 다른 감응 물질에 비해 비교적 낮은 효율을 나타내었다. 이러한 요인으로는 i) ZnO와 PbS의 밴드갭 배열이 Type-I 형을 이룰 수 있는 가능성, ii) 다양한 크기의 밴드갭을 가지는 PbS에 의한 전자이동 방해 효과, iii) 전해질에 의한 PbS의 안정성 저하 등의 이유를 생각해 볼 수 있으며, 이를 해결하기 위해서는 PbS의 크기분포 조절과 새로운 전해질에 대한 연구가 향후 필요할 것으로 생각된다.
21세기 제 3의 산업혁명을 가져올 것으로 기대되는 나노기술(NT), 정보기술(IT), 바이오기술(BT)은 전 세계 과학자들의 마음을 사로잡고 있다. 이 가운데 나노기술은 전자산업에 응용 시 그 기대효과는 우리가 상상하는 이상의 것이라 예상하고 있다. 나노기술에 특히 관심을 가지는 이유는 물질이 마이크로미터 크기로 작아져도 벌크물질의 물리적 특성이 그대로 유지되지만, 나노미터 크기가 되면서 우리가 경험하지 못했던 새로운 물리적 특성들이 발현되기 때문이다. 그 특성에는 양자구속효과, Hall-Petch 효과, 자기효과 등이 있다. 나노기술의 구현은 양자점과 같은 영차원 나노입자, 나노와이어, 나노막대, 나노리본 등과 같은 직경이 100nm 이하의 일차원 구조의 나노물질 및 나노박막과 기타 100nm 이하의 나노구조물들이 사용된다. 현재 일차원 구조를 이용한 전자디바이스화 연구는 결정성장을 정확하게 조절하는 합성기술, 합성된 일차원 나노물질의 물리적 특성을 지배하는 각종 파라미터들과 물리적 특성들과의 상관관계 정립, 나노와이어를 이용한 Bottom-up 방식에 의한 조립기술 확보를 위해 활발히 진행 중이다. 하지만 나노구조의 특성을 확인하는 형태의 연구일 뿐, 실제 디바이스 구현에는 여전히 많은 과제를 안고 있다. 본 연구에서는 선택적 삼원계 단결정 씨앗층을 이용한 길이/직경 비가 매우 향상된 MgZnO 나노와이어를 interfacial layer 없이 수직으로 성장하여 산화물 전계방출 에미터로서의 가능성을 확인하였다.
3.37 eV의 와이드 밴드갭과 60 mV의 높은 엑시톤 결합에너지를 갖는 반도체인 ZnO는 화학 및 열적 안정성, 압전특성 등 다양한 특성을 갖는 물질로써, 수열합성법을 이용하여 길이 $1.5{\mu}m$, 직경 100nm의 n-type ZnO 나노와이어를 성장시켰으며, P3HT는 유기 태양전지에서 가장 많이 사용되는 고분자 도너로써 열처리를 통하여 결정화 됨에 따라, 엑시톤의 확산속도나 전하의 이동도가 증가하여 더 많은 광전류를 생성하는 장점을 가지고 있다. 본 연구에서는 ZnO 필름이 아닌 n-type ZnO 나노와이어와 Poly(3-hexylthiophene) (P3HT)를 사용 하여 ZnO/P3HT 이종접합 태양전지를 제작하였다. 기판으로 글래스, 전극으로 ITO (Indium Tin Oxide), 나노와이어의 씨앗층으로 ZnO:Al를 스퍼터로 100nm 증착 하였다. Znc nitrate hydrate와 hexamethylenetetramine이 혼합된 수용액에서 기판을 담그고 n-type ZnO 나노와이어 성장 시키고, P3HT의 스핀 코팅조건과 열처리 온도를 변화시켜 P3HT의 두께와 결정화도가 ZnO/P3HT 이종접합 태양전지에 미치는 영향을 비교 분석 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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