The catalytic filter of Cu-ZSM5/alumina beads was considered to reduce NOx in the urea SCR system. Catalytic support of porous alumina beads with mean pore size $130{\mu}m$ and porosity $75{\sim}83%$ were prepared using foaming and gel-casting method. The Cu-ZSM5 catalysts were coated on the supporting alumina beads using $Cu(NO_3)_2$ by ion exchange method. After a washcoating process was applied to coat 10w% Cu-ZSM5 on porous alumina bead, coating layer was estimated $20{\mu}m$ in thickness. The characterization and the feasibility as a catalytic supports were investigated. And the NOx conversion test in Cu-ZSM5/Alumina Beads filter system was conducted by using Urea as reductants under laboratory test. The NOx conversion was increased as size and porosity of beads and observed more than 95% excellent NOx conversion above $300^{\circ}C$.
원통형으로 성형된 zeolite sheet (제올라이트를 함유하는 세라믹 종이)는 VOC 제거를 위한 효과적인 흡착로터로서 사용될 수 있다. 본 연구에서는 ZSM-5가 함유된 zeolite sheet 지지체에 Pt를 담지한 후 톨루엔 연소 촉매 성능을 ${\gamma}-Al_2O_3$ 및 cordierite honeycomb 지지체에 담지된 Pt 촉매와 비교하였다. Pt/zeolite sheet 촉매는 $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 또는 Pt/cordierite honeycomb 촉매에 비하여 톨루엔 연소반응에 높은 활성을 나타냈다. 한편, Pt/zeolite sheet 촉매를 상온에서 $NH_3-H_2O$ 증기로 전처리하면 zeolite sheet에 담지된 Pt 입자의 분산도가 향상되었으며, 톨루엔 연소 촉매 활성이 크게 증가하였다.
Two different kinds of cases, with and without addition of noncrystalline silica to the Hadong kaolin were studied to obtain useful information on the synthesis of zeolite. The research was carried out to investigate the formation area and the crystalized degree of zeolite according to a synthetic time, the water content of raw material mixture, KOH concentration, and stirring intensity. In the case of without addition of noncrystalline silica to the Hadong kaolin and the low concentration range of KOH, the structure of the kaolin was not changed. However, when the mole ratio of K2O/SiO$_2$ in natural kaolin was increased, Linde-L zeolite and unknown structure of kaolins, U-1 and U-2 were produced. While in the high concentration range of KOH, the unknown structure of kaolins, U-6 and U-2, were produced and the production rate of U-6 was increased with the increased of K2O/SiO$_2$ mole ratio. In the case of with addition of noncrystalline silica to the Hadong kaolin and treatment with KOH hydrothermal processing, ZSM-5, ZSM-35, and Linde-L zeolites and the mixture of unknown structure of zeolites, U-1, U-2, U-3, and U-4, were obtained. Both cases demonstrated that the synthesis of zeolite from the Hadong kaolin was highly influenced by KOH concentration of raw material mixture.
대한전자공학회 2001년도 The 6th International Symposium of East Asian Resources Recycling Technology
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pp.610-615
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2001
Over 800 thousand tons per year (TPY) agricultural biowastes, such as sugar cane bagasse, sugarcane leaf, rice straw, rice husk and corn leaf, are produced in Taiwan. These biomasses are the major types of agricultural wastes and are abundantly available. However, these biowastes cause disposal and landfill problems. Ossification ashes of the agricultural biowastes containing 70-95 % amorphous silica would make the utilization system of agricultural biowaste ashes become highly economically and environmentally attractive. Experimentally, high crystallinity (99%$^{+}$) zeolites ZSM-5 and ZSM-48 synthesized from the reaction mixtures containing a silica source from ashes of these biowastes gasification were investigated. Tetrapropylammonium bromide (TPABr) and 1,6-diamino-hexane (C$_{6}$ DN) were used as structure-directing agents in syntheses of ZSM-5 and ZSM-48, respectively. X-ray powder diffraction (XRD) and scanning electron microscopy/energy dispersive spectroscopy (SEM/EDX) data indicated that ZSM-5 or ZSM-48 with a high crystallinity can be obtained within 48 hours of crystallization in the high pressure (15-20 atm) autoclave at 393-473 K. The Si/Al ratios of synthetic zeolite products were determined by X-ray fluorescence (XRF) and induced couple plasma/mass spectroscopy (ICP/MS). It was observed that the ZSM-5 crystals a.e composed of hexagonal rod-shaped crystals with typically 8-13 пm in size by SEM. In addition, ZSM-48 crystalline materials are composed of spherical aggregates of needle-shaped or rod-like crystals with typically 2-3 пm in diameter and 6-8 пm in length.h.
탈알루미늄 및 알칼리/알칼리토금속 양이온으로 치환한 Y형 및 ZSM-5 제올라이트 촉매를 제조하였다. 전처리 후 Y형 및 ZSM-5 제올라이트의 Si/Al비는 증가하였고, bulk보다는 표면에서의 Si/Al비가 더 큰 것을 알 수 있었다. 전처리에 의해 제조된 Y형 및 ZSM-5 제올라이트의 골격구조 파괴는 주로 탈알루미늄 처리과정에서 Al 이온의 탈리에 의한 것이며, framework이 감소하고 non-framework이 증가하였다. 이러한 현상은 스팀처리 시간이 많아질수록 증가하였고, 양이온으로 치환함에 따라 더욱 심화되었음을 알 수 있었다. NO-TPD 실험결과, 전처리된 Y형 및 ZSM-5 제올라이트는 탈착봉우리가 저온으로 이동하였다. 또한 스팀처리 시간이 많은 촉매물질일수록 탈착온도가 더 낮은 온도로 이동하였다. 촉매의 활성은 치환된 양이온, Si/Al 함량비 및 탈알루미늄으로 변화된 골격구조에서 framework과 non-framework의 비율에 의존하였다.
ZSM-5 membrane was prepared on tubular macroporous ${\alpha}$-alumina support using a different synthesis route. The effects of organic template agent and Si/Al ratio of the synthesis gel on morphology, structure, and separation performance of the ZSM-5 membrane used for dehydration of isopropanol were investigated. High water perm-selectivity ZSM-5 membrane with a thickness of about $3.0{\mu}m$ and a low Si/Al ratio of 10.1 was successfully prepared from organotemplate-free synthesis gel with a molar composition of $SiO_2$ : $0.050Al_2O_3$ : $0.21Na_2O$ : NaF : $51.6H_2O$ at $175^{\circ}C$ for 24 h. The ZSM-5 membrane exhibited high pervaporation performance with a flux of $3.92kg/(m^2{\cdot}h)$ and corresponding separation factor of higher than 10,000 for dehydration of 90 wt.% isopropanol/water mixture at $75^{\circ}C$.
에탄올의 톨루엔에 대한 반응과 방향족 화합물들의 양이온 교환된 펜타실 제올라이트에서의 형상 선택적 촉매작용이 조사되었다. 톨루엔의 에탄올에 의한 알킬화 반응은 $400^{\circ}C$에서 최대가 되고 톨루엔의 동종간 주고 받기 반응에 의한 크실렌 생성은 반응온도에 따라 증가한다. 세슘이온이 교환된 ZSM-5에서 p-에틸톨루엔에 대한 높은 선택성이 나타나고 세슘 교환도에 따라 90% 이상까지 증가한다. 또한 세슘-ZSM-5는 p-크실렌에 대한 m-크실렌의 흡착속도를 감소시킨다. 이러한 현상은 펜타실 제올라이트에 교환된 세슘 이온이 부분적으로 세공을 막아주므로서 나타나는 형상 선택성으로 해석된다.
ZSM-5계 제올라이트는 직경이 약 6${\AA}$인 균일한 3차원 채널 형태의 기공을 형성하므로 이를 이용한 기체 분리막은 분자체가름(molecular sieving)이나 미세기공확산(micropore diffusion) 및 표면확산(surface diffusion) 메커니즘에 의해 최근 지구 온난화의 주범으로 지목되고 있는 CO$_2$ 기체에 대해 높은 분리 효율을 기대할 수 있으므로 ZSM-5 복합분리막의 제조 및 기체 투과 특성과 CO$_2$ 분리 특성에 대해 연구하였으며 다음과 같은 결과를 얻을 수 있었다. 콜로이달 실리카 졸에 질산 알루미늄, 수산화 나트륨 및 TPABr을 첨가한 혼합졸과 물유리를 증류수로 희석한 후 TPBr을 첨가한 용액을 각각 150~180${\AA}$의 온도 범위의 오토클레이브에서 수열 처리하여 ZSM-5와 실리카라이트를 합성하였다. 합성 제올라이트의 결정 구조는 사방정이었으나 450${\AA}$에서 하소하였을 때에는 단사정으로 전이됨과 동시에 채널 속을 채우고 있던 TPABr이 제거되면서 제올라이트의 3차원 채널 형태의 기공 구조가 생성되었다. 제올라이트 결정의 형상과 크기는 실리카 공급원과 반응용액/졸의 농도에 따라 매우 민감하게 변화되었다. 하소 제올라이트의 비표면적은 약 360 m$^2$/g 이었다. 합성 제올라이트의 표면은 소수성인 반면에 높은 CO$_2$ 흡착능을 갖고 있어서 CO$_2$ 분리용 막의 재료로써 적합하였다.
유기 템플레이트인 $TPA^+$ 이온의 배제 하에 pentasil 계열의 제올라이트인 ZSM-5를 $210^{\circ}C$에서 합성하였다. 본 연구에서 얻어진 결론에 의하면 유기 템플레이트가 사용되지 않는 합성조건 하에서는 기존의 방법으로는 합성이 되지 않는 것을 알 수 있었다. 결과에 의하면 유기 템플레이트 배제 하에서 ZSM-5의 결정화 반응에 적합한 조성영역은 매우 좁고 $Na_2O/SiO_2$및 $SiO_2/Al_2O_3$몰비 조절에 세심한 주의를 요해야 하는 것을 보여주고 있다. 이외에도 ZSM-5 결정화 반응에 미치는 혼합방법, 숙성 및 반응시간의 영향이 매우 큰 것을 알 수 있었다.
Introduction : Membranes made from inorganic materials are generally superior to organo-polymeric materials in thermal and mechanical stability, and chemical resistance. Among inorganic materials zeolite is a promising candidate for a high performance membrane because of the unique characteristics of zeolite crystals such as molecular sieving, ion exchange, selective adsorption and catalysis. Although there are many recent reportsl on the preparation of zeolitc membranes and the gas permeation through the membranes, only a limited number of publications deal with pervaporation studies. Recently, we have reported a high pervaporation performance of NaA zeolite membrane for the separation of water/organic liquid mixtures. and of NaY zeolite menlbrane for the separation of methanol/MTBE. Here, preparation of zeolite (LTA, ZSM-5 and FAU) membranes and their permeation properties are discussed.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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