Zeolite NaA의 ${\alpha}$ cage에 있어서의 수화에너지와 그 위치를 결정하였다. Na(1)과 Na(2)사이의 site selectivity를 에너지 계산으로부터 결정하였는데 Na(1)이 Na(2)보다 선택성이 있는 것을 알 수 있었다. ${\alpha}$-Cage에 수화된 물들은 일그러진 정 12면체를 형성함을 알 수 있었다. Water(1), Water(2), Water(3)의 평균수화에너지는 각각 -29.847, -25.344, -15.888kcal/mole이다. 이 에너지 계산으로부터 얻어진 수화된 물들의 산소원자의 위치는 X선값과 잘 일치함을 보여준다. 또 수화된 정도에 따른 수화에너지의 그래프를 얻었다. 이 결과는 실험으로부터 얻어진 differential heat of sorption curve와 잘 일치함을 보여준다. ${\alpha}$ Cage 속에서의 유전상수는 3.5가 적합함을 알 수 있었다.
The cryogenic, pressure swing adsorption and membrane methods have been used to separate air into nitrogen and oxygen. The air separation membrane is made of the polymers, of which manufacturing process is complicate and it causes a little high production cost. Polymer membrane has temperature limit in usage and low durability even at moderate temperature. Therefore, inorganic membranes have been studied for years. As formation of unit alumino-silicate membrane, unit cells of membrane were made with a few coating methods. In this study the dipping of substrate into sols, application of vacuum to the opposite side of substrate with coating and rotating of the substrate in the sols were found as good coating memthods to make a uniform coating and to control the thickness of membrane. The membrane coats were examined by SEM and XRD. The sample ESZl-1 was compared with those of samples that prepared by another method. The present developed coating methods could be applied to the various types of zeolite membrane formation, that is A- X-, Y- ZSM- and MCM-types of membranes. Also these membrane forming methods could be applied to formation of catalyst absorbed zeolite membrane, of which zeolite absorb the catalytic metals. The product obtained from these coating methods could be applied to the industrial gas and liquid phase catalytic reaction and separation processes.
Moon Gyeong Keun;Choi Sang Gu;Kim Han Soo;Lee Song Hi
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제13권3호
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pp.317-324
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1992
Structure and dynamics of $Na^+$ ions are investigated by molecular dynamics simulations of rigid dehydrated zeolite-A at several temperatures using a simple Lennard-Jones potential plus Coulomb potential. A best-fitted set of electrostatic charges is chosen from the results of simulation at 298.15 K and Ewald summation technique is used for the long-ranged character of Coulomb interaction. The calculated x, y, and z coordinates of $Na^+$ ions are in good agreement with the positions determined by X-ray crystallography within statistical errors, their random movings in different types of closed cages are well described by time-correlation functions, and $Na_Ⅰ$ type ions are found to be less diffusive than $Na_Ⅱ$ and $Na_{III}$. At 600.0 K, the unstable $Na_{III}$ type ion pushes down one of nearest $Na_{I}$ ions into the $\beta-cage$ and sits on the stable site Ⅰ, and the captured ion in the $\beta-cage$ wanders over and attacks one of 8 $Na_{I}$ type ions.
이온교환 용액내 Na+ 이온의 몰농도 증가에 따른 zeolite A의 Sr2+ 이온교환 특성을 연구하기 위하여, Sr2+ 및 Na+ 이온으로 교환된 4개의 zeolite A 단결정을 혼합 이온교환 용액을 이용하여 회분법으로 준비하였다. 이들 이온교환용액의 전체 몰농도는 0.05 M이며, Sr(NO3)2:NaNO3 몰비는 각각 1:1(crystal 1), 1:100(crystal 2), 1:250(crystal 3), and 1:500(crystal 4) 이다. 이들 단결정은 623 K와 1×10-4 Pa의 진공하에서 2 일간 탈수 시켰다. 이들의 구조는 단결정 싱크로트론 X-선 회절법으로 입방공간군 Pm3-m을 사용하여 해석하였으며 crystals 1, 2, 3 및 4의 최종 오차 인자를 각각 0.047/0.146, 0.048/0.142, 0.036/0.128, and 0.040/0.156로 정밀화하였다. Crystal 1과 2에서는 6개의 Sr2+ 이온이 결정학적으로 서로 다른 3개의 위치에서 발견되었다. Crystal 3에서는 1개의 Sr2+ 이온과 10개의 Na+ 이온이 large cavity와 sodalite 내부에서 발견 되었다. Crystal 4 에서는 단지 12개의 Na+ 이온만이 3개의 서로 다른 결정학적 자리에 점유하고 있었다. Sr2+ 이온의 이온교환율은 초기 Na+ 이온의 농도가 증가하고 Sr2+ 이온의 농도가 감소함에 따라 100에서 16.7 및 0%로 급격하게 감소 하였다. 또한, Sr2+ 이온 교환률이 감소 함에 따라 제올라이트 골격의 단위 격자 상수 값이 갑소 하였다.
제올라이트 A($Na_{12}Al_{12}Si_{12}O_{48}$ ; $Na_{12}-A$)를 $Mg^{2+}$, $Ca^{2+}$, $Zn^{2+}$ 및 $Co^{2+}$ 등의 2가 이온으로 치환하여 얻어진 $Mg_4Na_4Al_{12}Si_{12}O_{48}$($Mg_4Na_4-A$), $Ca_6Al_{12}Si_{12}O_{48}$($Ca_6-A$), $Zn_5Na_2Al_{12}Si_{12}O_{48}$($Zn_5Na_2-A$) 및 $Co_4Na_4Al_{12}Si_{12}O_{48}$($Co_4Na_4-A$)의 수화구조와 탈수구조에 있어서 골조원자, 양이온 및 물분자들의 위치와 에너지를 몇가지 퍼텐셜 함수를 써서 계산하여 구하였다. 탈수가 될 때 양이온은 수화구조에서의 6-ring이나 8-ring의 골조산소 쪽으로 이동하였으며 일반적으로 2가 이온치환 제올라이트 A가 완전탈수될 때는 그 골조가 제올라이트 A의 골조보다 불안정하였다. 수화상태의 경우 골조내에는 인접물분자 또는 골조산소원자와 수소결합하는 물; W(III), $Na^+$ 이온에 배위된 물; W(II) 및 2가 이온에 배위되는 물; W(I) 등이 존재하였으며 이들 세 그룹의 물분자들의 탈수에 대응하는 세개의 DTA 흡열피크를 관측하였다.
국내 화력발전소에서 배출되는 석탄회 중에서 비산재의 재활용률은 점점 증가하고 있으나, 바닥재는 현재 전량 매립되고 있는 실정이다. 이에 본 연구에서는 바닥재로부터 제올라이트를 합성함으로써 바닥재의 고부가가치 물질로의 전환 가능성을 알아보았다. 실험을 위해 분쇄한 바닥재를 반응온도$(80,{\;}120,{\;}150^{\circ}C)$ 및 NaOH농도(1~5M)를 변화시키면서 알칼리 수열합성법으로 반응시킨 결과, NaPl, hydrxoy-sodalite, tobermorite 등이 생성되었다. 특히, $120^{\circ}C$ 이하의 온도 및 2M이하의 NaOH농도에서 양이온교환능력이 우수한 것으로 알려진 NaPl이 높은 결정성을 갖는 것으로 나타났다.
$Mn^{2+}$-치환 제올라이트 A는 가열 탈수되어도 그 구조가 열적을 안정하였다. $Mn_{4,5}Na_3-A$의 수화상태 및 탈수상태에 있어서의 골조원자, 이온 및 물분자들의 위치와 결합에너지를 몇가지 퍼텐셜 함수들을 써서 계산하여 구하였다. 탈수상태의 $Mn_{4,5}Na_3-A$에 있어서 골조원자들의 결합에너지는 열적으로 안정한 것으로 알려져 있는 탈수상태의 $Ca^{2+}$-치환 제올라이트 A($Ca_6$-A) 및 $Co^{2+}$- 치환제올라이트 A($Co_4Na_4-A$)의 그것과 비슷하였다. $Mn^{2+}$-치환 제올라이트 A 골조 내에는 결합에너지의 결합형식이 서로 다른 세 가지 그룹의 물분자들 즉 인접 물분자 또는 골조 산소원자와 수소결합을 하고 있는 물; W(I), $Na^+$이온에 배위되면서 인접 물 분자와 수소결합을 하는 물; W(II) 및 $Mn^{2+}$에 배위면서 수소결합을 하는 W(III)그룹의 물분자들이 존재하였으며 그들의 결합에너지 및 탈수반응의 활성화에너지의 크기 순서는 W(III) > W(II) > W(I)이였다.
In this study, the performances of various adsorbents-red mud, zeolite, limestone, and oyster shell-were investigated for the adsorption of multi-metal ions ($Cr^{3+}$, $Ni^{2+}$, $Cu^{2+}$, $Zn^{2+}$, $As^{3+}$, $Cd^{2+}$, and $Pb^{2+}$) from aqueous solutions. The result of scanning electron microscopy analyses indicated that the some metal ions were adsorbed onto the surface of the media. Moreover, Fourier transform infrared spectroscopy analysis showed that the Si(Al)-O bond (red mud and zeolite) and C-O bond (limestone and oyster shell) might be involved in heavy metal adsorption. The changes in the pH of the aqueous solutions upon applying adsorbents were investigated and the adsorption kinetics of the metal ions on different adsorbents were simulated by pseudo-first-order and pseudo-second-order models. The sorption process was relatively fast and equilibrium was reached after about 60 min of contact (except for $As^{3+}$). From the maximum capacity of the adsorption kinetic model, the removal of $Pb^{2+}$ and $Cu^{2+}$ were higher than for the other metal ions. Meanwhile, the reaction rate constants ($k_{1,2}$) indicated the slowest sorption in $As^{3+}$. The adsorption mechanisms of heavy metal ions were not only surface adsorption and ion exchange, but also surface precipitation. Based on the metal ions' adsorption efficiencies, red mud was found to be the most efficient of all the tested adsorbents. In addition, impurities in seawater did not lead to a significant decrease in the adsorption performance. It is concluded that red mud is a more economic high-performance alternative than the other tested adsorption materials for applying a removal of multi-metal in seawater.
NaX seed결정(10~20 $\mu$m)을 $3.5Na_2$O : $Al_2O $: $2.1SiO_2$ : $1000H_2$O 용액에 0.5~2.0g 첨가한 후 연속결정화법으로 50 $\mu$m의 균일한 결정을 성장시켰다. 연속결정화법에 의한 결정성장을 시험하기 위하여, 모액을 7일, 5일, 3일, 2일과 1일 간격으로 공급하였다. Seed 첨가의 결과는 첨가하지 않은 용액과 비교하여 보다 균일하고 큰 결정들을 얻었다. 합성용액에 seed의 첨가는 반응물과 물리적인 접촉 면적을 초래하여 합성 겔의 핵성장 없이 seed 결정의 결정성장을 확인할 수 있다.
Zeolite-templated carbons (ZTCs), which have high specific surface area, were prepared by a conventional templating method using microporous zeolite-Y for catalyst supports in direct methanol fuel cells. The ZTCs were synthesized at different temperatures to investigate the characteristics of the surface produced and their electrochemical properties. Thereafter, Pt-Ru was deposited at different carbonization temperatures by a chemical reduction method. The crystalline and structural features were investigated using X-ray diffraction and scanning electron microscopy. The textural properties of the ZTCs were investigated by analyzing $N_2$/77 K adsorption isotherms using the Brunauer-Emmett-Teller equation, while the micro- and meso-pore size distributions were analyzed using the Barrett-Joyner-Halenda and Harvarth-Kawazoe methods, respectively. The surface morphology was characterized using transmission electron microscopy and inductively coupled plasma-mass spectrometry. The electrochemical properties of the Pt-Ru/ZTCs catalysts were also analyzed by cyclic voltammetry measurements. From the results, the ZTCs carbonized at $900^{\circ}C$ show the highest specific surface areas. In addition, ZTC900-PR led to uniform dispersion of Pt-Ru on the ZTCs, which enhanced the electro-catalytic activity of the Pt-Ru catalysts. The particle size of ZTC900-PR catalyst is about 3.4 nm, also peak current density from the CV plot is $12.5mA/cm^2$. Therefore, electro-catalytic activity of the ZTC900-PR catalyst is higher than those of ZTC1000-PR catalyst.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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