MOCVD(metalorganic chemical vapor deposition)에 의해 성장된 InGaAs/AlGaAs 물질을 이용하여 V-형 양자선 (V-groove quantum-wire) 어레이(array) 구조에서 이득 결합(gain-coupling)에 의한 분포 광귀환(distributed optical feedback) 특성을 조사하였다. 분포 귀환형 (distributed feedback, DFB) 구조를 제작하는 동안 격자 재성장(grating overgrowth)을 피하기 위하여, 새롭게 개발된 constant MOCVD 성장 방법을 적용하였고, Bragg 파장에서 DFB 방향으로 광귀환의 결과인 스펙트럼의 이득 이방성(gain asymmetry)을 실험적으로 관찰하였다.
V-grooved inner stripe (VIS)형 양자선 레이저의 전류 주입 효율을 높이기 위하여 세가지 서로 다른 전류 차단층 구조, n-blocking on p-substrate (VIPS), p-n-p-n blocking on n-substrate ($VI(PN)_{n}S$), p-blocking on n-substrate (VINS)를 설계, 제작하였다. 그 중 VIPS 구조는 다른 두 구조에 비하여 약 5mW/facet 정도의 높은 광출력을 보였으며, 중심파장 818 nm, 문턱전류 39.9 mA, 외부양자효과 24%/facet, 특성온도 92K의 특성을 보였다. 또한 전류 및 온도 변화에 따른 파장변화를 각각 0.031 nm/mA와 $0.14nm/^{\circ}C$로 관찰되었다.
텐덤형 태양전지는 다양한 에너지 대역을 동시에 흡수할 수 있도록 제작할 수 있어 단일접합 태양전지에 비해 높은 에너지변환효율을 기대할 수 있다. 본 연구에서는 GaAs를 기반으로 양자점 혹은 양자우물 구조를 이용한 고효율 텐덤형 태양전지를 설계하고, 완충층 및 활성층의 특성을 분석하였다. 분자선 단결정 성장 장비를 이용하여 GaAs 기판 위에 메타모픽 (metamorphic)성장법을 이용하여 convex, linear, concave 형태로 조성을 변화시켜 $In_xAl_1-_xAs$ 경사형 완충층을 성장한 후 그 특성을 비교하였다. 또한, 최적화된 경사형 완충층 위에 1.1 eV와 1.3 eV의 에너지 대역을 각각 흡수할 수 있는 적층 (5, 10, 15 층)된 InAs 양자점 구조 또는 InGaAs 양자우물구조를 삽입하여 p-n 접합을 성장하였다. 그리고 GaAs/AlGaAs층을 이용한 터널접합에서는 GaAs층의 두께 (20, 30, 50 nm)에 따른 터널링 효과를 평가하였다. 그 결과, 경사형 완충층을 통해 조성 변화로 인한 결함을 최소화하여 다양하게 조성 변화가 가능한 고품위의 구조를 선택적으로 성장할 수 있었으며, 적층의 양자점 구조 및 양자우물 구조를 이용해 고효율 텐덤형 태양전지의 구현 가능성을 확인하였다.
지난 수년간 태양전지의 광전변환효율을 높이기 위해 자가 조립된 InAs 또는 GaSb와 같은 양자점을 GaAs 단일 p-n 접합에 적용하는 연구를 개발해 왔다. 그러나 양자점의 흡수 단면적에 의한 광 흡수도는 양자점층을 수십 층을 쌓으면 증가하지만 활성층에 결함을 생성시킨다. 생성된 결함은 운반자트랩으로 작용하여 태양전지의 광전변환효율을 감소시킨다. 본 실험에서는 양자점이 적용된 태양전지와 적용되지 않은 태양전지의 광전변환 효율을 비교하고, 깊은준위 과도용량 분광법을 이용하여 결함상태를 측정 및 비교함으로써, 활성층 내부에 생성된 결함이 광전변환 효율에 미치는 영향을 분석하였다. 소자구조는 분자선 증착 방법을 이용하여, 먼저 n+-형 GaAs기판위에 n+-형 GaAs를 250 nm 증착한 후, 도핑이 되지 않은 GaAs활성층을 $1{\mu}m$ 두께로 증착하였다. 마지막으로 n+ 와 p+-형 GaAs를 각각 50, 750 nm 증착함으로써 p-i-n구조를형성하였다. 여기서, n+-형 GaAs 과 p+-형 GaAs의 도핑농도는 동일하게 $5{\times}1018cm-3$로 하였다. 또한 양자점을 태양전지 활성층에 20층을 형성하였다. 이때 p-i-n 태양전지 와 양자점 태양전지의 광전변환 효율은 각각 5.54, 4.22 % 를 나타내었다. p-i-n 태양전지의 개방 전압과 단락전류는 847 mV, 8,81 mA이며 양자점 태양전지는 847 mV, 6.62mA로 확인되었다. 태양전지의 전기적 특성을 측정하기 위해 소자구조 위에 Au(300nm)/Pt(30nm)/Ti(30nm)의 전극을 전자빔증착장치로 증착하였으며, 메사에칭으로 직경 $300{\mu}m$의 태양전지 구조를 제작하였다. 정전용량-전압 특성 및 깊은준위 과도용량 분광법을 이용하여 태양전지의 결함분석 및 이에 따른 광전변환 특성인자와의 상관관계를 논의할 것이다.
실리콘 태양전지와 박막형 태양전지의 뒤를 이어, 제3세대로 분류되는 양자점 감응형 태양전지(QDSC)에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이 태양전지의 TCO로는 주로 ZnO, TiO2가 대부분 사용되고 있으며, 양자점 물질로는 CdS, CdSe, CdTe, PbS, PbSe 등의 카드뮴 및 납을 주 성분으로 하는 물질들에 대한 연구만 중점적으로 이루어지고 있는 실정이다. 이런 물질들은 현재까지 알려진 한도 내에서는 QDSC 효율 중 가장 좋은 효율을 나타내고는 있으나 이런 타입의 QDSC가 상용화된다면 환경에 노출되었을 때에 미치는 악영향이 매우 큰 중금속 물질들로 이루어져 있어, 이를 극복할 수 있는 친환경 성분의 물질에 대한 연구 또한 필요한 시점이다. 따라서 본 연구에서는 CdS를 대체할 수 있는 물질로 Ag2S를 선정, 이에 대한 연구를 진행하였다. Ag2S는 밴드갭이 1.1eV의 물질로, CdS의 2.3 eV와 비교해 상당히 작은 밴드갭을 가져 월등히 넓은 영역에서 빛을 흡수할 수 있다는 장점을 가지고 있으며, 동시에 이로 인한 전자-정공 재결합이 빨라 태양전지로 제작시에 Voc가 낮게 형성된다는 단점도 가지고 있다. 태양전지에 사용된 TCO물질은 ZnO 나노선을 사용했으며, 본 연구실에서 기존에 개발한 수열합성법을 통해 제작하였다. 이를 활용하여 최종적으로 제작한 태양전지의 효율은 CdS/ZnO QDSC가 1.2%, Ag2S/ZnO QDSC가 1.2%로 동일한 성능을 나타냈으며, CdS를 대체할 물질로 Ag2S의 가능성을 보여준 결과라 할 수 있다.
화합물 반도체 양자점(Quantum dots; QDs)은 높은 효율의 광전자 소자에 적용할 수 있기 때문에 이분야에 대한 연구가 활발히 진행되고 있지만 주로 III-V 족 화합물 반도체에 대한 연구가 주를 이룬 반면 II-VI 족 화합물 반도체에 대한 연구는 아직 미흡하다. 하지만 II-VI 족 화합물 반도체는 III-V 족 화합물 반도체와 비교했을 때 더 큰 엑시톤 결합에너지(exciton binding energy)를 가지는 우수한 특성을 보이고 있으며 이러한 성질을 가지는 II-VI 족 화합물 반도체 중에서도 넓은 에너지 갭을 가지는 $Cd_xZn_{1-x}Te$ 양자점은 녹색 영역대의 광전자 소자로서 활용되고 있다. 현재 대부분의 $Cd_xZn_{1-x}Te$ 양자점 구조는 기판과 완충층 (buffer layer) 사이의 작은 격자 부정합(lattice mismatch) 때문에 GaAs 기판을 이룬 반면 Si기판을 이용한 연구는 미흡하다. 하지만 Si 기판은 GaAs 기판에 비해 값이 싸고, 여러 분야에 응용이 가능하며 대량생산이 가능하다는 이점을 가지고 있어 초고속, 초고효율 반도체 광전소자의 제작을 가능케 할 것으로 기대된다. 또한 양자점의 고효율 광전소자에 응용을 위해서는 Si 기판 위에 양자점의 크기를 효율적으로 조절하는 연구 뿐 아니라 양자점의 크기에 따른 운반자 동역학에 대한 연구도 중요하다. 본 연구에선 분자선 에피 성장법(Molecular Beam Epitaxy; MBE)을 이용하여 Si 기판위에 성장한 $Cd_xZn_{1-x}Te/ZnTe$ 양자점의 크기에 따른 광학적 특성을 연구하였다. 저온 광 루미네센스 (PhotoLuminescence; PL) 측정 결과 양자점의 크기가 증가함에 따라 더 낮은 에너지영역으로 피크가 이동하는 것을 확인하였다. 그리고 시분해 광루미네센스 측정 결과 $Cd_xZn_{1-x}Te/ZnTe$ 양자점의 크기가 증가함에 따라 소멸 시간이 긴 값을 갖는 것을 관찰 하였는데, 이는 양자점의 크기가 증가함에 따라 엑시톤 진동 세기가 감소하였기 때문이다. 또한 온도 의존 광루미네센스 측정 결과 양자점의 크기가 증가함에 따라 열적 활성화 에너지가 증가하는 것을 관찰 하였는데, 이는 양자점의 운반자 구속효과가 증가하였기 때문이다. 이와 같은 결과 Si 기판 위에 성장한 $Cd_xZn_{1-x}Te/ZnTe$ 양자점의 크기에 따른 광학적 특성에 대해 이해 할 수 있었다.
본 연구에서는 수열합성법을 기반으로 한 3차원 ZnO 나노구조의 합성을 통해 효율적인 양자점 감응형 태양전지로의 응용을 하고 그 특성을 평가하였다. 기존의 1차원 ZnO 나노구조의 경우 높은 전자이동도와 구조적으로 얻을 수 있는 방향성 있는 전자의 효율적인 전달을 통해 효과적인 광전극으로 많은 관심을 받아왔다. 하지만 나노파티클 기반의 필름에 비해 표면적이 크게 떨어지기 때문에 효과적인 흡광이 어렵다는 단점이 존재하여 높은 효율특성을 내지는 못하였다. 본 연구에서는 이러한 단점을 극복하면서 기존 ZnO 나노선의 장점을 극대화 하기 위해 성장시킨 ZnO 나노선 위에 추가적으로 가지를 형성하여 표면적 향상과 효과적인 전자전달 특성을 얻고자 하였다. 3차원 ZnO 나노구조는citrate 계열의 capping agent의 첨가를 통한 수열 합성법을 통해 1차원의 ZnO 나노선 위에 nanosheet 형식의 가지를 형성하였고 이는 빛의 효과적인 산란특성 및 표면적 향상을 통한 CdS, CdSe의 양자점 증착량을 증가시키는 효과를 얻을 수 있었다. 이러한 태양전지의 소자 특성은 SEM, TEM을 통한 구조 특성평가 및 DRS, J-V curve 및 IPCE를 통한 광학적 특성평가를 통해 확인하였다.
양자점(Quantum dots; QDs)은 단전자 트랜지스터, 레이저, 발광다이오드, 적외선 검출기와 같은 고효율 광전소자 응용을 위해 활발한 연구가 진행되고 있다. II-VI 족 화합물 반도체는 III-V 족 화합물 반도체와 비교했을 때 더 큰 엑시톤 결합에너지(exciton binding energy)를 가지는 우수한 특성을 보이고 있으며 이러한 성질을 가지는 II-VI 족 화합물 반도체 중에서도 넓은 에너지 갭을 가지는 CdTe 양자점은 녹색 영역대의 광전자 소자로서 활용되고 있다. 기존의 CdTe/ZnTe 양자점을 성장하기 위해 ZnTe와 격자부정합이 적은 GaAs 기판을 이용한 연구가 주를 이룬 반면 Si기판을 이용한 연구는 미흡하다. 하지만 Si 기판은 GaAs 기판에 비해 값이 싸고, 여러 분야에 응용이 가능하며 대량생산이 가능하다는 이점을 가지고 있어 초고속, 초고효율 반도체 광전소자의 제작을 가능케 할 것으로 기대된다. 또한 양자점의 고효율 광전소자에 응용을 위해서는 Si 기판 위에 양자점의 크기를 효율적으로 조절하는 연구 뿐 아니라 양자점의 크기에 따른 운반자 동역학에 대한 연구도 중요하다. 본 연구에선 분자선 에피 성장법(Molecular Beam Epitaxy; MBE)과 원자층 교대 성장법(Atomic Layer Epitaxy; ALE)을 이용하여 Si 기판 위에 성장한 CdTe/ZnTe 양자점의 크기에 따른 광학적 특성을 연구하였다. 저온 광 루미네센스(PhotoLuminescence; PL) 측정 결과 양자점의 크기가 증가함에 따라 더 낮은 에너지영역으로 피크가 이동하는 것을 확인하였다. 그리고 온도 의존 광루미네센스 측정 결과 양자점의 크기가 증가함에 따라 열적 활성화 에너지가 증가하는 것을 관찰하였는데, 이는 양자점의 운반자 구속효과가 증가하였기 때문이다. 또한 시분해 광루미네센스 측정 결과 CdTe/ZnTe 양자점의 크기가 증가함에 따라 소멸 시간이 긴 값을 갖는 것을 관찰하였는데, 이는 양자점의 크기가 증가함에 따라 엑시톤 진동 세기가 감소하였기 때문이다. 이와 같은 결과 Si 기판 위에 성장한 CdTe/ZnTe 양자점의 크기에 따른 열적 활성화 에너지와 운반자 동역학에 대해 이해 할 수 있었다.
ZnO는 직접천이형 반도체로 약 3.37 eV의 넓은 에너지 band-gap과 60 meV의 비교적 큰 엑시톤 결합 에너지를 가지고 있다. 또한 단결정 성장 가능과 투명성 등 많은 장점들로 인하여 GaN와 대체할 자외선 또는 청색 발광소자나 ITO를 대체할 투명전극 같은 광범위한 광전소자로 큰 주목을 받으며 연구되어 왔다. 이러한 ZnO는 다양한 물질들의 첨가를 통해 인위적으로 특성변화가 가능한데 Mg, Be, Cd 첨가를 통한 에너지 밴드갭의 확장과 수축, Al 첨가를 통한 전기전도성의 증가 등이 그 예이다. 최근에는 밴드갭 조절을 이용한 ZnO-ZnMgO와 같은 이종접합구조가 광소자 등의 응용을 목적으로 많은 연구가 이루어지고 있다. 더불어 나노선이나 나노막대 같은 1차원 구조를 갖는 ZnO 계열 반도체의 연구는 현재 큰 이슈가 되고 있는 나노 크기의 소자 개발에 매우 큰 적용 가능성을 가지고 있다. 우리는 수열합성법을 이용하여 hexagonal ZnO 나노막대를 성장하고 그 표면에 core-shell 형태의 $ZnO-Zn_{1-x}Mg_xO$ (x=0.084) 양자우물을 원자층증착법으로 증착하였다. 본 연구에서는 만들어진 ZnO 나노막대와 ZnO-ZnMgO 나노막대, core-shell ZnO-ZnMgO 양자우물 sample들의 저온(5 K) Photoluminescence 측정을 통하여 광학적 band 구조를 분석하였다. 실험적으로 의도된 양자우물 두께와 다른 실제 형성된 양자무물의 두께를 알아내기 위하여 2차원 hexagonal 양자우물 band 구조에서 self-consistent nonlinear Poisson-Schr$\"{o}$dinger 방정식 계산과 컴퓨터 시뮬레이션을 이용하였으며, 이 방법으로 계산된 값과 실험값의 비교를 통하여 실제 형성된 양자우물의 두께를 정량적으로 유출할 수 있었다.
본 연구진에서는 기존에 Ag2S 양자점을 흡광층으로 활용하여 양자점 감응형 태양전지(QDSC)를 제작, 그 성능과 특징을 분석하여 발표한 바 있다. 기존 연구에서 제작된 Ag2S QDSC는 11 mA/cm2의 비교적 높은 광전류와 260 mV의 비교적 낮은 전압으로 인해 1.2%의 광전환효율 성능을 나타내는 것으로 보고되었다. 추후 연구로 진행된 본 결과에서는, 기존에 Single absorber로 사용된 Ag2S의 한계를 보완하기 위해 CdS를 도입하여 co-sensitization을 활용하였다. CdS는 약 2.3 eV의 밴드갭 에너지를 갖는 물질로, 1.1 eV의 밴드갭을 갖는 Ag2S에 비해 흡광 영역은 좁지만 그만큼 전자-정공 재결합을 억제할 수 있는 장점을 가지고 있다. 또한, 전도층으로 사용한 n-type 물질인 ZnO 나노선과의 밴드구조가 매우 적합하게 조화되어, ZnO/CdS/Ag2S 순서로 이종구조를 접합시켰을 때 세 물질의 Conduction band level과 Valence band level이 순차적으로 연결되는 cascade-shaped 밴드구조를 이루게 된다. 빛을 받아 Ag2S와 CdS에서 생성된 전자는 이 cascade 모양의 conduction band를 따라 순차적으로 ZnO로 잘 전달되게 되어, 효율 향상에 큰 도움을 주었다. 이런 장점들로 인해, CdS-Ag2S co-sensitized QDSC는 Ag2S QDSC에 비해 2배나 향상된 효율인 2.4%를 기록하였으며, 이는 IPCE spectrum 측정 등으로 근거가 뒷받침되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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