$UO_2$계 핵연료재료에서 O/U 비가 2.0, 2.03, 2.14, 2.19, 2.20 및 2.26인 시료들에 대한 중성자회절 데이터를 rietveld 정밀화를 이용하여 결함 및 결정구조, 온도에 따른(상온~100$0^{\circ}C$) 상변화 등을 분석하였고, 이를 상태도와 비교하였다. O/U 비가 2.14, 2.19, 2.20인 시료는 모두 $UO_{2+x}$와 $U_4$$O_{9}$ 두 상이 혼합된 것으로 분석되었고, 온도가 증가함에 따라 $UO_{2+x}$의 양이 증가하였다. $UO_{2+x}$는 공간군 Fm3m(a≒5.4$\AA$)으로, $U_4$$O_{9}$은 143d(a≒21.8$\AA$)로 분석되었다. $UO_{2.2}$와 $UO_{2.18}$에서 중성자회절 데이터를 이용한 온도에 따른 상분석 결과와 상태도로부터 예측되는 변화 경향은 대체로 일치하였으나, 부분적으로 차이를 나타내었다. 문헌에서 보고된 $U_4$$O_{9}$상의 ${\gamma}$$\longrightarrow$$\beta$$\longrightarrow$$\alpha$로의 상전이를 상분해와 연관하여 고찰하였다.고찰하였다.하였다.다.하였다.
경수로형인 한국형 표준원전과 CANDU형 중수로형 원자력 발전소의 가상 중대사고시 대기 중으로 방출되는 방사성 물질로 인한 인체 건강영향에 미치는 리스크를 평가하고 비교하였다. 두 발전소 모두 반경 80km 까지의 인구분포와 2단계 PSA의 결과로 주어지는 방사선원 방출군별 방출 분율과 노심 재고량을 이용하였으며 평가 도구로는 MACCS2를 이용하였다. 인체에 미치는 영향은 조기 사망과 암 사망을 선정하였으며 반경 10 마일 밖으로 소개가 이루어진다고 가정하고 평가 결과는 사고 발생빈도를 고려한 리스크를 CCDF 곡선군으로 나타냈다. 평가 결과에 의하면 경수로형 원전에 비해 중수로형 원전이 리스크가 적게 나타나는데 이는 중수로형 원전이 경수로형 원전에 비해 가상 중대사고로 인해 대기 중으로 방출되는 방사성 물질의 양이 적기 때문이다. 두 발전소 모두 최대 리스크를 보이는 방사선원 방출군의 대표적인 초기사건은 증기발생기 세관파손 사고로 나타났다. 따라서, 경수로형 및 중수로형 발전소 모두 사고로 인한 주변 주민 보호를 위해서는 증기발생기 세관파손 사고의 발생빈도와 이로 인한 대기 중으로의 방사성 물질의 방출을 감소시키기 위한 방안이 강구되어야 한다.
본 연구에서는 국내 4개 원전 부지에서 가동 중인 20기에 대한 보건영향을 평가하였다. 이를 위해 국제원자력기구가 최근 개발하여 보급하고 있는 원전에 대한 평가도구인 '뉴크팩스(NukPacts) 모형'을 활용하였다. 국내 원전의 부지별 피폭 경로에 따른 중대 영향인자를 분석하고 보건영향 발생 빈도를 비교하며, 보건영향의 연간 피해비용을 산출하여 발전량당 피해비용을 유럽 국가의 산출 결과와 비교하였다. 동일 배출량 조건 하에서의 상대적 중요도, 피폭 경로의 상대적 중요도 및 연도별 경향 분석 등을 통해 부지별로 가장 크게 영향을 미치는 방사성물질을 분석하여 최소 비용으로 그 효과를 극대화할 수 있는 방안을 도출하였다. 주요 입력 파라미터의 변화에 따른 영향을 분석하기 위하여 인구 밀도, 유효 배출 고도 등에 대한 민감도 분석을 수행하였다.
클로로메칠화된 스틸렌, 1,4-디비닐벤젠과 동공의 크기를 달리한 여러가지 거대고리화합물을 개시제로 하여 공중합법에 의하여 1%, 2%, 4% 및 10%의 다리결합도를 가진 새로운 이온교환수지를 합성하였다. 그리고 이들 수지에 대한 우라늄(VI), 구리(II), 및 희토류(III) 금속에 대한 흡착특성을 검토하였다. 이 수지들은 강산, 강염기 및 열에 대해서 안정하였으며 pH 4.0이상에서는 $UO_2^{+2}$의 흡착력이 증가하였다. U(Ⅵ)금속이온의 최적흡착시간은 20분이상이였으며 금속이온흡착력은 수지의 다리결합도와 흡착시 사용한 용액의 유전상수크기에 반비례하였다. 그리고 1% 다리결합도수지의 $UO_2^{2+}$이온에 대한 겉보기 용량이 가장 크게 났으며 U(VI)금속이온은 희토류(III)금속이온에 대하여 선택성을 보였다.
Kim, Dmitriy;Zhumagulova, Roza;Tazhigulova, Bibinur;Zharaspayeva, Gulzhanar;Azhiyeva, Galiya
Nuclear Engineering and Technology
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제48권1호
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pp.274-284
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2016
Purpose: The purpose of this work is to describe the spectrometric analysis of gaseous cloud formation over reactor mixed uranium-and-plutonium (UP) fuel $(U_{0.8}Pu_{0.2})O_2$ samples heated to a temperature $>2,000^{\circ}C$, and thus forecast and evaluate radiation hazards threatening humans who cope with the consequences of any accident at a fission reactor loaded by UP mixed oxide $(U_{0.8}Pu_{0.2})O_2$, such as a mixture of 80% U and 20% Pu in weight. Materials and methods: The UP nuclear fuel samples were heated up to a temperature of over $2,000^{\circ}C$ in a suitable assembly (apparatus) at out-of-pile experiments' implementation, the experimental in-depth study of metabolism of active materials in living organisms by means of artificial irradiation of pigs by plutonium. Spectrometric measurements were carried out on the different exposed organs and tissues of pigs for the further estimation of human internal exposure by nuclear materials released from the core of a fission reactor fueled with UP mixed oxide. Results: The main results of the research described are the following: (1) following the research on the influence of mixed fuel fission products (radioactive isotopes being formed during reactor operation as a result of nuclear decay of elements included into the fuel composition) on living organisms, the authors determined the quantities of plutonium dioxide ($PuO_2$) that penetrated into blood and lay in the pulmonary region, liver, skeleton and other tissues; and (2) experiments confirmed that the output speed of plutonium out of the basic precipitation locations is very small. On the strength of the experimental evidence, the authors suggest that the biological output of plutonium can be disregarded in the process of evaluation of the internal irradiation doses.
무게 비로 6%의 Gd가 치환된 이산화 우라늄, ( $U_{0.913}$G $d_{0.087}$) $O_2$를 475$^{\circ}C$ 공기 분위기에서 산화시키고 130$0^{\circ}C$ 공기 분위기에서 열처리시킬 때 변화하는 결정 구조, 형상 등을 XRD, SEM 및 EPMA 등을 이용하여 관찰하였다. 입방계 구조의 ( $U_{0.913}$G $d_{0.087}$) $O_2$는 475$^{\circ}C$ 공기 분위기에서 사방정게 구조의 ( $U_{0.913}$G $d_{0.087}$)$_3$$O_{8}$로 산화되었다. 저온 산화에 의해 생성된 사방정계 130$0^{\circ}C$의 고온에서 열처리하는 동안 사방정계 상과 압방정계 상으로 다시 분리되었다. XRD와 EPMA 관찰결과, 분리된 사방정계 상과 입방정계 상은 각각 $U_3$$O_{8}$과 ( $U_{0.67}$G $d_{0.33}$) $O_{2+}$x/인 것을 확인하였다. 열처리 동안 일어나는 일련의 산화와 상 분리 과정은 상 반응식으로 나타낼 수 있다. 각 열처리 단계에서의 무게 변화비를 측정하고 상 반응식을 이용하면 (U,Gd) $O_2$에 고용되어 있는 초기 Gd 함량을 정확히 계산할 수 있다.
건식공정에서 우라늄 수지상의 성장을 억제하는데 사용할 교반기를 개발하기 위하여, 수용액계로 된 모의시험 장치(아연 양극 - 갈륨 음극)에서 자체 제작한 여러 가지 교반기의 성능을 평가하였다. 교반기를 사용하지 않았을 경우에는 전착 후 1 시간 내에 액체음극 표면에서 아연이 수지상으로 성장되기 시작하여 6 시간 정도면 수지상 중의 일부가 도가니 바깥으로 자라게 되었다. 사각형 또는 경사형 교반기로 액체음극을 40${\sim}$150 rpm으로 교반하면 8 시간까지 아연이 수지상으로 성장되는 것을 억제할 수 있었으나, 회전수가 150 rpm으로 증가하면 전착물 중의 일부가 음극 도가니 바깥으로 흘러넘치게 되었다. 해로우형 교반기는 40 rpm에서는 수지상 성장을 억제하지 못하였으나, 100 rpm 이상에서는 수지상으로 전착되는 것을 억제할 수 있었고, 또한 아연 전착물이 150 rpm에서도 도가니 바깥으로 흘러넘치지 않았다. 파운더 교반기는 수지상의 성장을 어느 정도 억제할 수 있었으나 전위가 불규칙하게 변화되고 운전 장치가 복잡한 것이 단점으로 나타났다.
1.0m 길이의 광 경로를 가진 액체 광도파 모세관 셀(LWCC, Liquid Waveguide Capillary Cell)을 이용하여 악티나이드 원소 중 몰흡광계수가 작은 우라늄 6가 (U(VI)) 및 플루토늄 5가 (Pu(V)) 이온의 흡수스펙트럼을 측정하고, 검출한계를 조사하였다. 방사성 동위원소인 플루토늄을 분석하기 위하여 LWCC를 글로브 박스 내부에 설치하였고, 광섬유를 이용하여 상용의 분광광도계에 연결하였다. 이 분광장치를 이용하여 측정한 U(VI), Pu(V)의 몰흡광계수는 각각 8.14${\pm}$0.07 (414 nm), 17.00${\pm}$0.16 (569 nm) $M^{-1}cm^{-1}$이고, 검출한계는 각각 0.74, 0.35 ${\mu}$M이다. 측정한 검출한계는 분광광도계에 일반적으로 장착할 수 있는 1.0 cm 광 경로의 석영 셀을 이용하는 경우와 비교하여 30 배 이상 개선된 값이다. 이 분광장치를 Pu(VI)의 가수분해 반응 측정에 적용하여 Pu(VI)의 환원에 의해 생성되는 미량의 Pu(V)을 검출할 수 있었고, 미량으로 존재하는 Pu(V) 화학종이 Pu(VI) 가수분해 화학종의 형성상수를 측정할 때 오차의 원인으로 작용할 수 있음을 확인하였다.
파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
한국원자력연구소에서는 기존의 일체형 가연성 독봉과 다른 이중구조로 된 가연성독봉 개념을 제시하였다. 이중구조 가연성독봉(Erbia Duplex BP)은 내부에 Natural U+Gd$_2$O$_3$, 외부에는 Enriched $UO_2$+Er$_2$O$_3$를 배열시킨 구조이다. 이러한 독봉은 장주기 노심에서 기존의 Gadolinia BP과 동일한 반응도제어를 할 수 있을 것이라 예상된다. 이중구조 가연성독봉의 핵적 타당성을 확인하기 위해 24개월 주기용 한국표준형원자로를 비교대상으로 선정하였으며, 기존 연구된 여러 가지 독봉설계안들과 4가지 핵특성에 대하여 비교 분석하였다. 핵특성 평가 결과, 이중구조가연성 독봉은 비교대상보다 무한증배계수, 첨두봉출력인자, 반응도억제가, 감속재온도계수측면에서 모두 유리한 경향을 보였다. 설계변수에 따른 민감도분석을 통해 도출한 최적화된 핵연료집합체를 이용하여 노심적용 타당성을 확인하였다. 주기길이, 첨두출력 및 감속재온도 계수를 비교하였으며 전 노심해석결과 주기길이가 비고대상보다 4-7일 길게 나타났다. 이러한 결과는 등가의 독봉집합체를 설계했음에도 불구하고 노심에 장전되는 우라늄의 양이 서로 달라서 생기는 현상으로 판단된다. 하지만 전체적인 핵특성을 비교해보면 이중구조 가연성독봉을 장전한 노심이 비교대상노심보다 다소 유리하면서도 거의 비슷함을 알 수 있었다. 마지막으로 경제성 평가를 통해 장주기 노심에서의 이중구조 가연성독봉의 제조 가능성 및 적용 타당성이 충분히 확인되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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