미분탄의 연소 또는 열분해 과정으로부터 발생하는 tar-soot는 복사 열전달 및 질소산화물의 추가적인 발생 원인이라는 관점에서 의미 있게 다루어지고 있다. 최근 저열량탄이 증가함에 따라 시멘트의 원료로 재활용되던 석탄회에서 다량의 미연분과 tar-soot가 포함되어 오히려 다시 반입되는 사례가 빈번해지고 있다. 따라서 본 연구에서는 저열량탄 사용 확대에 따른 혼탄연소 조건에서 tar-soot의 배출특성을 살펴보기 위해 반응기로써 LFR(Laminar Flow Reactor)을 적용하였으며, 연료로는 현재 국내발전소에서 사용 중인 역청탄 2종(MOUNTAIN, MACARHTUR)과 아역청탄(KPU)을 이용하여 단탄별 tar-soot 배출특성과 혼소비에 따른 배출특성을 화염의 구조 변화와 함께 측정하였다. 휘발분이 많은 아역청탄의 soot cloud 길이는 역청탄에 비해 길었지만 전체적인 화염 길이는 짧아졌다. 단탄별 실험결과에서는 역청탄의 tar-soot 발생량이 아역청탄의 발생률보다 높았으며 역청탄 중 휘발분 함량이 많은 MOUNTAIN탄이 상대적으로 휘발분 함량이 적은 MACARHTUR탄의 tar-soot 발생률보다 높았다. 혼소시에는 단탄의 연소특성과는 다른 새로운 특성을 나타내었으며 저열량탄과 혼소되는 역 청탄의 종에 따라 tar-soot 발생량이 지배되는 것을 확인하였으나 혼소비에 따른 평균적 특성이 아닌 완전히 차별되는 배출특성을 나타냄에 따라 석탄의 등급에 따라 최적의 혼소비를 찾아서 연소시키는 것이 tar-soot 발생량을 줄일 수 있는 방법임을 의미한다.
This study was performed to analyze coal flames and measure tar and soot yields and structures of chars for two coals depending on the volatile content by the LFR(Laminar Flow Reactor) which can be applied to a variety of coal researches. The results show that volatile contents and oxygen concentration have significant influence on length and width of the soot cloud and it also indicate that the length and width of the cloud in condition of combustion decrease than those of pyrolysis atmosphere. Until the sampling height reach at 50 mm, the tar and soot yields of Berau (Sub-bituminous) coal contained relatively lots of volatile matters are less than those of Glencore A.P. (Bituminous) coal. On the other hand, tar and soot yields of Berau coal are higher than those of Glencore A.P. coal by reacted residual volatile matter. In addition, the images of samples obtained from the particle separation system of the sampling probe support for above results with the yields, and the pore development of char surface by devolatilization.
The catalytic steam reforming of woody biomass tar and soot to convert a synthetic gas containing hydrogen was investigated by using a bench-scale biomass gasification system. One commercial nickel-based catalyst, Katalco 46-6Q, and two different kinds of natural minerals, dolomite and olivine, were tested as a reforming catalyst at various reforming temperatures. The reaction characteristics of woody biomass tar were also investigated by TGA at a variety of heating rates. With all three catalysts conversion efficiency of tar and soot increased at increasing temperature. The reforming of tar and soot in the synthetic gas induce the increase of combustible gases such as $H_2$, CO and $CH_4$ in the product gas. The nickel-based catalyst showed a higher tar and soot conversion efficiency than mineral catalysts under the same temperature conditions.
The evolution of incipient soot particles has been examined by high resolution electron microscopy (HRTEM) and elemental analyzer in ethylene-air inverse diffusion flames. Laser Induced Incandescence(LII) and laser scattering methods were introduced for examining the soot volume fraction and morphological properties in combustion generated soot qualitatively. Soot particles, collected by thermophoretic sampling, were analyzed by using HRTEM to examine the nano structure of precursor particles. HRTEM micrographs apparently reveal a transformation of condensed phase of semitransparent tar-like material into precursor particles with relatively distinct boundary and crystalline which looks like regular layer structures. During this evolution histories, C/H analysis was also performed to estimate the chemical evolution of precursor particles. The changes of C/H ratio of soot particles with respect to residence time can be divided into two parts: one is a very slowly increasing regime where tar-like materials are transformed into precursor particles (inception process) the other is an increasing region with constant rate where surface growth affects the increase of C/H ratio dominantly (surface growth process). These results provide a clear picture of a transition to mature soot from precursor materials.
The evolution of incipient soot particles has been examined by high resolution electron microscopy (HRTEM) and elemental analyzer in ethylene-air inverse diffusion flames. Laser Induced Incandescence(LII) and laser scattering methods were introduced for examining the change of soot volume fraction and morphological properties in combustion generated soot qualitatively. Soot particles, collected by thermophoretic sampling were analyzed by using HRTEM to examine the nano structure of precursor particles. HRTEM micrographs apparently reveal a transformation of condensed phase of semitransparent tar-like material into precursor particles with relatively distinct boundary and crystalline which looks like regular layer structures. During this evolution histories C/H analysis was also performed to estimate the chemical evolution of precursor particles. The changes of C/H ratio of soot particles with respect to residence time can be divided into two parts: one is a very slowly increasing regime where tar-like materials are transformed into precursor particles (inception process) the other is an increasing region with constant rate where surface growth affects the increase of C/H ratio dominantly (surface growth region). These results provide a clear picture of a transition to mature soot from precursor materials.
본 연구에서는 다양한 석탄 연구에 적용되고 있는 층류 반응기(LFR)를 이용하여 열분해와 연소 분위기에서 탄종에 따른 화염형상을 분석하였고, 휘발분 함량이 다른 두 석탄의 타르와 수트의 발생률을 구하였으며 이를 촤 입자의 표면적 및 표면 형상 변화와 함께 비교하였다. 본 연구에서 사용된 층류 반응기는 화염형상을 가시적으로 분석하기에 뛰어나므로 석탄이 반응할 때 생성되는 수트 클라우드를 측정하여 그 형상 변화를 근거로 탈휘발의 종료 지점을 가정하였다. 휘발분 함량이 많은 Berau 탄은 Glencore A.P. 탄보다 수트 클라우드의 폭과 길이가 증가하였고, 연소 분위기에서는 촤와 수트의 산화반응에 의하여 열분해 때보다 화염과 수트 클라우드의 길이가 짧아지면서 더 밝은 빛을 내었다. 포집높이 50 mm까지에서는 휘발분 함량이 많은 Berau 탄의 타르와 수트 발생률이 Glencore A.P. 탄보다 작았다. 이는 석탄 연료의 조성 중 Berau 탄내에 상대적으로 높은 산소 성분의 함량과 OH- 같은 라디칼들로 인해 타르가 산화되기 때문이다. 반면에, 50 mm 이후부터는 Berau 탄이 Glencore A.P. 탄보다 더 많은 타르와 수트의 발생률이 나타나며 탄종간에 수트 발생률의 역전현상이 일어나는데 이는 촤 입자 내부의 휘발물질과 탈휘발 과정에서 생성된 화염 속의 잔여 타르 및 light gas 성분이 반응하여 수트를 발생시켰기 때문이다. 이를 통해서 석탄 내의 휘발분의 함량과 산소농도는 수트 클라우드의 길이와 폭에 명확한 영향을 주며, 수트 발생률에 매우 중요한 인자라는 것을 확인할 수 있었다. SEM과 B.E.T.의 결과로부터 탈휘발이 종료된 후에도 촤 입자 내부의 잔존 휘발물들이 분출되면서 타르와 수트가 발생함을 확인할 수 있었고, 각 탄의 휘발분 함량과 기공의 발달 차이를 통해서 100 mm 이후에 나타난 타르와 수트의 발생률 역전 현상을 설명할 수 있었다.
폐기물을 고체재생연료(SRF: Solid Refuse Fuel) 에너지로 전환하는 것은 화석에너지의 대체효과는 물론 온실가스 저감에도 기여한다. 그러나 플라스틱이 많이 함유한 SRF의 직접연소의 경우 검뎅(soot), 다이옥신 등의 생성문제가 있으므로 열분해/가스화 처리의 적용이 효과적이다. 본 연구에서는 플라스틱이 다량 함유된 SRF를 열분해 가스화의 특성을 파악하여 새로운 형태의 열분해 가스화 처리장치 개발을 위한 열적 기본자료을 제공하고자 한다. 이를 위해 새로이 벤치규모의 장치를 설계 제작하여, 설정된 일정 온도에서 공기비 변화에 대한 가스, 타르, 촤 생성특성에 대해 규명하였다. SRF 샘플 2 g, 가스화 공기비 0.691, 홀딩시간(Holding time) 32분일 때, 생성가스는 $H_2$ 1.36%, $CH_4$ 2.18%, CO 1.88%, $Cl_2$ 15.9 ppm, HCl 26.4 ppm로 생성되었으며, 중량타르(Gravimetric tar) $18g/Nm^3$와 경질타르는 Benzene $4.03g/m^3$, Naphthalene $0.39g/m^3$, Anthracene $0.11g/m^3$, Pyrene $0.06g/m^3$ 그리고 촤는 0.29 g 생성되었다.
영흥 화력발전소 1호기 보일러에서 발생된 미연분은 석탄 회의 재활용 및 보일러 효율 측면에서 문제를 일으키고 있었다. 본 연구에서는 미연분 및 사용 석탄의 특성과 현장의 연소조건 분석을 수행하고 보일러 운전조건을 변경하므로서 보일러에서 발생되는 미연분을 저감하고자 하였다. 미연분의 물리, 화학적 분석 결과 대부분 중공(中空)형태의 Cenosphere와 뭉쳐진(Agglomerated) 형태의 Soot로 이루어져 있었다. 영흥 화력발전소에서 사용중인 6개 탄종에 대하여 Tar 및 Soot의 발생 가능량을 CPD(Chemical Percolation Devolatilization) 모델을 이용하여 조사한 결과, Sanseo, Ensham, Elk Valley 탄의 경우 그 발생 가능량이 비교적 적었으며 Peabody, Arthur, Shenhua 탄은 높았다. 영흥 화력발전소 1호기 보일러의 각 미분탄 공급관에서의 미분탄 공급량을 측정하였는데 코너 별로 공급되는 몇몇 버너에서 미분탄이 편중되어 공급되고 있음을 알 수 있었다. 이에 따라 soot가 주성분인 미연분의 산화율을 증가시키기 위하여 과잉공기량을 증가시키고 산화제와의 혼합정도를 높이기 위하여 SOFA(Separated Over Fire Air)의 yaw 각도를 적절히 조절함으로서 미연분의 발생량을 현저히 감소시킬 수 있었다.
목질계 바이오매스 가스화 발전에 있어서는 가스화 가스중에 함유되어있는 타르를 가능한 한 가연성 가스로 전환하여 냉가스효율을 향상시키는 것 및 잔유하는 타르는 후단기기에 악영향을 초래할 우려가 있기 때문에 타르를 저감 제거하는 것이 바람직하다. 본 연구에서는 공기 수증기를 사용하여 타르개질 프로세스의 개선을 위해서 타르에서 가스성분으로의 전환에 관한 개질 실험을 실시하여 Wood chip 타르의 열분해 개질 생성물 거동에 대하여 검토하였다. Wood chip 열분해로 생성된 타르의 원소분석 및 $^1H$ NMR분석의 결과로 타르를 치환기를 가지지 않는 방향족, alkyl-기를 가지는 방향족, 산소 함유 방향족, 지방족의 4개로 분류하였다. 개질제에 의해 경질 타르, 중질 타르 모두 감소하였다. 개질 공기는 타르를 연소시키지만 그 속도는 가연성 가스와 경합하고 $900^{\circ}C$에서는 타르의 연소는 나타나지 않았다. alkyl-기를 가지는 방향족은 메탄과 치환기를 가지지 않는 방향족으로 전환되고, 치환기를 가지지 않는 방향족은 수소와 soot로 전환되고, 산소 함유 방향족은 일산화탄소와 치환기를 가지지 않는 방향족으로 전환되는 것을 알았다. 또한, 개질제에 의해alkyl-기를 가지는 방향족, 치환기를 가지지 않는 방향족, 산소 함유방향족 모두가 일산화탄소,이산화탄소로 전환되는 것을 알았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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