비소 및 여러 양이온 중금속으로 오염된 풍정광산 주변 밭토양 및 논토양의 안정화처리를 위해 CaO 및 제강슬래그를 여러 혼합비로 사용하였을 때의 적용성을 회분식 및 컬럼반응기를 이용하여 연구하였다. TCLP 용출시험법을 이용하여 안정화제 처리 전후의 중금속 고정화도 변화를 평가하였다. 안정화제로 제강슬래그만 사용한 경우에는 비소 및 양이온 중금속 모두에서 고정화도가 15% 이하로서 높지 않았다. 이러한 것은 제강슬래그 주요 성분인 $Fe_2O_3$와 $SiO_2$에 의한 중금속들의 안정화효과가 크지 않은 것과 제강슬래그 자체에 함유된 CaO에 의한 토양 pH 상승효과가 용출실험에 사용한 TCLP 용액의 산성도에 의해 상쇄된 것에 기인하여 나타난 것으로 여겨진다. CaO와 제강슬래그를 함께 사용한 경우에는 주입비율의 차이에 따른 양이온 중금속 제거율은 큰 변화가 없었으나 제강슬래그의 비를 높여 줄수록 비소의 제거율의 증가를 가져왔다. 컬럼실험에서도 CaO와 제강슬래그를 함께 주입한 경우 비소 및 양이온 중금속들의 용출농도는 처리기간 동안 수질배출허용 기준이하로 나왔다. 이것은 양이온 중금속의 경우 CaO 사용에 따른 pH 증가함에 따른 중금속의 고정화, 비소의 경우는 CaO에서 유리된 $Ca^{2+}$와 $AsO_4^{3-}$와의 반응에 의해서 생성되는 난용성의 $Ca_3(AsO_4)_2$가 생성되는 것에 기인한 결과로 판단된다. 비소 및 양이온 중금속이 함께 오염된 토양의 안정화에 CaO와 제강슬래그를 함께 주입할 경우 복합오염물질을 효과적으로 안정화처리가 가능함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 오염토양 내 중금속 안정화 효율 평가를 위해 계분(PM), $300^{\circ}C$에서 생산한 바이오차(PBC300), $700^{\circ}C$에서 생산한 바이오차(PBC700)를 2.5, 5.0, 10.0 wt% 수준으로 토양에 처리하고 21일 간 항온배양하였다. 항온배양 후 토양의 pH는 PM 10.0 wt%, PBC300 10.0 wt%, PBC700 10 wt% 처리구에서 각각 7.51, 7.24, 7.88로 나타나 무처리구(pH 6.94)에 비해 유의적으로 증가하였는데 이는 PM, PBC300, PBC700 자체의 알칼리성에 기인한 결과로 판단되었다. 중금속의 TCLP 용출시험 결과 PM 처리구의 경우 용출되는 납(142-408% 증가), 카드뮴(39-77% 증가), 아연(20-24% 증가), 구리(241-955% 증가)의 농도가 모두 증가하였으며, 이는 PM 처리 시 급격하게 증가된 토양 내 DOC와 관련된 것으로 판단되었다. 그러나 PBC700 처리구의 경우 납, 카드뮴, 아연, 구리의 농도가 모두 감소하여 안정화되었으며, 무처리구 대비 감소율은 각각 7-23, 11-38, 11-52, 19-36%으로 나타났다. MINTEQ을 이용한 열역학 모델링 결과 PBC700 10.0 wt% 처리구에서는 납과 구리 화학종의 경우 수산화물인 $Pb(OH)_2$, $Cu(OH)_2$의 침전이 예상되었다. 특히, 납의 경우 매우 낮은 용해도를 보유한 chloropyromorphite [$Pb_5(PO_4)_3Cl$], hydroxypyromorphite [$Pb_5(PO_4)_3OH$] 등의 침전이 예상되었다. 이와 함께 SEM-elemental dot mapping을 이용한 원소분포 조사 결과, 다른 처리구와 달리 PBC700 처리구의 경우 납과 인의 분포부분이 중첩되어 두 원소간의 연관성이 있는 것으로 판단되었다. 이를 종합할 때, PBC700 처리구의 납 용출 농도의 감소는 PBC700이 함유한 인과 오염토양에 존재하는 납이 매우 안정한 형태의 화학종인 chloropyromorphite, hydroxypyromorphite 등을 형성하면서 나타난 결과로 판단된다.
국내 오염시나리오별 안정화 효율과 경제성이 뛰어난 안정화제를 선택하여 적용할 수 있도록, 국내외에서 연구된 대표적인 안정화제를 대상으로 국내 중금속 오염 현장 부지 특성별 중금속 안정화 효율이 높은 안정화제 순위를 결정하였다. 총 5종류의 오염시나리오를 가정하여 각각 해당되는 국내 오염부지 토양을 확보하였다. 국내외 활용도와 안정화 효율 연구 결과, 오염특성별 부지 시나리오에 적용 가능성 등을 고려하여 기존에 연구되었던 안정화제 13가지를 선정하였다. 선정한 오염 토양과 안정화제의 오염 가능성과 현장 적용 가능성을 평가하기 위하여 XRD/XRF 분석, 독성용출시험과 인공강우용출시험 등을 실시하였다. 부지 오염시나리오를 대표하는 5종류 오염 토양에 대하여 선정된 13종의 안정화제에 의한 비소, 수은, 납, 6가 크롬, 아연, 니켈, 구리 등 총 8종의 중금속(반금속인 비소 포함) 용출 저감 효과를 규명하는 용출 배치실험을 수행하였다. 총 5개 오염 토양에 대하여 13개 안정화제 주입 비율 3%, 5%, 7% 적용 시, 각 중금속(비소 포함)에 대한 중금속 용출 저감 효율이 안정화제를 주입하지 않은 토양 대비 20% 이상을 나타내는 안정화제 중에서 저감 효율이 높은 순위부터 5개 안정화제(Top 5)를 선택하였다. 각 안정화제에 대하여 안정화제 주입비율, 중금속 종류, 부지별 조건에 따라 수행된 배치실험 결과에 대하여 Top 5에 해당하는 총 횟수를 합산하여, 다양한 국내 부지 오염시나리오에 적용할 수 있는 안정화제의 순위를 결정하였다. 5개 오염 토양에 대하여 8개 중금속 항목별 용출 저감 효율이 20% 이상인 경우, 가장 안정화 효율이 높은 순위는 광산배수처리 슬러지(mine drainage treatment sludge), 산화철, 생석회, 소석회-석회석, 황화철, 바이오차 순으로 나타났다. 위 안정화제들에 대하여 안정화제의 효율대비 단가를 산정한 결과, 광산배수처리 슬러지, 석회석, 제강슬래그(비소의 경우), 생석회, 소석회 순으로 경제성이 높게 나타나 현장 적용성이 뛰어난 것으로 밝혀졌다.
화력발전소에서 발생하는 석탄 바닥재(Coal bottom ash)를 준설토(Dredged soil) 및 적점토(Clay)와 혼합하여 조립기(Pelletizer)로 성형 후, 이를 로타리 킬른에서 $1125^{\circ}C$에서 소성하여 인공경량골재를 제조였다. 제조된 인공경량골재에 대한 중금속 용출 실험(TCLP) 결과, 폐기물 관리법 시행규칙의 중금속 검출량 기준치 이하로 나타났다. 바닥재가 60$\sim$70 wt% 첨가된 인공경량골재는 부피비중 1.45$\sim$1.49, 흡수율 17.2$\sim$18.5%의 값을 나타냈으며, 골재충격시험결과 건조 상태와 표건 상태의 충격값이 각각 27.4$\pm$1.3 및 23.4$\pm$2.6%를 나타내었다. 인공경량골재를 이용하여 제조된 콘크리트 공시체의 28일 압축강도는 첨가된 골재종류에 따라 $22.7\sim27.8 N/mm^2$ 이었다. 바닥재가 60 및 70% 첨가된 골재를 사용한 콘크리트의 슬럼프 값은 각각 7.9와 14.3 cm를 나타내었고, 단위용적질량은 골재조성에 상관없이 $1.84 ton/m^3$ 이하를 나타내어 토목 건축공사 표준시방서에 제시된 경량콘크리트 특성을 만족하였다.
산업단지 조성 시 건설폐토석을 활용하기 위해 건설폐기물로부터 선별 처리된 토석에 대하여 물리 역학적 특성과 용출 특성을 분석하였다. 지반 내 알칼리 이온의 확산에 대한 실험은 XRF, ICP방법을 이용하여 분석하였다. 또한, 환경적인 영향을 확인하기 위하여 어류독성시험을 병행하였다. 건설폐토석은 실내실험에서 공학적인 성토기준과 토양오염 기준을 만족하였다. 그러나 건설폐토석과 물이 1:1의 비율로 혼합된 수용액은 알칼리 이온에 의해 높은 농도의 pH를 유지하는 것으로 나타났다. 수도이온농도가 9.0이상으로 상승하는 주요 원인은 CSH계 시멘트 성분에 의한 수산화칼슘용액인 것으로 추정된다. 건설폐토석 내 높은 pH 농도는 어류의 생태에 독성을 유발하게 된다. 조사자료를 바탕으로 Visual Modflow Ver. 2009를 이용하여 지반 내 pH 농도의 확산범위를 분석하였다. 건설폐토석 내 높은 pH 농도는 시멘트 성분으로 인해 장기간 동안 존재할 수 있으므로 성토 초기에 양질의 화강풍화토와 혼합하여 pH를 조절하는 것이 필요하다.
제강슬래그를 이용한 광물탄산화 공정 이후 발생하는 잔사슬래그의 비소(As) 제거 기작 규명을 위해, 전로제강슬래그(blast oxygen furnace slag: BOF)에 직접 및 간접탄산화 공정이 각각 적용된 두 종류의 잔사슬래그를 대상으로 실험실 규모의 실험을 실시하였다. 광물탄산화 공정은 잔사슬래그의 화학적-광물학적 조성변화, 용출수의 pH 저감, 표면 미세공극 형성 등 기존 제강슬래그의 특성을 변화시키는 것으로 밝혀졌다. 다양한 pH 범위의 As 인공오염수(초기농도: 203.6 mg/L)에 잔사슬래그를 반응시킨 배치실험에서, RDBOF (직접탄산화 후 BOF)는 초기 pH가 감소할수록 As 제거효율이 증가하는 경향을 보이며 초기 pH가 1인 환경에서 99.3%의 As 제거효율을 나타냈다. 이는 RDBOF 표면을 피복하던 CaCO3가 낮은 초기 pH 환경에서 용해되어 RDBOF 표면에서 철산화물의 노출 면적을 증가시킴으로 인해, 철산화물의 As 음이온 표면 흡착을 촉진한 것에서 기인한 것으로 판단되었다. 반면 RIBOF (간접탄산화 후 BOF)는 초기 pH가 높은 환경일수록 As 제거효율이 증가하며 초기 pH 10의 As 오염수에서 70.0%의 가장 높은 As 제거효율을 보였다. RIBOF의 영전하점(pH 4.5)을 고려할 때, 초기 pH 4-10 조건에서 음전하를 띠는 RIBOF의 표면에 As 음이온의 전기적 인력에 의한 표면 흡착은 발생하기 어려울 것으로 예상되었다. 다만 수용액 내 용존하는 Ca2+, Mn2+, Fe2+와 같은 2가 양이온들에 의해 As 음이온이 RIBOF 내 철산화물에 간접적으로 고정되는 양이온 가교효과(cation bridge effect)가 발생하였고, 초기 pH가 높은 환경일수록 슬래그 표면이 더 강한 음전하를 띠며 양이온 가교효과가 가속화되어, 결과적으로 많은 As가 흡착된 것으로 판단되었다. 하지만 강알칼리 (pH 10-11 이상) 조건에서는 RIBOF 표면에 생성된 칼슘침전물이 철산화물을 피복함으로써 철산화물에 의한 As 음이온 표면 흡착을 저해하는 현상이 발생하였다. 또한 배치실험 이후 회수된 잔사슬래그에 TCLP 시험을 수행한 결과, RDBOF와 RIBOF 모두 2% 미만의 As 탈착률을 보여 안정적인 형태로 As가 고정되어 있음이 확인되었다. 본 연구 결과를 통해, 잔사슬래그가 기존에 As 제거제로 활용되던 제강슬래그의 단점인 수계의 급격한 pH 상승을 억제하는 동시에, 높은 As 제거효율 및 안정성을 나타내는 저비용-친환경의 As 제거제로서의 활용 가능성을 입증하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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