• 한국재료학회지
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• 제22권6호
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• pp.316-320
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• 2012

$Co_3O_4$, $Al_2O_3$ and $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ mesoporous powders were prepared by a sol-gel method with starting matierals of aluminum isopropoxide and cobalt (II) nitrate. A P123 template is employed as an active organic additive for improving the specific surface area of the mixed oxide by forming surfactant micelles. A transition metal cobalt oxide supported on alumina with and without P123 was tested to find the most active and selective conditions as a heterogeneous catalyst in the reaction of styrene epoxidation. A bBlock copolymer-P123 template was added to the staring materials to control physical and chemical properties. The properties of $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ powder with and without P123 were characterized using an X-ray diffractometer (XRD), a Field-Emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM), a Bruner-Emmertt-Teller (BET) surface analyzer, and $^{27}Al$ MAS NMR spectroscopy. Powders with and without P123 were compared in catalytic tests. The catalytic activity and selectivity were monitored by GC/MS, $^1H$, and $^{13}C$-NMR spectroscopy. The performance for the reaction of epoxidation of styrene was observed to be in the following order: [$Co_3O_4$/$Al_2O_3$ with P123-1173 K > $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ with P123-973 K > $Co_3O_4$-973 K>$Co_3O_4$/$Al_2O_3$-973 K > $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ with P123-1473 K > $Al_2O_3$-973 K]. The existence of ${\gamma}$-alumina and the nature of the surface morphology are related to catalytic activity.

• 공업화학
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• 제5권1호
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• pp.139-148
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• 1994

실리카에 담지된 헤테로폴리산 촉매에서 아산화질소에 의한 메탄의 부분산화반응을 연구하였다. 여러 가지의 반응조건, 즉 반응온도, 반응물의 분압, 접촉시간, 촉매의 담지량 및 전처리온도 등이 전환율이나 생성물의 선택도 및 속도론에 미치는 영향이 연구되었다. 20 wt%로 담지된 촉매가 전환율과 포름알데히드의 수율에 있어서 가장 높은 값을 보여 주었다. 메탄은 전환반응에서의 속도식을 구한 결과, 메탄에 대해서는 1차식을 보여 주었고, 아산화질소에 대한 반응차수는 약 0.4였다. 또한 전체반응의 겉보기 활성화에너지는 30.78 kcal/mole 이었다. 반응물 중에 첨가된 소량의 사염화탄소는 메탄의 산화반응에서 실리카 담지 HPMo 촉매의 활성을 증가시키는 반면에, 반응물에 첨가된 물은 오히려 활성을 감소시키는 것을 볼 수 있었다.

• 세라미스트
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• 제23권2호
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• pp.200-210
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• 2020

Supported catalysts are at the heart of manufacturing essential chemical, agricultural and pharmaceutical products. While the longevity of such systems is critically hinged on the durability of metal nanoparticles, the conventional deposition/dispersion techniques are difficult to enhance the stability of the metal nanoparticles due to the lack of control over the interaction between metal-support. Regarding this matter, ex-solution has begun to be recognized as one of the most promising methodologies to develop thermally and chemically robust nanoparticles. By dissolving desired catalysts as a cation form into a parent oxide, fine and uniformly distributed metal nano-catalysts can be subsequently grown in situ under reductive heat treatment, which is referred to ex-solution. Over the several years, ex-solved analog has resulted in tremendous progress in the chemical-electrochemical applications due to the exceptional robustness coupled with ease synthesis. Herein, we describe the ex-solution process in detail which therein introducing the unique characteristics of ex-solved particles that distinguish them from conventionally dispersed nanoparticles. We then go through the history of science regarding the ex-solution phenomena and summarize several major research achievements which embrace the ex-solved nanoparticles to markedly promote the catalytic performances. In conclusion, we address the remaining challenges and the future perspectives of this rapidly growing field.

• 공업화학
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• 제33권6호
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• pp.600-605
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• 2022

V₂O₅-WO₃-TiO₂ 촉매를 담지하여 그래핀(graphene) 기반 세라믹필터를 제조하였으며, 이를 활용하여 질소산화물(NO_x)의 제거실험을 수행하였다. 산화그래핀(graphene oxide, GO)은 흑연(graphite)을 이용하여 Hummer's method에 의해 제조하였고 환원제로 히드라진(N2H4)을 통해 환원 산화그래핀(reduced graphene oxide, rGO)을 제조하였다. 제조된 그래핀을 세라믹필터 표면에 유-무기 하이브리드 원리를 이용하여 코팅하였으며, 여기에 광촉매물질을 담지하였다. 광촉매물질은 바나듐(V), 텅스텐(W), 티타늄(Ti)를 사용하여 sol-gel법에 의해 코팅 후 350 ℃ 소성 공정을 통하여 광촉매담지 세라믹필터를 제조하였다. UV광을 제조된 필터에 조사하여 NO_x의 제거 실험을 수행하였으며, NO_x의 제거 효율은 기존의 세라믹필터보다 GO 및 rGO가 코팅된 경우가 우수하였다. 이는 코팅된 그래핀에 의한 흡착성의 향상 때문으로 판단되며, 그래핀의 농도가 증가함에 따라 보다 높은 NO_x의 제거효율을 확인하였다.

• Korean Chemical Engineering Research
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• 제47권1호
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• pp.96-104
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• 2009

혼합금속산화물에 담지된 Pd-Rh 허니컴 촉매 상에서 NO와 $N_2O$를 동시에 저감하기 위한 반응 온도를 낮추면서 각각의 반응물에 대한 전환율을 높이기 위하여, 환원제로 수소 또는 일산화탄소 사용에 대해 조사하였다. 각각의 환원제 사용 시, NO와 $N_2O$의 전환율에 대한 반응 조건의 영향을 조사하기 위해 반응온도, 각 환원제와 산소의 농도, NO와 $N_2O$ 간의 농도 비율 등을 변화시켰다. 먼저 수소를 환원제로 사용하는 경우, 산소의 부재시 $200^{\circ}C$ 미만의 저온에서 50% 이상의 NO와 $N_2O$ 전환율을 얻을 수 있었다. 한편, 일산화탄소를 환원제로 사용하는 경우에는 NO와 $N_2O$ 전환율이 각각 $200^{\circ}C$와 $300^{\circ}C$ 이상에서 증가하기 시작하였다. 그러나, 두 가지 환원제 모두의 경우에서, 반응 가스내에 산소 농도가 증가함에 따라 $N_2O$와 NO 전환율에 감소하였다. 결과적으로 일산화탄소 환원제에 비해, 수소 환원제가 상대적으로 저온에서 NO와 $N_2O$를 동시에 저감할 수 있으며, 산소 농도에 의한 영향을 덜 받는 것으로 나타났다. 반면, 반응물내 $N_2O$와 NO 농도비에 의한 NO와 $N_2O$ 전환율의 영향은 환원제의 종류에 크게 영향을 받지 않는 것으로 관찰되었다. 저온에서 NO와 $N_2O$를 동시에 저감시키기 위해서는 산소 분위기보다는 수소 분위기에서 촉매를 전처리하는 것이 보다 효과적인 것으로 나타났다.

• 청정기술
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• 제20권4호
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• pp.375-382
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• 2014

금속산화물이 담지된 허니컴 형상의 플라즈마-촉매 반응기를 이용하여 아이소프로필 알코올(isopropyl alcohol, IPA) 저감 및 부산물 생성 거동에 대해 조사하였다. 허니컴 형상의 다공질 세라믹 지지체(주성분: ${\alpha}-Al_2O_3$)에 금속산화물로 산화철($Fe_2O_3$) 또는 산화구리(CuO)를 담지시킨 후, 이 촉매가 동축 원통형 전극구조 내부에 위치하도록 플라즈마-촉매 반응기를 구성하였다. 플라즈마 반응에 의한 IPA 분해속도가 매우 빨랐기 때문에 IPA 분해효율 자체는 금속산화물 담지 여부 및 금속산화물 종류에 관계없이 유사한 것으로 나타났으나, 부산물 생성거동은 촉매종류에 따라 큰 차이를 보여주었다. 아세톤, 폼알데하이드, 아세트알데하이드, 메테인, 일산화탄소 등의 유해 부산물 농도는 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$ < $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$ < ${\alpha}-Al_2O_3$ 순으로 높게 나타났다. 유량 $1L\;min^{-1}$, IPA 초기농도 5,000 ppm(산소: 10%), 방전전력 47 W의 조건에서 얻어진 $CO_2$ 선택도는 ${\alpha}-Al_2O_3$, $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$, $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$에 대해 각각 40, 80, 95%로서 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$가 플라즈마-촉매를 이용한 IPA의 산화에 가장 효과적인 것으로 나타났다. 플라즈마를 단독으로 사용하여 휘발성유기화합물을 분해할 경우 타르형태의 생성물이 반응기에 퇴적되는 문제점이 있으나, 플라즈마-촉매 공정에서는 이러한 현상이 관찰되지 않았으며 촉매의 활성이 그대로 유지되었다.

• Korean Chemical Engineering Research
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• 제55권2호
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• pp.156-162
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• 2017

CuO의 함량이 반응활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 CuO(x)/0.3Al-0.7Ce (x = 2~20 wt%) 촉매를 함침법으로 제조하고 저온 CO 산화반응을 수행하였다. CuO(10)/0.3Al-0.7Ce 촉매가 반응물 중 수분의 존재 유무에 관계없이 가장 우수한 반응활성을 나타내었다. 수분의 존재는 활성점에 CO와의 경쟁흡착으로 활성점이 감소하여 50% CO 전환율 온도인 $T_{50%}$가 약 $50^{\circ}C$ 고온으로 이동되어 관찰되었다. $N_2O$-적정실험으로 구한 구리 표면적과 CO-펄스 실험으로 계산된 격자산소의 양은 CuO의 함량 증가에 따라 증가하였고, CuO(10)/0.3Al-0.7Ce 촉매에서 최대화되었다. 이러한 특성 분석결과는 사용된 촉매의 CO 산화반응에 대한 $T_{50%}$의 경향과 잘 일치하였다. 위의 특성분석 결과로부터, CuO(x)/0.3Al-0.7Ce 촉매의 CO 산화반응에 대한 반응성은 구리 표면적과 격자산소의 양과 밀접하게 관련된다고 결론지을 수 있다.

• 청정기술
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• 제18권1호
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• pp.83-88
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• 2012

본 연구에서는 $SF_6$ 가수분해를 위하여 사용되는 ${\gamma}-Al_2O_3$의 안정성을 개선하기 위하여 조촉매를 조사하였다. $SF_6$의 가수분해과정에서 ${\gamma}-Al_2O_3$의 결정상은 ${\alpha}$상으로 전환된다. 여러 가지 금속산화물이 조촉매로 적용되었으며, 1, 5, 10 wt%의 Ga, Mg, Zn가 함침법에 의해서 ${\gamma}-Al_2O_3$의 표면에 담지 되었다. 특히, 산화아연이 담지된 촉매가 높은 활성을 가지고 이들의 결정상 변화가 없음을 촉매활성실험과 XRD분석으로 확인되었다. 이들 결과로부터 $SF_6$의 촉매분해반응에서 ZnO를 촉매의 표면에 담지하여 ${\gamma}-Al_2O_3$의 촉매적 안정성이 향상됨을 알 수 있었다.

• 공업화학
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• 제10권4호
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• pp.557-562
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• 1999

압축천연가스 자동차에서 배출되는 메탄의 산화를 위한 Pd 촉매의 특성을 조사하였다. 알루미나에 담지된 Pd 촉매와 La과 Ce의 조촉매가 첨가된 촉매들을 함침법으로 제조하였다. 메탄산화 반응은 U-튜브 흐름 반응기에서 공간속도(GHSV)가 $72000h^{-1}$이고 반응온도가 $200{\sim}800^{\circ}C$ 범위에서 실험을 수행하였다. 촉매는 XRD, XPS, BET 표면적 및 수소화학흡착 실험에 의하여 특성화되었다. $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매 제조시 전구체로 $Pd(NO_3)_2$를 사용하고 $600^{\circ}C$로 소성하였을 때 $CH_4$ 산화의 활성이 가장 높았다. 소성된 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매에서 palladium은 대부분 PdO로 존재하였으며, 이것의 메탄 산화 반응 활성이 환원된 촉매에 대부분 존재하는 Pd 금속 보다 높았다. 넓은 범위의 redox ratio에서 실험을 반복하면 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 활성이 감소하고 높은 활성을 보이는 window 영역이 좁아지는 특성을 보였다. 조촉매로 Ce가 첨가된 촉매는 오히려 메탄 산화 활성이 감소하였으며, 조촉매로 La 이 첨가된 $Pd/La/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매는 담체와 Palladium의 열적 안정성이 향상되어 $1000^{\circ}C$에서 aging된 후에도 우수한 활성을 보였다. 또한 $Pd/La/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 NO에 의한 $CH_4$ 제거 반응 특성에서 산소가 존재하지 않는 경우 redox ratio가 1.2 근처에서 메탄이 모두 제거되었으나 산소가 존재하면 메탄 제거율이 크게 감소하였다.