본 연구에서는 초임계 이산화탄소를 반용매로 하는 재결정 공정(SAS, Supercritical Anti-Solvent)을 이용하여 약물 전달시스템의 후보물질로 주목받고 있는 dextran의 미립자를 제조하였다. 용매로는 DMSO(dimethyl sulfoxide)를 사용하였으며, 공정변수인 온도(308.15~323.15 K), 압력(90~130 bar), 용질의 농도(10~20 mg/ml), 용액 주입속도(5.3~15.2 ml/min) 그리고 용질의 분자량(Mw=37,500, 400,000~500,000)이 미세입자 형성에 미치는 영향을 관찰하였다. 형성되는 미세입자의 크기는 용질 농도가 증가할수록 증가하였으나, 용액 주입속도와 압력은 입자 크기에 큰 영향을 미치지 않았다. 저분자량의 dextran의 경우에는 313.15 K에서 가장 작은 입자가 만들어졌으며, 고분자량의 dextran의 경우에는 $0.1{\sim}0.5{\mu}m$정도 크기의 입자가 만들어 졌으며 온도와 압력이 커질수록 입자의 크기도 증가하였다. 용질의 농도가 5 mg/ml인 경우, 분자량이 작은 dextran 으로는 입자를 제조할 수 없었으며 고분자량의 경우에는 용질 농도가 15 mg/ml 까지 증가하면 제조된 입자들이 서로 엉키는 경향을 보였다. 분자량이 작은 경우에는 낮은 농도에서는 재결정조에서 충분한 과포화도를 얻을 수 없어 침투성과 확산계수가 큼에도 불구하고 재결정화가 이루어지지 못하며, 분자량이 큰 고분자계의 높은 농도에서는 서로 상호작용하는 인력이 저분자에 비해 크게 증가하게 되어 입자들이 엉키게 되는 것으로 사료된다.
$CO_2$ 저장에 따른 암반 물성의 변화 분석은 지중저장소 정밀 모니터링을 위해 필수적인 요소로서 이에 대한 다양한 각도의 시험 수행과 모델링이 요구된다. 하지만 국내의 경우는 대부분 모델링 연구에 집중되고 있으며, 수치모델에서 필요로 하는 입력자료 대부분이 문헌에 기반을 둔 가정치를 사용하고 있다. 따라서 본 연구에서는 실험실 규모의 $CO_2$ 주입 환경을 모사하는 기술을 고안하고, 초임계 $CO_2$와 반응하는 저류층 암반의 거동 분석을 위해 암석 시료를 이용한 역학적 물성 변화 위주의 실험실 시험을 실시하였다. 시험 대상은 저류층 내에서 덮개암 및 저장층 역할을 하는 셰일 및 사암으로 하였으며, 층간 결합력이 약해 팽창성이 높은 것으로 보고된 셰일에 대해서는 추가적으로 초임계 $CO_2$에 의한 팽창성을 검토 하고자 하였다. 반응 전 후의 변형 거동과 물성변화 관찰을 위해 파괴 및 비파괴 분석 시험을 실시하였다. 단축압축시험 결과 분석을 위해 균열닫힘, 균열개시, 불안정한 균열 성장 구간을 찾아서 검토하였으며, 선형탄성 구간에서의 탄성계수 및 포아송비를 비교 분석하였다. 그리고 비파괴 시험 중 탄성파 속도 측정 시험을 통하여 초임계 $CO_2$에 의한 암석 내부물성변화를 추정하였다. 실험결과, 초임계 $CO_2$ 및 염수, 물 등 반응 조건이 변화함에 따라 암석의 변형거동 양상은 크게 달랐으며 물성 변화도 관측되었다. 덮개암 역할을 하는 셰일의 경우 사암에 비해 반응조건에 따라 물성이 민감하게 변화하였는데 셰일의 이와 같은 특성은 저류층의 안정성에 영향을 미칠 것으로 판단되었다. 본 연구의 결과는 앞으로 추가 실험을 통해 저류층의 지중저장 능력 및 안정성에 영향을 미치는 주요변수들의 상호관계를 규명하는데 기초적인 자료로 활용될 수 있을 것이다.
포항분지 해상 중소규모 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업은 저장소 선정 및 저장소 특성화 연구 과정에서 $CO_2$ 지중저장 실증의 지진 유발 가능성과 누출 가능성에 대하여 진지하게 검토하고 $CO_2$ 지중저장 실증의 안정성을 확보하기 위한 많은 노력을 경주해 왔다. 그럼에도 불구하고 2017년 11월 15일 발생한 규모 5.4의 포항 지진으로 큰 피해를 입은 포항시와 시민들은 $CO_2$ 지중저장 실증의 지진 유발 가능성에 대하여 큰 우려를 가지고 있는 상황이다. 포항분지 해상 $CO_2$ 지중저장 실증 연구팀은 2017년 포항 지진 이후 포항 영일만 $CO_2$ 지중저장 실증의 안전성에 대하여 자체 조사를 수행하여, 2017년 포항 지진과 포항분지 영일만 해상 $CO_2$ 지중저장 실증의 관련성과 향후 본격적인 $CO_2$ 지중저장 실증이 수행될 경우 지진 유발 가능성이나 누출 가능성에 대하여 면밀하게 평가하였다. 자체 조사 결과, 포항분지 해상 중소규모 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업은 2017년 포항지진의 진앙과 약 10 km 떨어진 영일만 해역에 저장소가 위치하며, $CO_2$ 저장층의 심도도 해저면 아래 약 750-800 m 정도로서 포항 지진의 심도와 큰 차이를 보인다. 또한 포항분지 해상 중소규모 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업은 2017년 1월 12일부터 3월 12일까지 약 3개월간 $CO_2$ 시험 주입을 수행한 이후 수송체계 구축과 주입공 격상을 위해 $CO_2$ 주입 행위가 중지된 상황으로 2017년 11월 15일에 발생한 포항 지진과 직접적인 관련성을 찾기 어렵다. 무엇보다도 $CO_2$ 지중저장 기술의 개념이 지층을 파쇄하는 것이 아니라 염수와 같은 유체로 채워진 다공질 퇴적층에서 염수를 천천히 밀어내면서 초임계상의 $CO_2$를 주입한다는 측면에서 대용량의 $CO_2$를 장기간 주입하여 저장층의 압력이 크게 상승하는 경우를 제외하면 인간 사회에 피해를 가져오는 일정 규모 이상의 지진을 유발할 가능성이 크지 않은 것으로 분석되었다. 게다가 포항분지 해상 중소규모 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업의 $CO_2$ 시험 주입 규모가 약 100톤 정도로서 규모 5.0 이상의 지진을 유발할 수 있는 대규모 주입 행위가 없었기 때문에 2017년 포항 지진과의 연관성을 가정하는 것이 무리가 있다. 포항분지 해상 중소규모 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업의 연구팀은 자체 조사를 통해 향후 포항분지 해상 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업이 장기적으로 수행될 경우 지진 유발 가능성과 누출 가능성에 대하여도 평가를 수행하였다. 자체 평가 결과에 따르면, 저장층 상부의 덮개층이 파쇄되거나 주변 단층의 재활성화가 발생하지 않도록 정해진 범위에서 압력을 조절하면서 $CO_2$ 스트림을 주입할 경우 지진 유발이나 단층 재활성화를 초래할 가능성이 매우 희박한 것으로 분석되었다. 더불어, 포항분지 해상 중소규모 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업은 $CO_2$ 지중저장 실증 과정에서 주입된 $CO_2$ 스트림의 누출을 최소화하기 위해 저장소 인근 지층의 파쇄 압력, 저장소 인근 단층의 재활성화 압력, 주입공 누출을 방지하기 위한 완결 공정, 주입된 $CO_2$ 스트림의 누출 경로 파악과 거동 및 누출 모니터링, 안전한 $CO_2$ 저장을 위한 저장소 운영과 관련된 연구를 충실하게 수행하고 있으며, 연구팀의 자체 조사 결과 주입된 $CO_2$ 스트림이 인간 사회에 영향을 미칠 정도의 규모로 누출될 가능성은 크지 않은 것으로 평가되었다. 결론적으로 포항분지 해상 중소규모 $CO_2$ 지중저장 실증 연구사업은 인간이 감지할 정도의 지진 유발 및 주입된 $CO_2$ 스트림의 누출을 발생시킬 가능성이 크지 않으며, 비록 적은 가능성이지만, 지진이나 누출이 발생하지 않도록 지속적으로 안전성 확보를 위한 연구개발을 최우선적으로 수행할 계획이다.
대규모로 포집된 이산화탄소를 고갈된 석유·가스 저류층, 대염수층과 같은 심부 지질구조에 주입하는 이산화탄소 지중저장은 대기중 CO2 배출을 저감하기 위한 가장 유망한 기술 중 하나로 연구되고 있다. 이산화탄소 지중저장은 공극수로 포화된 다공성 지질 구조 내부로 초임계상 이산화탄소를 주입함으로써 그 흐름이 공극수와 비혼성 대체를 일으키며 진행된다. 따라서, 공극 구조 내에서 초임계상 이산화탄소와 공극수의 거동과 분포, 그리고 그 결과로 나타나는 대체효율은 두 유체의 상호작용에 의해 좌우되는데, 특히, 점성력과 모세관력은 지질 구조 내부의 환경 조건과 주입 조건에 의해 결정된다. 본 연구에서는 상온상압조건에서 대체유체를 수적법에 적용하여 고온고압조건에서 계면활성제가 초임계상 이산화탄소와 공극수 간 계면장력에 미치는 영향을 산정하였다. 또한, 다공성 매체 내에서의 비혼성 유체의 거동과 분포 양상을 관찰함으로써 계면활성제 농도가 초임계상 이산화탄소의 대체율에 미치는 영향을 분석하였다. 이를 위하여 초임계상 이산화탄소와 공극수의 대체 유체로서 헥산과 탈이온수를 적용하는 마이크로모델 실험을 수행하였으며, 공극 구조 내로의 헥산 주입에 의한 탈이온수의 대체 과정을 정량적으로 분석하기 위하여 이미징 시스템을 통해 두 유체의 비혼성 대체 양상에 관한 이미지를 확득하여 분석하였다. 실험의 결과는 계면활성제의 첨가는 낮은 농도에서도 헥산과 탈이온수 간 계면장력을 급격하게 감소시키며 이후 농도가 증가함에 따라 일정한 값에 접근하는 양상을 보여주었으며, 이러한 변화는 다공성 매체 내부의 공극 규모에서 진입 유체의 흐름 경로에 직접적인 영향을 미침으로써 평형 상태에서 헥산의 대체율에도 동일한 효과를 나타내는 것으로 나타났다. 본 연구의 결과는 다공성 매체 내에서 일어나는 비혼성 유체의 대체에 관한 중요한 정보를 제공하며, 계면활성제의 적용이 이산화탄소 지중저장의 효율을 향상시킬 수 있는 가능성을 보여주었다.
국내 이산화탄소 지중저장 저장암의 저장성능을 평가하기 위하여, 이산화탄소 주입 시 저장암 내 공극수와 대체되는 초임계이산화탄소($scCO_2$)량을 실험실에서 측정하는 기술을 개발하였다. 국내 $CO_2$ 육상 지중저장 후보지로 판단되는 장기분지 사암과 역암에 대하여, 지중 저장 조건에서 $scCO_2$를 저장암 내부로 주입하는 경우, 공극 내 존재하는 지하수를 대체하여 저장되는 $scCO_2$ 대체저장효율(displacement efficiency)을 측정하였다. 국내 육상 지중저장 후보지인 장기분지 주변 대심도 시추공에서 채취한 사암과 역암 코어를 훼손하지 않고 그대로 사용하여 대체저장효율을 측정할 수 있는 '이중벽 고압셀'을 제작하였다. 시추한 암석 코아를 원형 그대로 고압셀 내부에 밀착시켜 $scCO_2$를 암석 공극 내 충분히 주입 한 후, 공극에 포화되어 있던 지하수와 대체된 $scCO_2$ 대체저장효율을 측정한 결과, 장기분지 역암과 사암의 평균 $scCO_2$ 대체저장효율은 각각 31.2%와 14.4%이었다. 장기분지 역암과 사암의 $scCO_2$ 저장량을 계산하기 위하여 대심도 시추 자료, 시추 부지 주변 지질조사 및 물리탐사 자료로부터 주입 후보지 하부에 존재하는 장기분지 역암과 사암층의 평균 두께를 각각 50 m, 두 지층의 연장 면적을 주입공 주변으로 반경 250 m로 가정하였다. 실험으로부터 얻어진 $scCO_2$ 대체저장효율, 평균 유효 공극률, 지중저장 조건에서 $scCO_2$의 밀도값 등을 이용하여 계산된 시추공 주변 하부 장기분지 역암과 사암층의 $scCO_2$ 저장량은 264,592 t (metric ton)으로 계산되었다. 본 실험결과로부터 대심도 시추공 주변 장기분지의 역암과 사암층은 수 만톤 규모의 $CO_2$ 주입과 저장 실증 시험을 위해 충분한 저장성능을 보유하고 있는 국내 육상 $CO_2$ 지중저장 후보지임을 입증하였다.
본 논문의 목적은 소듐냉각고속로(sodium cooled fast reactor, SFR)와 초임계 $CO_2$ Brayton cycle의 연계 시, 원자로 열수송 계통과 동력변환 계통의 압력 경계를 형성하는 회로인쇄형 열교환기의 경계면에 균열이 발생해 고압(약 200 bar)의 $CO_2$가 상압 수준의 액체소듐유로 측에 유입되었을 때의 물리/화학적 현상을 파악하여 열교환기 설계에 활용 가능한 실험 자료를 생산하는 것이다. 열교환기의 소듐-$CO_2$ 경계면 균열 현상은 경계면의 균열 크기에 따라 미세 균열에 의한 소듐유로막힘(plugging) 현상과 상대적으로 큰 균열에 의한 열교환기 재료손상(wastage) 현상으로 나뉜다. Plugging 실험결과, 소듐유로 직경이 3mm일 때 $CO_2$ 주입 즉시 소듐 흐름이 정지한 반면 소듐유로 직경이 5 mm일 때는 유량이 감소되기 시작하는 시점은 3 mm의 경우와 유사하게 $CO_2$ 주입 즉시 나타났지만 소듐의 흐름이 완전히 정지할 때까지는 상대적으로 오랜 시간이 소요되었다. 이러한 실험결과는 실제 열교환기의 소듐-$CO_2$ 경계면에서 미세균열이 발생했을 때, 소듐유로 직경이 3 mm로 좁을 경우 균열 발생과 동시에 해당 소듐유로가 반응생성물에 의해 막혀 해당 유로 외의 유로들로 지속적인 열교환기 운전이 가능하지만, 소듐유로의 직경이 5 mm로 넓어질 경우 소듐유로가 고체생성물에 의해 즉시 막히지 않고 생성물이 소듐유로를 따라 계통 내부를 이동하다 일정 농도 이상이 되어야 소듐유로를 막게 할 것으로 예상할 수 있는 결과이다. Wastage 실험결과, 열교환의 재질(STS316, Inconel600, G91 합금강), 운전온도($400{\sim}500^{\circ}C$), 노즐직경(0.2~0.8 mm), 시편-노즐 거리(2~6 mm)와 무관하게 고압(약 200~250 bar)의 $CO_2$ 분사에 의한 시편의 물리적 손상(erosion) 현상은 발생하지 않았다. 노즐에서의 분사되는 $CO_2$의 분사속도는 마하 0.4~0.7인 것으로 확인되었다. 본 연구의 실험결과는 열교환기 파손 대처 설계에 배경 실험 자료로 활용될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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