$V_{2}O_{5}/TiO_{2}$ catalysts promoted with Mn were prepared and tested for selective catalytic reduction of NOx in $NH_3.$ The effects of promoter content, degree of catalyst loading were investigated for NOx activity while changing temperatures, mole ratio, space velocity and $O_2$ concentration. Among the various $V-{2}O_{5}$ catalysts having different metal loadings, $V-{2}O_{5}$(1 wt.%) catalyst showed the highest activity(98%) under wide temperature range of $200-250^{\circ}C.$ When the $V-{2}O_{5}$ catalyst was further modified with 5 wt.% Mn as a promoter, the highest activity(90-47%) was obtained over the low temperature windows of $100-200^{\circ}C.$ From Mn-$V_{2}O_{5}/TiO_{2}$, it was found that by addition of 5 wt.% Mn on $V_{2}O_{5}/TiO_{2}$ catalyst, reduction activity of catalyst was improved, which resulted in the increase of catalytic activity and NOx reduction. According to the results, NOx removal decreased for 10%, but the reaction temperature down to $100^{\circ}C.$
The selective catalytic reduction (SCR) of NOx by $NH_3$ is well known as one of the most convenient, efficient, and economical method to prevent NOx emission in flue gas from stationary sources. The degradation of the reactivity is the obstacle for its real application, since high concentrations of sulfur dioxide and thermal factor would deactivate the catalyst. It is necessary to develop high stability of catalysts for low-temperature SCR. Among the transition metal oxides, $WO_3$ is known to exhibit high SCR activity and good thermal stability. The $MnOx-WO_3-TiO_2$ catalysts prepared by sol-gel method with various $WO_3$ contents were investigated for low-temperature SCR. These catalysts were observed in terms of micro-structure and spectroscopy analyses. The $WO_3$ catalyst as a promoter is used to enhance the thermal stability of catalyst since it increases the phase transition temperature of $TiO_2$ support. It was found that the addition of tungsten oxides not only maintained the temperature window of NO conversion but also increased the acid sites of catalyst.
본 연구에서는 LPG (liqufied petroleum gas)를 환원제로 사용하여 질소산화물을 제거하는 SCR (selective catalytic reduction) 반응을 수행하였다. 질소산화물을 제거하기 위하여 HZSM-5 담체위에 Cu와 Fe를 함량을 달리하여 함침 시켜 촉매를 제조하였다. 질소산화물 전환율을 촉매의 종류와 촉매함량, 반응온도를 중심으로 연구하였다. 촉매는 $500^{\circ}C$에서 공기흐름 분위기에서 3 h 동안 소성시켜 제조하였다. Cu는 1~4 wt%, Fe는 0.5~2 wt%가 되게 Si/Al 비가 80인 HZSM-5에 함침 시켰다. 반응실험 결과에 따르면 Cu가 HZSM-5 담체에 3 wt% 담지된 촉매의 전환율이 가장 높았다. 촉매의 특성화를 위하여 XRD, XPS, TPR 분석을 하였다.
Bypass line과 Catalyst를 공간적으로 결합한 Bypass 일체형 탈질설비를 제안하였다. 탈질설비 내부에 설치되는 Bypass의 개폐장치의 형태에 따른 Catalyst로의 유동 변화를 확인하기 위하여 상용프로그램인 Ansys Fluent를 사용하여 탈질설비를 모델링하고 시뮬레이션을 구성하였다. 탈질설비 내의 Catalyst로 인한 계산시간과 Mesh의 수를 줄이기 위해 Porous media방식으로 Catalyst를 모델링하였다. Catalyst로의 입구각도와 Bypass 개폐장치의 크기를 변화시키면서 시뮬레이션을 수행하고 시뮬레이션의 결과로 Catalyst로의 유동 평균속도와 균일도의 변화를 확인하였다.
폐 RHDM(Residue Hydrodemetallation) 촉매상에 침적된 비활성화 성분인 탄소, 황 을 고온배소 처리하여 제거한 후, 과량 침적되어 있는 바나듐은 초음파 교반기에서 5~15wt% 옥살산 수용액을 이용하여 $50^{\circ}C$, 5분 조건하에 바나듐 추출량을 조절함으로써 NOx 저감을 위한SCR(Selective Catalytic Reduction) 촉매로의 적용 가능성을 확인하고자 하였다. 폐촉매와 단계별 처리된 RHDM 촉매를 대상으로 상압반응기상에서 NOx 저감 효율을 측정하였고, 촉매의 성분분석은 ICP, C & S analyzer 및 XRF를 이용하여 분석하였다. 10wt% 옥살산 수용액으로 바나듐을 침출한 촉매가 가장 안정적이었으며 높은 NOx 저감 효율을 보였다. 이를 메탈폼 형태의 지지체에 워시코팅한 촉매는 상용 SCR 촉매와 동등 수준의 NOx 저감 효율을 나타내었다. 따라서 폐 RHDM 촉매의 처리 조건 조정에 관한 후속 연구를 통하여 각 적용처에 적합한 SCR 촉매로의 이용 가능성은 충분할 것으로 사료된다.
본 연구에서는, 노후된 엔진을 사용하는 트럭 및 특수차량에서 배출되는 NOx 및 PM을 동시에 제거하기 위해 SDPF 후처리 시스템 연구를 수행하였다. 우선, SDPF의 SCR 촉매를 선정하기 위해서, V/TiO2와 Cu-zeolite 촉매의 de-NOx 성능을 비교하였으며, SCR 촉매특성분석은 BET, XRD 및 NH3-TPD를 통해 분석하였다. 촉매 활성시험 결과, Cu-zeolite 촉매가 가장 우수한 내열성을 보여주었다. 최적의 SDPF 코팅을 위해서, 목표로 설정된 입자 크기에 맞추어 슬러리를 제조하였다. SCR 코팅량에 따른 SDPF의 코팅안정성과 배압 결과, SDPF 촉매를 로딩량별로 A, B, C 샘플을 제작하여 코팅안정성과 배압 및 de-NOx 성능을 비교한 결과 B 샘플에서에서 가장 우수한 결과를 보였다. 최적 SDPF 후처리시스템에 대해 엔진동력계 시험을 실시하였으며, 시험결과 Eu-5 규제를 만족하였다.
The selective catalytic experiments using both sulfated/sulfur-free titania and V2O5/TiO2 catalysts have been conducted for NO reduction by NH3 in a packed-bed, down-flow reactor. The sulfated and vanadia loaded titania exhibited higher activity for NO removal than the sulfur-free catalysts, where > 90% NO removal was achieved over the sulfated V2O5/TiO2 catalyst between 280∼500 C. The surface structure of vanadia species on the catalyst surface played a critical role in the high performance of catalysts in which the existence of monomeric/polymeric vanadate is revealed by Raman spectra studies. Water vapor and SO2 were added to the reacting system for the catalyst deactivation tests. At higher temperatures (T ≥ 350 C), little deactivation was observed over the sulfated V2O5/TiO2 catalysts, showing good durability against SO2 and water vapor, which is compared with deactivation at lower temperatures.
Selective catalytic reduction and selective non-catalytic reduction processes are mainly used to treat nitrogen oxidants generated from fossil-fuel combustion. Especially, the selective non-catalytic reduction process can be operated more economical and designed more simply than the selective catalytic reduction. For this reason, many researchers carried out to increase the removal efficiency of nitrogen oxidants in the condition of low oxygen concentration by using the selective non-catalytic reduction process. However, this study was flue gas contained high oxygen concentration of 20(v/v%) with ammonia as a reducing agent. Moreover, it carried out experiment with many factors that are reaction temperature, retention time, initial NO concentration, NSR(normalized stoichiometric ratio). It was determined optimal operating conditions to improve NO removal efficiency with SNCR process. The De-NOx efficiency was increased with NSR, initial NO concentration and retention time increasement. This study has NO removal efficiency over 80% in the high oxygen concentration as well as low oxygen concentration. The injection of reducing agent may be considered for SNCR process and facility operation in 850$\^{C}$ of optimal condition.
화력 발전소에서 발생되는 질소산화물(NOx)을 제거하기 위하여 환원제로써 $NH_3$를 이용한 선택적 촉매환원법(Selective Catalytic Reduction: SCR)에 사용되는 $V/TiO_2$ 촉매의 활성저하에 관하여 연구하였다. 장기간 배기가스에 노출된 촉매(Used-cat)의 활성과 비표면적이 상당히 감소되었다. 촉매의 특성분석은 XRD, FT-IR, FE-SEM, IC/ICP 등을 이용하여 수행하였다. 분석결과 배기가스에 노출되지 않은 사용 전 촉매(Fresh-cat)와 사용 후 촉매(Used-cat) 두 촉매 모두 $TiO_2$의 결정구조는 변하지 않았다. 그러나, FT-IR, FE-SEM, IC/ICP에 의한 촉매의 특성분석결과 사용 후 촉매(Used-cat) 표면에 $(NH_4)HSO_4$가 침적이 되었음을 확인하였다. 또한, $SO_2$에 대한 내구성이 우수한 촉매일수록 표면에 형성되는 황산염($SO_4^{-2}$)이 적게 형성됨을 확인할 수 있었다.
Ball milling을 이용하여 제조한 $NH_3-SCR$용 $V_2O_5/TiO_2$ 촉매의 산소 거동 특성을 연구하였다. Ball milling으로 인한 촉매 $TiO_2$의 결정구조, 비표면적 변화는 없지만 $H_2-TPR$분석에서는 최대 환원온도가 저온으로 이동한다. 산소농도를 달리한 반응성 실험에서 모든 촉매는 산소가 없을 때 매우 낮은 NOx 전환율을 보이고, 산소 농도에 따라 BMC (Ball Milling Catalyst)의 활성이 더 우수한 경향을 나타낸다. 이는 격자산소와 기상산소의 반응참여 정도가 NMC (No Milling Catalyst) 보다 더 크기 때문이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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