In this study, NH3-selective catalytic oxidation (SCO) efficiencies according to calcination/reduction conditions were compared when preparing various Ru[1]/TiO2 catalysts. The Ru[1]/TiO2 red catalyst had better NH3 conversion and NH3 to N2 conversion than those of Ru[1]/TiO2 cal. Physico-chemical properties of Ru[1]/TiO2 catalysts were confirmed by Brunauer Emmett Teller (BET), X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscope (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and temperature programmed reduction (H2-TPR) analyses, and the properties were shown to affect the dispersion and surface adsorption oxygen species (Oβ) ratio of the active metal.
In this study, we investigated the activity of Pd and Pt supported on acidic Fe-ZSM5 supports for selective catalytic oxidation of ammonia ($NH_3$-SCO). Among the catalysts, Pt/Fe-ZSM5 catalyst exhibited superior $NH_3$-SCO activity to Pd/Fe-ZSM5 catalyst. We also tested Pt/Fe-ZSM5 catalysts with different Fe loading using ion-exchange method to prepare Fe-ZSM5 supports, which resulted in the increased catalytic performance with smaller Fe content: $NH_3$ was oxidized completely at low temperature ($250^{\circ}C$). The physicochemical properties of Fe-ZSM5 were investigated to figure out the relationship between the characteristics of the catalysts and the catalytic activity on $NH_3$-SCO by Inductively coupled plasma-atomic emissions spectrometer (ICP-AES), $N_2$ sorption, X-ray diffraction (XRD), temperature programmed desorption of $NH_3$ ($NH_3$-TPD) technique.
Transactions of the Korean Society of Mechanical Engineers B
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v.31
no.10
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pp.855-859
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2007
Hydrogen as an energy carrier in fuel cell offers perhaps the largest potential benefits of reduced emissions of pollutants and greenhouse gases. The generation of high-purity hydrogen from hydrocarbon fuels is essential for efficient operation of fuel cell. Reduction of carbon monoxide to an acceptable level of 10ppm involves high temperature and low temperature water gas shift (WGS), followed by selective oxidation of residual carbon monoxide. The WGS reactor was designed and tested in this study to produce hydrogen-rich gas with CO to less than 5000 ppm. In the water gas shift operation, gas emerges from the reformer is taken through a high temperature shift (HTS) catalyst to reduce the CO concentration to about $2{\sim}4%$ followed to about 5000 ppm via a low temperature shift (LTS) catalyst.
Jun, Gi Won;Sim, Eun Gyeong;Park, Sang Eon;Lee, Gyu Wan
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.16
no.5
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pp.398-400
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1995
Selective oxidation of cyclohexane in acetone solution has been studied using iron catalysts with hydrogen peroxide in-situ produced by palladium catalyst. Iron tetraphenylporphyrin chloride shows the highest activity among the tested chlorides and porphyrin complexes of some metals of the first transiton series. Iron chloride and iron tetraphenylporphyrin chloride were supported on four kinds of 4-vinylpyridine copolymer with styrene or divinyl-benzene. Nitrogen 1s photoelectron spectra give the evidence that pyridyl nitrogens of the 4-vinyl pyridine copolymer act as ligands to bind iron species. The copolymer with styrene is the most efficient support for the binding because its solubility in catalyst preparation solvent (methylene chloride) gives the pyridyl group advantage to contact with the iron catalysts. However, better catalytic activity per iron atom could be obtained with a rigid crosslinked polymer due to active site isolation.
Preparation of $AlPMo_{12}O_{40}$ (AlPMo) salts, supported on mesostructured SBA-15 silica, by the reaction deposition strategy causes the formation of isolated AlPMo nanocrystals inside the nanotubular channels. The remarkable characteristic of the SBA-15 structure is that all the cylindrical pores are connected by some small channels. This makes the whole pore system in SBA-15 three-dimensional. We have used 2D hexagonal SBA-15 silicas as hard templates for the nanofabrication of AlPMo salt nanocrystal. The oxidation of alcohols occurs effectively and selectively with $H_2O_2$ as the oxidant. AlPMo salt nanocrystal was used as the catalyst.
Major anthropogenic emissions of elemental mercury (Hg0) occur from coal-fired power plants, and the emissions can be controlled successfully using NH3-SCR (selective catalytic reduction) systems with catalysts. Although the catalysts can easily convert the gaseous mercury into Hg2+ species, the reactions are greatly dependent on the flue gas constituents and SCR conditions. Numerous deNOxing catalysts have been proposed for considerable reduction in power plant mercury emissions; however, there are few studies to date of elemental mercury oxidation using SCR processes with MW- and full-scale coal-fired boilers. In these flue gas streams, the chemistry of the mercury oxidation is very complicated. Coal types, deNOxing catalytic systems, and operating conditions are critical in determining the extent of the oxidation. Of these parameters, halogen element levels in coals may become a key vehicle for obtaining better Hg0 oxidation efficiency. Such halogens are Cl, Br, and F and the former one is predominant in coals. The chlorine exists in the form of salts and is transformed to gaseous HCl with a trace amount of Cl2 during the course of coal combustion. The HCl acts as a very powerful promoter for high catalytic Hg0 oxidation; however, this can be strongly dependent on the type of coal because of a wide variation in the chlorine contents of coal.
Park, Rho-Bum;Kim, Sang-Chai;Sunwoo, Chang-Sin;Yu, Eui-Yeon
Applied Chemistry for Engineering
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v.2
no.2
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pp.165-174
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1991
The kinetics and the mechanism for the selective oxidation of ethylene on the supported monolithic silver catalyst were experimentally investigated in a fixed bed tubular reactor. The formation rates of ethylene oxide and carbon dioxide were measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressures of ethylene and oxygen at temperature range of $225-300^{\circ}C$, conversion with 1.2-7.5 %, and then the mechanism of the selective oxidation of ethylene was verified. Their formation rates fitted with the Langmuir-Hinshelwood mechnism. The ethylene oxide and carbon dioxide are produced by reation of adsorbed ethylene with monoatomic oxygen adsorbed on the active sites of Ag-surface, and their formation rate equation are expressed as : $R_{EO}={\frac{k_1K_0{^{1/2}}K_EK_SP_{02}{^{3/2}}P_E}{(1+{\sqrt{K_0P_{02}}}+K_EP_E+K_PP_P)^2(1+{\sqrt{K_SP_{02}})^2}}$$R_C={\frac{k_2K_0{^3}K_EK_S{^{7/2}}P_{02}{^{13/2}}P_E}{(1+{\sqrt{K_0P_{02}}}+K_EP_E+K_PP_P)^7(1+{\sqrt{K_SP_{02}})^7}}$ The activation energies of ethylene oxide and dioxide and carbon dioxide formations can be estimated to be 12.25 and 17.85 Kcal/mol, respectively.
Kim, Moon-Il;Lee, Gu-Hwa;Chun, Sung-Woo;Park, Dae-Won
Korean Chemical Engineering Research
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v.50
no.3
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pp.398-402
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2012
The catalytic performance of some metal oxides in the vapor phase selective oxidation of $H_2S$ in the stream containing ammonia and water was investigated. Among the catalysts tested $Fe_2O_3/SiO_2$ was the most promising catalyst for practical application. It showed higher than 90% $H_2S$ conversion and very small amount of $SO_2$ emission over a temperature range of $240{\sim}280^{\circ}C$. The effects of reaction temperature, $O_2/H_2S$ ratio, amount of ammonia and water vapor on the catalytic activity of $Fe_2O_3/SiO_2$ were discussed to better understand the reaction mechanism. The $H_2S$ conversion showed a maximum at $260^{\circ}C$ and it decreased with increasing temperature over $280^{\circ}C$. With an increase of $O_2/H_2S$ ratio from 0.5 to 4, the conversion was slightly increased, but the selectivity to elemental sulfur was remarkably decreased. The increase of ammonia amount favored the conversion and the selectivity to elemental sulfur with a decrease in $SO_2$ production. The presence of water vapor decreased both the activity and the selectivity to sulfur, but increased the ATS selectivity.
Song, In Kyu;Lee, Jong Koog;Song, Jae Cheon;Lee, Wha Young
Applied Chemistry for Engineering
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v.5
no.3
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pp.431-437
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1994
The role and the formation of surface and bulk acid sites of heteropoly acids were studied by examining ethanol conversion and MTBE (methyl t-butyl ether) decomposition reaction. In ethanol dehydration diethylether was formed on the surface acid site of 12-tungstophosphoric acid, whereas ethylene was formed in the bulk acid site of the catalyst. It was revealed that water reinforced the bulk acid site of the catalyst, while organic base decreased the bulk acid function of the catalyst. The formation of acid sites of metal salts was due to hydrolysis of crystalline water and/or partial substitution of metal, and with hydrogen treatment, the acid site was reappeared. Also catalyst design as a selective oxidation catalyst was possible by controlling acid function of heteropoly acid catalyst.
In this study, a vanadium catalyst study was conducted on the various characteristics of the exhaust gas in the Selective-Catalytic-Reduction (SCR) method in which nitrogen oxides emitted from cogeneration using biogas are removed by using ammonia as a reducing agent and a catalyst. V/W/TiO2, a commercial catalyst, was used as the catalyst in this study, and the effect was confirmed according to the tungsten content under various operating conditions. As a result of the NH3-SCR experiment, the denitrification performance was confirmed at 380 ~ 450 ℃ more than 95%, and durability to trace amounts of SO2 was confirmed through the SO2 durability experiment and TGA analysis. As a result of H2-TPR analysis, the higher the tungsten content, the better the redox properties. Accordingly, enhanced oxidizing properties were confirmed in the oxidation test for a trace amount of carbon monoxide emitted from the cogeneration. In NH3-DRIFTs analysis, it was confirmed that the higher the tungsten content, the higher both the Bronsted/Lewis acid sites and the better the thermal durability when tungsten is added to the catalyst. Based on the experiments under various operating conditions, it is considered that a catalyst with a high tungsten content is suitable to be applied to cogeneration using biogas.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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