SNCR-SCR hybrid system은 SNCR에서 NOx를 제거한 뒤, SCR로 NOx를 추가 제거하는 시스템으로 NOx 제거 효율을 향상시키는 경제적인 시스템이다. 본 연구에서는 SNCR-SCR hybrid system에서 운전 변수가 질소산화물 저감 효율에 미치는 영향을 고찰하였다. SNCR을 optimum temperature ($900{\sim}950^{\circ}C$)보다 낮은 온도에서 운전할 경우, 추가적인 암모니아 주입 없이도 $NH_3$ slip을 이용한 NO의 추가적인 제거의 효과가 있었으나 $NH_3$ slip이 높은 것으로 나타났다. 그러나 그 이상의 온도에서는 고온에 의한 암모니아의 분해로 SCR에 의한 추가 제거의 효과를 얻지 못했다. 따라서 SNCR 공정을 optimum temperature에서 운전하는 것이 NO 제거 효율과 $NH_3$ slip 농도를 고찰하였을 때 가장 적절하였으며, $SR_{RES}$가 적정 수준으로 유지되도록 NSR을 조절하는 것이 중요한 운전 변수인 것으로 나타났다.
HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응에 대한 열역학적 검토 결과 수십 ppm 수준의 HCl이 존재하는 경우에 SCR 반응 온도범위에서 원소수은의 염화수은으로의 전환은 100% 가능한 것으로 확인하였다. SCR공정 운전 온도범위에서 Cu, Fe, Mn의 염화물이 담지된 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매가 우수한 NO 제거 활성을 보였다. $NH_3-TPD$ 측정결과 $NH_3$의 흡착강도를 나타내는 탈착온도가 높은 촉매가 우수한 NO 제거활성을 나타내었다. 반응가스에 HCl을 공급할 경우 원소수은의 산화반응이 촉진되는 결과를 얻을 수 있었다. 그러나, NO와 함께 $NH_3$가 존재하는 SCR반응 조건에서는 촉매표면에 강하게 흡착되는 $NH_3$에 의해 촉매표면에 HCl의 흡착이 방해를 받기 때문에 HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응 활성이 억제되는 것으로 나타났다. SCR반응 조건에서 금속염화물이 담지된 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매가 금속염화물이 담지되지 않은 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매에 비해 우수한 수은 산화활성을 보이는데 이는 촉매 표면에 존재하는 금속염화물의 염소기가 수은 산화반응에 참여하여 활성을 증가시키기 때문으로 판단된다.
현재 NO제거에 주로 사용되는 환원제로서 NH$_3$가 있는데 이는 NO에 대한 선택도가 우수하기 때문이다. 그러나, NH$_3$는 독성이 강하고 부식성이 있어 저장 및 수송에 많은 비용이 든다는 단점이 있다. 따라서 본 연구에서는 SOx/NOx 동시 제거 공정에 효과적으로 알려진 fresh and sulfated CuO/${\gamma}$-A1$_2$O$_3$촉매상에서 독성이 강한 NH$_3$를 대신하는 새로운 환원제로서 urea용액을 이용하여 유동층 반응기에서 SCR을 수행해 보고자 한다.(중략)
HCl에 의한 원소수은 산화활성을 크게 억제하는 것으로 잘 알려진 NH3가 존재하는 SCR조건에서도 CuCl2가 담지된 V2O5-WO3/TiO2 촉매는 원소수은의 산화에 우수한 활성을 나타내었다. 더구나, HCl과 함께 SO2가 반응가스에 존재할 경우에 촉매표면에 담지된 CuCl2가 CuSO4로 변환되는데도 불구하고 뛰어난 원소수은 산화활성이 유지되는 것이 확인되었다. 이는 HCl 뿐만 아니라 촉매 표면에 생성된 SO4 성분이 원소수은의 산화를 촉진시키기 때문으로 판단된다. 그러나 SO2 존재 하에서는 촉매반응 전후의 전체 수은 수지가 맞지 않는 현상이 나타나는데 특히 SO2 농도가 높을수록 심하게 나타났다. 이의 원인 파악을 위해서는 수은 종 분석 방법으로 적용된 SnCl2 수용액에서 SO2의 영향과 촉매표면에 생성되는 황산이온이 원소수은 산화에 미치는 영향에 대한 추가적인 연구가 필요하다. SO2는 NOx 제거 활성도 촉진시키는 것으로 확인되는데 이는 SO2에 의해 촉매 표면에 생성된 SO4에 의한 산점 증가가 NH3 흡착을 용이하게 하기 때문으로 판단된다. 다양한 반응조건에서 촉매 성분의 조성과 구조 변화는 XRD와 XRF로 측정하였으며 이들 측정 결과는 SO2가 본 촉매시스템에서 원소수은의 산화 활성과 NOx 제거 활성을 증진시키는 현상을 합리적으로 설명하는 근거로 제시되었다.
상용 중유 발전소 배가스에 장기간 노출되어 활성이 현저히 저하된 탈질 SCR 폐촉매를 대상으로 현장 시스템을 모사하여 증류수 및 산성용액에 의한 세척과정을 거쳐 모사된 현장 조건으로 촉매를 재생하였다. 산성용액의 제조조건 및 처리조건에 따른 촉매의 물성변화를 확인하였고 질소산화물($NO_x$) 전환 촉매 활성 실험을 수행하여 촉매성능 변화를 고찰하였다. 촉매의 특성분석은 BET, Porosimeter, EDX (Energy Dispersive X-ray spectrometer), ICP (Inductively Coupled Plasma) 등을 이용하여 수행하였고, $NO_x$ 전환 반응실험은 중유 발전소 배가스를 모사하여 마이크로 반응기에서 SCR 반응을 수행하였다. 촉매특성 분석결과 재생된 촉매의 경우 비표면적은 신품 촉매 대비 95% 이상 회복되었고, $NO_x$ 전환활성은 산성용액 농도 3~6 M 범위에서 신품 촉매 대비 90% 이상을 회복한 것으로 나타났다. 이러한 촉매활성의 향상은 산성용액에 의한 촉매표면의 불순물들이 제거되면서 일어난 결과로 밝혀졌다.
암모니아를 환원제로 사용하는 선택적촉매환원법(Selective Catalytic Reduction, SCR)에서 촉매의 다양한 공정조건에서의 질소산화물 전환특성을 조사하였다. $H_2$-TPR을 통해 Mn, Cu가 포함된 탈질촉매의 경우 저온에서의 산소사용능력으로 우수함을 확인할 수 있었다. 탈질촉매 #1의 경우 반응온도가 증가함에 따라 탈질효율이 감소하나 탈질촉매 #2의 경우 반응온도가 증가함에 따라 탈질효율이 증가하다가 일정하였다. 이러한 현상은 두 촉매의 $NH_3$ 산화능력의 차이에 의한 것이다.
선택적환원 반응용 활성탄 촉매는 액정디스플레이 제조 공정에서 배출되는 붕소를 포함하는 배가스 중의 $NO_x$를 제거하는데 사용되는데, 붕소가 촉매의 세공을 막거나 활성점에 침적되어 촉매 비활성화가 발생하게 된다. 폐촉매는 다양한 계면활성제를 포함하는 수용액 중에서의 세정, 건조 및 소성에 의해 재생이 가능하였다. 세정 과정의 조건, 계면 활성제 종류, 소성 조건 등을 변화시키면서 재생 전과 후의 폐촉매의 물리화학적 성능 비교를 위하여 질소 흡착 실험, ICP에 의한 원소 분석을 수행하였다. 암모니아를 사용하는 선택적환원 반응은 고정층 촉매 반응기를 사용하여 $120^{\circ}C$에서 수행하였다. $90^{\circ}C$의 수용액에서 비이온 계면활성제를 사용하여 세정하고, 질소 분위기에서 $550^{\circ}C$에서 소성하여 재생한 활성탄 촉매는 붕소가 가장 많이 제거되어 신규 활성탄과 유사한 수준의 표면적과 $NO_x$ 제거 효율을 회복하였다.
본 연구에서는 NO의 저온 SCR 반응에서 구리 첨가가 $Mn/CeO_2-ZrO_2$ 촉매의 활성에 미치는 영향을 알아보았다. 이를 위하여 $Mn/CeO_2-ZrO_2$ 촉매에 구리가 각각 5, 10, 15 wt% 첨가된 세가지 촉매의 활성을 조사하였다. 촉매의 특성은 BET, XRD, XPS, $H_2-TPR$을 통해 분석하였다. 구리가 첨가된 촉매의 질소산화물 저감 효율을 측정한 결과 Cu 농도가 증가할수록 활성이 증가하였으며 Cu 15 wt%가 담지하였을 경우 질소산화물 저감효율이 99%까지 도달하는 등 가장 높은 저감효율을 나타내었다. 이는 표면의 망간과 구리의 interaction에 의한 환원의 향상이 촉매 효율 증가의 원인으로 여겨진다.
사용이 끝난 폐촉매의 NO 제거 활성은 새 촉매의 약 27%로 크게 저하되어 있었다. 폐촉매의 비표면적은 새로운 촉매의 약 63%로서 활성소실의 주 원인은 소결에 의한 표면적 감소, 촉매표면의 활성물질의 농도저하, 중금속에 의한 활성점의 피독 등으로 판단된다. 폐촉매의 재생은 주로 피독 물질의 제거에 중점을 두었는데, $80^{\circ}C$ 물을 이용하여 30분에서 2시간 처리하여 재생한 촉매가 가장 좋은 효과를 보였으며 이는 중금속 K와 Na가 제거된 때문으로 판단된다. 새로운 촉매를 기준으로 하였을 때 폐촉매의 표면적당 재생된 활성은 약 79%이었으나 질량당 재생된 활성은 약 49%이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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