[ $^{222}Rn\;and\;^{226}Ra$ ] in groundwater were determined simultaneously using a gamma-spectroscopy. A nitrogen flushing equipment has been used for elimination and stabilization of high and unstable background activity due to the radon and its progenies in counting shield and room. The aim of present work was to control the background activity for simultaneous measurement of radium$(^{226}Ra)$ and radon$(^{222}Rn)$ in groundwater using a gamma-spectrometry. Background activity was about 1.0dps and the standard deviation was about 50%, The background activity could be minimized using nitrogen flushing equipment in the range of 0.1 to 0.5 and the RSD was about 5% at the experimental condition. The detection limit of $^{222}Rn\;and\;^{226}Ra$ in groundwater was 0.5dps/L in the background control method. In most groundwater used in the work, radon activity was more than the detection limit. However, radium activity in some groundwater was less than the detection limit. If the low level radium in groundwater must be measured, preconcentration process such as concentration should be performed before measuring the groundwater.
액체섬광계수기를 이용한 수용액시료 중의 미량의 Rn-222 및 Ra-226 농도 측정을 위한 분석방법을 확립하였다. 라돈 분석을 위해 자이렌계열 섬광용액(xylene-based cocktail) 12 mL를 사용하여 물 시료(10mL)내 라돈을 선택적으로 용매 추출하였다. 추출된 라돈을 측정용기 내에서 딸핵종과의 방사 평형을 위해 3시간동안 방치한 후 저준위 액체섬광계수기를 이용하여 계측하였다. Ra-226 분석을 위해서는 화학적 분리과정을 거친 후 자이렌 계열 섬광용액이 포함된 측정용기 내에서 일정 기간동안의 방사평형을 거쳐 생성된 Rn-222 및 알파선 딸핵종을 계측하였다. Rn-222 및 그의 알파선 딸핵종의 계측을 위한 최적 파형분석(PSA) 준위는 바탕시료에 대한 최대 효율값(Figure of Merit)을 조사하여 설정하였다. PSA 준위 100에서 폴리에틸렌 용기와 자이렌계열 섬광용액을 사용하여 준비된 시료를 200분 동안 계측하였을 때 얻어진 검출하한값(MDA)은 알파선의 총 피크영역에서 0.14 Bq/L(3.78 pCi)이었고, Po-214 만의 피크영역에서는 0.06 Bq/L(1.63 pCi)이었다. 섬광용액에 대한 시료의 부피비와 시료용기의 취급 및 시료용기를 통한 라돈기체의 손실등이 계측치에 미치는 영향을 고찰하였다.
본 연구는 감마선 분광분석법을 이용하여 환경시료에 함유되어 있는 천연방사성 핵종인 라듐($^{226}Ra$) 및 라돈($^{222}Rn$)의 직접분석법의 개발을 목표로 수행되었다. 감마선 분광분석법에 의한 라듐 및 라돈의 분석에서는 주변환경조건에 따라서 변화의 폭이 큰 대기중의 라돈 및 딸핵종에 의한 백그라운드 영향을 소멸시키거나 보정해 주어야만 한다. 본 고에서는 측정함 내부로 질소가스를 흘려주어 측정함 내부를 질소가스 분위기로 바꾸어 줌으로서 대기중의 라돈 및 딸핵종에 의한 불안정한 백그라운드를 소멸시키고자 하였다. 질소가스를 검출기 주위로 흘려주었을 때, 1 MeV 이하의 에너지 영역에 대해서는 80% 그리고 1 MeV 이상에서는 20~50% 정도까지 백그라운드를 감소시킬 수 있었다. 즉, 검출기 주위를 질소분위기로 바꾸어 줌으로서 백그라운드를 소멸, 안정화시킴으로서 검출감도를 약 10배 향상시킬 수 있었다.
알파, 베타핵종의 분리측정에 효과적인 저준위 액체섬광계수기를 이용하여 부산 금정구의 10지점을 선정하여 1년 동안 지하수 내 라돈농도의 변화를 측정하였다. 액체섬광계수기의 최적화된 측정방법을 결정하기 위하여 라듐-226의 표준선원을 이용하여 효율과 백그라운드의 관계를 나타내는 FM (Figure of Merit) 값이 최대가 되는 PSA 준위가 100에서 110범위에 있음을 확인하였다. 결정된 PSA 준위에서 측정된 부산 금정구 지역의 각 암석 분포에 대한 지하수 내 라돈의 평균 농도를 비교해보면, 흑운모화강암 지역은 191.39 $Bq{\cdot}L^{-1}$, 미문상화강암 지역은 141.88 $Bq{\cdot}L^{-1}$, 아다멜라이트 지역은 92.94 $Bq{\cdot}L^{-1}$, 안산암 지역은 35.35 $Bq{\cdot}L^{-1}$ 순으로 나타났다. 조사지역의 10개 지점에서 1년간 정기적으로 측정된 라돈농도의 변화 양상을 살펴보면, 뚜렷하게 구분되는 특징적 계절적 변화양상이 나타나지 않고 있다. 지하수 내 라돈 농도와 수온, 기온, 대기압, 강수량의 상관성을 알아본 결과 각각에 대한 뚜렷한 연관성은 찾을 수 없었으며, 하나의 변수에 대해서가 아니라 보다 복합적 요인과 작용에 의해 변화한다고 판단된다.
액체섬광계수기(Liquid Scintillation Counter, LSC)를 이용한 토양 중 226Ra 분석 방법에 대해 연구하였다. 용융법으로 토양에서 Ra을 추출하고, Ba(Ra)SO4로 침전시켜 방해핵종과 Ra을 분리하였다. Ba(Ra)SO4를 산에 녹을 수 있는 Ba(Ra)CO3로 변환시키고, 라돈 가스를 포집할 수 있는 소수성 섬광용액과 혼합한 다음, LSC로 분석하였다. 226Ra과 90Sr 표준시료를 이용하여 최적의 PSA(Pulse shape analysis, 파형분석) 준위를 설정하였다. FOM(Figure of merit, 성능지수)이 최대이고 알파선 중첩정도가 최소로 나타나는 PSA 80을 최적값으로 결정하였다. Glass vial을 사용했을 때 계측 효율은 243±2% 이다. 본 연구에서 개발한 분석법은 IAEA-312, IAEA-314, IAEA-315를 이용하여 그 신뢰도를 평가를 하였다. 회수율은 60~82% 이며, 측정값과 참고값과의 상대편의가 10 % 이내였다. 최소검출농도는 토양 1 g, 바탕 계수율 0.02 cpm일 때, 회수율 70 %, 계측시간 30 분을 기준으로 2.1 Bq kg−1 이다.
부산의 지역의 암석 종류에 따른 토양 내 라돈 농도의 시 공간적 변화 특성과 변화 요인에 대하여 연구하였다. 토양 내 라돈($^{222}Rn$)농도와 암석 및 토양의 모원소($^{226}Ra$,$^{228}Ra$ U, Th)의 농도를 부산지역 24개 지점에서 측정하였다. 모암과 토양 내 이들 모원소들의 분포와 거동 특징을 분석하고 라돈과의 상관성을 상세히 규명하였으며, 지형에 대한 영향도 평가하였다. 토양 내 라돈 농도 측정에는 두 가지 in-situ 방법(soil probe 방법과 지중매설튜브 방법)을 적용하여 측정의 정확성에 대하여 비교하였다. 토양 내 라돈의 공간적 분포는 모암의 암석 종류에 따른 U의 농도를 전반적으로 반영하여, 화산암에 비해 심성암에 높고, 산성암>중성암>염기성암 순으로 높은 변화양상을 보였다. 그러나 동일한 모암에서 유래된 토양내의 라돈 농도에서 큰 폭의 변화가 나타나며, 이는 라돈의 모원소인 U와 $^{226}Ra$의 암석과 토양에서의 현저한 방사능 비평형 결과이다. 따라서 토양 내 라돈 농도는 이들 모원소의 암석과 토양 내 농도와의 상관성은 매우 낮게 나타나며, 암석 내 농도에 비해 토양 내 농도와 더 높은 상관성을 보였다. Th과 $^{228}Ra$은 풍화작용과 토양 발달 특성에 따라 U와 지구화학적 거동 및 부하 특징을 달리하기 때문에, 동일한 모암에서 유래된 토양에서도 토양 특징에 따라 U와 현저히 다른 복잡한 농도 변화 양상을 나타내었다. 지형구배를 이루는 경사지의 동일 심도의 토양 내 라돈농도는 위치에 따라 차이를 나타내며, 모암을 같이하는 잔류토양(부산대 내 19개 지점)내에서는 소규모 지형 변화에 의해 토양 내 라돈 농도가 6.8~29.8Bq/L 범위로 변화하였다. 토양 내 라돈 농도는 토양 특성에 따라, 정반대의 계절적 변화 양상을 보인다. 지중매설튜브 방법이 soil probe 방법에 비해 더욱 정확히 토양 내 라돈농도를 측정할 수 있어, 토양 내 라돈의 시 공간적 변화 특성에 대한 분석에 매우 유용한 것으로 나타났다.
진해만 해양환경 평가를 위한 해저지하수의 중요성을 이해하기 위하여 1999년 8월과 2000년 1월 진해 내만에서부터 외만까지 포함된 총 8개의 정점들의 저층수의 라돈을 분석하였다. 일반적으로 지하수에 함유된 라돈-222 농도는 표층수보다 약 2-4 order 높기 때문에 해저지하수 누출 여부를 추적하는데 상당히 유용한 추적자로 사용할 수 있다. 저층수의 라돈-222 농도는 33~182 dpm/100kg 범위로서 내만에서 100 dpm/100kg 이상의 높은 값이 관측되었다. 그러나 라돈-222의 어미핵종인 라듐-226 농도는 정점간의 큰 차이는 보이지 않았다. 또한 동일 정점의 라돈-222 농도는 계절별로 차이를 보였다. 이것은 라돈-222의 주 공급원은 해저퇴적물로부터가 아니라 강수량 차이에 의한 해저지하수 누출량에 기인된다는 것을 의미한다. 진해만 연안에 위치한 구산면 원전 육상 지하수의 Cl/sup -/과 SO/sub 4//sup 2-/ 함량은 각각 1,312, 369 ppm으로서 해수의 영향을 간접적으로 받고 있음을 보여준다. 이는 상대적으로 주변 육상지하수가 인근 해수에 영향을 줄 수 있다는 것을 의미한다. 따라서 내만 저층수의 높은 라돈-222 농도는 해저지하수 누출에 의한 결과로 볼 수 있다. 특히 진해만 주변 육상지하수의 평균 용존무기영양염 농도 (질산이온>174 μN, 규산>262 μM)는 진해만 해수 농도보다 월등히 높기 때문에 하천과 더불어 또다른 중요한 영양염 공급원으로서 작용할 수 있다. 따라서 정확한 진해만 생지화학적 과정을 추정하기 위해서 해저지하수 방출수에 대한 집중적인 연구가 필요하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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