Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2016.02a
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pp.394-394
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2016
The oxygen reduction reaction (ORR) in a polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cell requires the use of Pt-based catalysts. Due to the high cost and low abundance of Pt, many researchers have been studied to reduce the use of Pt while to enhance the catalytic performance of Pt. One of the promising strategies is the deposition of Pt as ultrathin skins of only a few atomic layers on nanoscale substrates made of another metal. This presentation will discuss the conformal deposition of Pt as uniform, ultrathin shells on Pd nanocrystals. By optimizing the catalytic behavior of Pt-based nanocrystals, we obtained the greatly enhanced ORR activity and durability.
The microwave plasma and catalytic reaction have been employed to investigate the activation of methane to hydrogen and higher hydrocarbons at low gas temperature. The catalytic activity of Fe, Ni, Pt Pd metal catalysts were also studied in this reaction system. With increasing plasma power at a $CH_{4}$ flow rate of 20 ml/min, C2+ products increased from 29 to $42\%$, whereas hydrogen from 60 to $65\%$. When catalysts were loaded below the plasma region, the selectivitity of ethylene md acetylene increased but the yield of C2+ products remained constant. The usage of ECR electric fie3d and Pd-Ni bimetal catalyst produced a minimum C2+ yield of $64\%$.
After porous filters were manufactured using cordierite powder whose mean particle size was 200 ${\mu}m$, they were loaded with catalysts such as Pt, Pd, Cu, Co, La, $V_2O_5$ by vacuum impregnation method. And we investigated the activity of catalysts used for catalytic oxidation of VOC by passing toluene through catalyst-loaded filters. The porous filters had the apparent porosity of 62%, the compressive strength of about 10 MPa and the pressure drop of 15 mmHg at the face velocity of 5 cm/sec. The loading of catalyst decreased the porosity of the filters and increased the pressure drop and the compressive strength of them. Among the catalysts, Pt had the highest activity for catalytic oxidation and could remove more than 90% of toluene at 250 $^{\circ}C$. Below 250 $^{\circ}C$, the content of Pt catalyst had an influence on the conversion of toluene but didn't show any influence above 250 $^{\circ}C$.
An investigation was made of the effect of various transition metal catalysts, ligands, and a promoter on the synthesis of N,N'-diphenylurea(DPU) from nitrobenzene, aniline, and carbon monoxide. Homogeneous Pd and Ni catalysts were found to be highly efficient, giving almost quantitative isolated DPU yields at 100% nitrobenzene conversion. Bidentate ligand, 1,3-bis(diphenylphosphino)proane(dppp) showed much improved activity and significantly different reactivity relative to the usual monodentate $PPh_3$ ligand in the presence of Ni and Pd catalysts. These results were inferred to the effect of the cis coordination of bidentate dppp ligand on the metal. The use of a promoter $Et_4NCl$ was indispensable in the case of $PPh_3$, yet inhibited the reaction if used with dppp. It was possible to reuse the Pd-dppp catalyst system, although the catalytic activity was reduced slowly.
Hydrogenolysis reactions of CFC-113a catalyzed by various heterogeneous catalysts $(Rh/Al_2O_3,\;Pd/C,\;Ni,\;Al_2O_3,\;Active\;carbon)$ were investigated in the liquid and gas phases. In the liquid phase reaction, different catalysts showed different activities, but all catalysts used gave high selectivities toward HCFC-123 over 95%. It was noticeable that the neutral $Al_2O_3$ showed both a high activity and a selectivity in the liquid phase reaction. In the gas phase reaction, transition metals on carbon(Pd/C, Pt/C) were so active for hydrogenolysis of CFC-113a that they even catalyzed the production reaction of overhydrogenated compounds such as $HCFC-133a(CF_3CH_2Cl)\;and\;HFC-143a(CF_3CH_3)$. $Al_2O_3$, which showed the high activity in the liquid phase reaction, did not show a remarkable activity. When $Al_2O_3$ was used in the liquid phase reaction, the hydrogenolysis of CFC-113a proceeded without any side products in THF. However, the same reaction in MeOH produced side products, such as $CH_3OCH_3\;and\;CH_3CH_2OCH_3$ from solvent. Based on this result, including heterogeneous catalysts, it was concluded that the solvent played an important role in the liquid phase reaction.
Recently, in order to meet the stricter emission regulations, the proportion of after-treatments for vehicle and vessel is increasing gradually. The purpose of this study is to investigate the de-$CH_4$ characteristics of NGOC in front of proposed combined system according to additive catalyst and support ratio. In the case of Pd addition, the de-$CH_4$ performance of 2Pt-2Pd-3MgO/$Al_2O_3$ NGOC was improved by approximately 10 to 20% for the HC components. The de-$CH_4$ performance of 2Pt-2Pd-3Cr-3MgO/$Al_2O_3$ NGOC was higher compared to five kinds of NGOC catalysts, because Cr particle was smaller and dispersion of Pd was increased. The NGOC(Zeolite:$Al_2O_3$(80%:20%)}catalyst according to support ratio, was improved performance at low temperature region on CO and NO conversion rate.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.5
no.2
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pp.127-135
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1997
Experiments have been conducted to investigate emission characteristics of compressed natural gas fueled vehicle(CNGV) by the FTP 75 mode test. Its purification technologies were also investigated. It was found that CNGV was operated on the rich A/F condition by comparison with gasoline vehicle. The Pd catalyst was higher in methane purification performance than Pt and Pd/Pt/Rh catalysts. Up to 60% portion of the accumulative HC emissions(that contains above 80% methane) form CNGV occurs during the first phase of the FTP 75 mode. CO that is exhausted at rich conditions of the air-fuel ratio more than lean conditions should be used for the catalytic reduction of NOX, because the methane is not the effective reduction for NOX in the CNGV with 3-way catalyst system.
In anion exchange membrane fuel cells, Pd nanoparticles are extensively studied as promising non-Pt catalysts due to their electronic structure similar to Pt. In this study, to fabricate Pd nanoparticles well dispersed on carbon support materials, we propose a synthetic strategy using mixed organic ligands with different chemical structures and functions. Simultaneously to control the Pd particle size and dispersion, a ligand mixture composed of oleylamine(OA) and trioctylphosphine(TOP) is utilized during thermal decomposition of Pd precursors. In the ligand mixture, OA serves mainly as a reducing agent rather than a stabilizer since TOP, which has a bulky structure, more strongly interacts with the Pd metal surface as a stabilizer compared to OA. The specific roles of OA and TOP in the Pd nanoparticle synthesis are studied according to the mixture composition, and the oxygen reduction reaction(ORR) activity and durability of highly-dispersed Pd nanocatalysts with different particles sizes are investigated. The results of this study confirm that the Pd nanocatalyst with large particles has high durability compared to the nanocatalyst with small Pd nanoparticles during the accelerated degradation tests although they initially indicated similar ORR performance.
The catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene (1,2-DCB) and simultaneous catalytic reduction of nitrogen oxides over the single catalyst has been investigated over various metals (Ru, Mn, Co and Fe) supported on $Al_2O_3$ and $CeO_{2}$. The activity of the different catalysts for catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene depended on the used metal, Ru/Co/$Al_2O_3$, Mn-Fe/CeO2 and Cr/$Al_2O_3$ (commercial catalysts) being the most actives ones. In the catalytic oxidation of chlorobenzene (CB), Ru/Co/$Al_2O_3$ is better than Pt-Pd/$Al_2O_3$, which is the well-known catalyst good for VOC oxidation. Furthermore, it has a good durability on the deactivation by $Cl_2$ and sulfur. For nitrogen oxides (NOx) removal, NOx conversion was 70% at $260^{\circ}C$.
Catalytic hydrodechlorination of PCBs (polychlorinated biphenyls) included in the transformer oil was carried out to detoxify PCBs and to recycle the treated oil. Catalysts such as 0.98 wt% Pt and 0.79 wt% Pd on ${\gamma}$-alumina (${\gamma}-Al_2O_3$) support, 12.8 wt% Ni on ${\gamma}-Al_2O_3$, and 57.6 wt% Ni on silica-alumina ($SiO_2-Al_2O_3$) support were used for the catalytic hydrodechlorination. Various supercritical fluids such as carbon dioxide, propane and isobutane were used as reaction media. The effects of reaction temperature, reaction time, catalysts, and supercritical fluids on the catalytic hydrodechlorination were examined in detail. The detoxification degree increased in the order of Ni > Pd > Pt. This is possibly due to higher metal loading and larger metal size of the Ni catalyst. Below $175^{\circ}C,\;scCO_2$ was found as the most effective reaction media for the catalytic hydrodechlorination of PCBs included in the transformer oil.
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