Nanosized Pt, Pt-Ru and Pt-$CeO_2$ electrocatalysts supported on acid-treated carbon nanotube (CNT) were synthesized by microwave-assisted heating of polyol process using $H_2Cl_6Pt{\cdot}6H_2O$, $RuCl_3$, $CeCl_3$ precursors, respectively, and were characterized by XRD and TEM. And then the electrochemical activity of methanol oxidation for catalyst/CNT nanocomposite electrodes was investigated. The microwave assisted polyol process produced the nano-sized crystalline catalysts particles on CNT. The size of Pt supported on CNT was 7~12 nm but it decreased to 3~5 nm in which 10wt% sodium acetate was added as a stabilizer during the polyol process. This fine Pt catalyst particles resulted in a higher current density for Pt/CNT electrode. It was also found that 10 nm size of PtRu alloys were formed by polyol process and the onset potential decreased with Ru addition. Cyclic voltammetry analysis revealed that the $Pt_{75}Ru_{25}/CNT$ electrode had the highest electrochemical activity owing to a higher ratio of the forward to reverse anodic peak current. And the chronoamperemetry test showed that $Pt_{75}Ru_{25}$ catalyst had a good catalyst stability. The activity of Pt was also found to be improved with the addition of $CeO_2$.
This paper reports the investigation of the physical and chemical characteristics of the prepared 3Pt-2MgO-$3ZrO_2$-$2CeO_2/Al_2O_3$ DOC, based on its hydrothermal aging. As a result of impregnating and reducing the $H_2PtCl_6$$6H_2O$ precursor on a ${\gamma}-Al_2O_3$ basis, it was well dispersed into small particles with the range 2-3nm. This was because the $Al_2O_3$ acted as a barrier to prevent movement of the catalyst particles. For a hydrothermally aged catalyst for 9h at $700^{\circ}C$, its performance when purifying harmful gases decreased compared to a fresh catalyst, but its specific surface area was at the same level. This was because the performance of the catalyst was reduced by the sintering of the precious metal Pt, rather than by washcoat sintering and pore clogging. For an excessively hydrothermally aged catalyst for 9h at $850^{\circ}C$, Pt grew into an approximately 50nm class, formed a cluster compared to a fresh catalyst. The $CeO_2$ promoters also formed clusters among components of the same type, reducing their specific surface area to $114m^2/g$, which was 14% less than a fresh catalyst.
초강산 담체인 $ZrO_2$$SO_4{^{2-}}$에 담지된 백금촉매(0.2, 0.5wt% Pt)의 저온 산화반응성을 cyclohexane의 완전산화반응에 대하여 조사 하였다. 충전층 관형반응기에서 반응물질의 전화율로 측정된 촉매활성은 촉매의 산성도와 비표면적에 비례하여 증가하였다 : $Pt/ZrO_2$$SO_4{^{2-}}$ 촉매 제조과정에서 K(potassium)를 첨가하여 촉매의 산성도와 비표면적을 감소시켰을 때 촉매활성은 K첨가량에 비례하여 감소하였다. 또한 $Pt/ZrO_2$$SO_4{^{2-}}$촉매는 훨씬 더 큰 비표면적을 가진 $Pt/SiO_2$, 또는 $Pt/Al_2O_3$촉매보다 뛰어난 활성을 보였다 : l5,000ppm cyclohexane농도와 $18,000hr^{-1}$공간속도를 가진 반응물질 흐름을 $250^{\circ}C$에서 0.2wt% $Pt/ZrO_2$$SO_4{^{2-}}$촉매를 사용하여 전화시킨 결과 96%의 cyclohexane전화율을 보인 반면, 같은 반응조건 하에서 0.2wt% $Pt/SiO_2$와 0.2wt% $Pt/Al_2O_3$촉매는 각각 83%와 79%의 cyclohexane전화율을 보였다.
Transport phenomena of reactant and product are directly linked to intrinsic inhomogeneous random configurations of catalyst layer (CL) that consist of ionomer, carbon-supported catalyst (Pt/C), and pores. Hence, electrochemically active surface area (ECSA) of Pt/C is dominated by geometrical morphology of mass transport path. Undoubtedly these ECSAs are key factor of total fuel cell efficiency. In this study, non-deterministic micro-scale CLs were randomly generated by Monte Carlo method and implemented with the percolation process. To ensure valid inference about Pt/C catalyst utilization, 600 samples were chosen as the number of necessary samples with 95% confidence level. Statistic results of 600 samples generated under particular condition (20vol% Pt/C, 30vol% ionomer, 50vol% pore, and 20nm particle diameter) reveal only 18.2%~81.0% of Pt/C can construct ECSAs with mean value of 53.8%. This study indicates that the catalyst utilization in fuel cell CLs cannot be identical notwithstanding the same design condition.
CO-tolerant PtMo/C alloy electrocatalyst was prepared by a colloidal method, and its electrocatalytic activity toward CO oxidation was investigated. Electrochemical study revealed that the alloy catalyst significantly enhanced catalytic activity toward the electro-oxidation of CO compared to Pt/C counterpart. Cyclic voltammetry suggested that Mo plays an important role in promoting CO electro-oxidation by facilitating the formation of active oxygen species. The effect of Mo on the electronic structure of Pt was investigated using X-ray absorption spectroscopy to elucidate the synergetic effect of alloying. Our in-depth spectroscopic analysis revealed that CO is less strongly adsorbed on PtMo/C catalyst than on Pt/C catalyst due to the modulation of the electronic structure of Pt d-band. Our investigation shows that the enhanced CO electrooxidation in PtMo alloy electrocatalyst is originated from two factors; one comes from the facile formation of active oxygen species, and the other from the weak interaction between Pt and CO.
디젤자동차와 같이 희박연소 상태에서 많이 배출되는 질소산화물을 선택적 촉매환원(SCR)으로 제거하기 위하여 제올라이트와 금속산화물을 조합한 촉매를 석영 반응로에서 설험하였다. 환원제는 자동차 배출가스에 포함되어 있어 실용 가능성이 크다고 판단되는 탄화수소 중 안전성 및 환원효율이 좋은 올레핀계 탄화수소인 프로필렌을 사용하였다. 본 연구에서는 제올라이트 및 금속산화물계의 단일촉매 상태에서의 NOx 전환율을 파악하고, 저옹 및 고온에서 활성이 다른 촉매를 기계적으로 조합하여 NOx 전환 활성 온도창(Temperature Window)을 확대하고 내구성이 좋은 촉매를 찾고자 하였다 0.55wt%Pt-$TiO_2$/5wt%Cu-ZSM-5 촉매와 0.28wt%Pt-$TiO_2$/$Al_2O_3$ 촉매 및 1.1 wt%Pt-$TiO_2$/$Mn_2O_3$ 촉매 모두 $400^{\circ}C$를 변곡점으로 저온과 고온에서 NOx 제거활성이 있었는데, 저온에서 활성이 가장 큰 것은 0.28wt%Pt-$TiO_2$/$Al_2O_3$ 촉매이었고, 고온에서는 1.1wt%Pt-$TiO_2$/$Mn_2O_3$(21) 촉매가 제일 높은 활성을 보였다. 그러나 수분 및 아황산가스 공존시와 열적 내구성 면에서는 0.55wt%Pt-$TiO_2$/5wt% Cu-ZSM-5 촉매가 가장 우수하게 나타났다.
This study focuses on a determination of amount of Pt in the Pt/C for catalysts of polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFC). PEMFC offer low weight and high power density and being considered for automotive and stationary power applications. The PEMFC performance is influenced by several factors, including catalysts and structure of electrode and membrane type. Catalyst of electrode is important factor for PEMFC. One of the obstacles prevent ing polymer electrolyte membrane fuel cells from commercialization is the high cost of noble metals to be used as catalyst, such as platinum To effectively use these metals, they have to be will dispersed to small particles on conductive carbon supports. The optimal amount of Pt in Pt/C for cathode catalyst was investigated by using polarization curves in single cell with $H_2/O_2$ operation.
Park, Sang-Sun;Rhee, Jun-Ki;Jeon, Yu-Kwon;Choi, Sung-Won;Shul, Yong-Gun
Carbon letters
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제11권1호
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pp.38-40
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2010
Carbon supported electrocatalysts are commonly used as electrode materials for polymer electrolyte membrane fuel cells(PEMFCs). These kinds of electrocatalysts provide large surface area and sufficient electrical conductivity. The support of typical PEM fuel cell catalysts has been a traditional conductive type of carbon black. However, even though the carbon particles conduct electrons, there is still significant portion of Pt that is isolated from the external circuit and the PEM, resulting in a low Pt utilization. Herein, new types of carbon materials to effectively utilize the Pt catalyst are being evaluated. Carbon nanofiber/activated carbon fiber (CNF/ACF) composite with multifunctional surfaces were prepared through catalytic growth of CNFs on ACFs. Nickel nitrate was used as a precursor of the catalyst to synthesize carbon nanofibers(CNFs). CNFs were synthesized by pyrolysising $CH_4$ using catalysts dispersed in acetone and ACF(activated carbon fiber). The as-prepared samples were characterized with transmission electron microscopy(TEM), scanning electron microscopy(SEM). In TEM image, carbon nanofibers were synthesized on the ACF to form a three-dimensional network. Pt/CNF/ACF was employed as a catalyst for PEMFC. As the ratio of prepared catalyst to commercial catalyst was changed from 0 to 50%, the performance of the mixture of 30 wt% of Pt/CNF/ACF and 70wt% of Pt/C commercial catalyst showed better perfromance than that of 100% commercial catalyst. The unique structure of CNF can supply the significant site for the stabilization of Pt particles. CNF/ACF is expected to be promising support to improve the performance in PEMFC.
PEMFC(고분자 전해질 막 연료전지) cathode 촉매로 Pt-Co/C가 내구성 향상 때문에 최근에 많이 사용되는 추세이다. 연료전지에서 전극과 전해질은 상호 간에 성능과 내구성 면에서 밀접하게 영향을 준다. Pt/C 전극 촉매에서 Pt-Co/C로 대체되었을 때 고분자 전해질막의 전기화학적 내구성에 미치는 영향에 대해서 연구하였다. PEMFC 고분자막의 전기화학적 가속 열화 과정에서 Pt-Co/C MEA(막전극접합체)의 내구성이 Pt/C MEA 내구성보다 높았다. FER (불소유출속도)와 수소투과도를 분석한 결과 Pt-Co/C MEA의 고분자막 열화속도가 Pt/C MEA보다 낮음을 보였다. OCV(개회로전압) holding 과정에서 Pt-Co/C 전극의 활성면적 감소속도가 Pt/C 전극보다 낮고, 고분자막에 석출되는 Pt 양도 Pt-Co/C MEA가 Pt/C MEA보다 작았다. 고분자막 내부의 Pt는 라디칼을 생성해서 고분자막을 열화시킴으로 Pt 석출 속도가 높은 Pt/C MEA의 고분자막 열화속도가 높게 나타났다. Pt-Co/C 촉매를 사용하면 전극 내구성도 향상되고, 고분자막에 석출되는 Pt양도 감소해서 고분자막의 전기화학적 내구성을 향상시켰다.
본 연구의 목적은 열분해연료유(pyrolysis fuel oil, PFO)에 포함된 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydro, PAHs) 수소화 반응용 촉매로서 Pt(1wt%)/Kieselguhr 비드 촉매 및 펠렛 촉매를 제조하는 것이다. Trickle-bed 반응기에서 PFO-cut 수소화 반응을 통한 포화 고리 화합물(saturated cyclic compound)의 수율을 최대화하기 위한 최적의 반응 온도 및 수소/PFO-cut 유량비는 각각 250℃와 1800으로 결정하였다. PFO-cut의 공간속도(LHSV)가 감소할수록 포화 고리 화합물의 수율이 증가하였다. 펠렛 촉매와 비드 촉매의 수소화 반응 성능 차이는 크지 않았다. Kieselguhr 지지체를 성형한 후에 Pt를 담지한 촉매(AI 촉매)가 kieselguhr 분말에 Pt를 담지한 후에 성형한 촉매(BI 촉매)에 비해 수소화 활성이 높았으며, 이러한 경향은 펠릿 촉매와 비드 촉매에서 공통적으로 나타났다. 이는 AI 촉매의 Pt 활성점 수가 BI 촉매 보다 많기 때문이다. 본 연구에서 제조한 촉매 중에서 AI법으로 제조된 펠렛 촉매가 제조된 촉매 중 반응 활성이 가장 우수한 것을 확인하였다. PFO-cut 수소화 반응 생성물 중 C8~C15 범위의 고리 화합물이 대부분을 차지했으며, C11 고리 화합물의 분포도가 가장 높았다. 수소화 반응과 더불어서 분해 반응도 함께 촉진되어 생성물의 탄소수 분포가 경질 탄화수소 쪽으로 이동함을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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