A novel pretreatment technique was applied to the conventional Pt/alumina catalyst to prepare for the highly efficient catalyst for the preferential oxidation of carbon monoxide in hydrogen-rich condition. Their performance was investigated by selective CO oxidation reaction. CO conversion with the oxygen-treated Pt/Alumina catalyst increased remarkably especially at the low temperature below $100^{\circ}C$. This result is promising for the normal operation of the proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) without CO poisoning of the anode catalyst. XRD analysis results showed that metallic Pt peaks were not observed for the oxygen-treated catalyst. This implies that well dispersed small Pt particles exist on the catalyst. This result was continued by high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) analysis. Consequently, it can be concluded that highly dispersed Pt nanoparticles could be prepared by the novel pretreatment technique and thus, CO conversion could be increased considerably especially at the low temperatures below $100^{\circ}C$.
2-propanol/acetone/hydrogen 계 화학반응 열펌프 시스템은 발전소의 폐열 등을 이용하기 위한 가장 적합한 반응계로 알려져 있다. 솔-젤법을 이용하여 2-propanol 탈수소화 반응용 5 wt% Pt-alumina 촉매를 다양한 형태로 제조하여 각각의 특성을 알아보았고 각각의 반응성을 비교하였다. Pt-alumina xerogel 촉매는 기존의 담지촉매보다 우수한 반응성을 보였으며 또한 지속성도 우수한 것으로 나타났다. 또한, Pt-alumina aerogel 촉매가 반응속도 면에서 가장 우수한 결과를 보였다. Aerogel 촉매의 지속성을 유지시키기 위해서는 충분한 시간의 숙성과정이 필요한 것으로 나타났으며 이 과정을 통해서 높은 반응성은 물론 안정적인 지속성도 얻을 수 있었다. Pt-alumina aerogel 촉매의 가장 큰 특징은 높은 반응성은 물론, 일반적으로 반응전에 필수적으로 거쳐야하는 고온의 열처리가 전혀 필요 없다는 것으로서 이는 경제적으로 큰 이점을 가진다. 또한 alumina xerogel에 초기함침법으로 Pt를 담지시킨 촉매는 기계적 강도 및 반응성 면에서 우수한 성능을 보였으며 이를 통하여 alumina xerogel은 금속촉매의 지지체로서도 이용할 수 있다는 사실을 알 수 있었다.
본 연구에서는 금속을 담지한 alumina bead 촉매를 이용하여 ammonium dinitramide (ADN)기반 단일액상추진제 분해 성능 분석을 수행하였다. Alumina bead를 $1200^{\circ}C$에서 소성한 후, 회전 증발기를 이용하여 과량 용액 함침법 (Excess water impregnation)으로 alumina bead에 Pt 및 Cu 를 담지하였다. 자체 제작한 batch 반응기에서 ADN기반 단일액상추진제 분해 온도($T_{dec}$)를 측정하였다. Cu/$Al_2O_3$ 촉매가 Pt/$Al_2O_3$ 촉매에 비해 분해 온도가 더 낮게 나타났으며, $T_{dec}$ 는 약 $130^{\circ}C$이었다.
In this study we investigated on the possibility of platinum and silver catalysts as de-NOx catalyst for activity test of supported metal oxide catalysts. the study was performed with the change of amount of metal and support types. The catalyst was prepared the activity of alumina supported silver catalyst produced by dry and wet impregnation method respectively and the resistance of sulfur for optimum supported silver catalyst,. As a result the activity of alumina supported platinum catalyst was showed at low temperature region but the case of silver catalyst activated at high temperature region. So we finally chose alumina supported silver catalyst as de-NOx target catalyst because alumina supported catalyst showed higher activity than alumina supported platinum catalyst.
코크에 의한 촉매의 불활성화는 산업현장에서 촉매가 사용되는 동안 매우 중요하다. 본 연구에서는 프로판 탈수소 반응을 위한 Pt-Sn 촉매에서 반응조건인 수소의 비율이 코크생성에 미치는 영향과 코크버닝에 의한 촉매 활성의 회복여부, 그리고 코크양에 따른 코크버닝 중의 백금소결여부, Pt-Sn-K 촉매에서 Sn의 함량이 코크생성과 불활성화에 미치는 영향을 확인하고자 하였다. Pt-Sn-K는 Pt와 Sn, K를 순차적으로 각각 θ-알루미나와 γ-알루미나에 담지 하여 제조하였다. 프로판 탈수소 반응은 먼저 반응물중의 수소비를 달리하여 620 ℃에서 수행한 후, 코크버닝을 통해 재생하고 다시 프로판 탈수소 성능을 비교하였다. 재생촉매의 B.E.T 분석과 코크분석, XRD (X-ray diffraction)와 같은 물리분석을 동시에 수행하였다. 촉매의 활성테스트와 특성분석을 통하여 반응물 상에서 수소의 비와 촉매의 Sn함량이 촉매표면의 코크 형성에 영향을 줄 수 있다는 것을 알 수 있다. 또한, 과량의 코크는 Air 재생 과정에서의 백금입자의 소결을 일으키고 촉매의 활성을 저하시킬 수 있다.
HI decomposition step certainly demand catalytic reaction for efficient production of hydrogen in SI process. Platinum catalyst can apply to HI decomposition reaction as well as hydrogenation or dehydrogenation. Generally, noble metal is used as catalyst which is loaded form for getting high dispersion and wide active area. In this study, Pt was loaded onto zirconia, ceria, alumina, and silica by impregnation method. HI decomposition reaction was carried out under the condition of $450^{\circ}C$, 1atm, and $167.76h^{-1}$ (WHSV) in a fixed bed reactor for measuring catalytic activity. And property of a catalyst was observed by BET, TEM, XRD and chemisoption analysis. On the basis of experimental results, we discussed about conversion of HI according to physical properties of the loaded Pt catalyst onto each support.
본 연구에서는 다양한 알루미나 지지체의 $CH_4-SCR$ 반응특성을 확인하기 위하여 $Pt/Al_2O_3$를 기본으로 한 촉매에 Mg을 담지하여 습식함침법으로 제조하였다. $Pt/Al_2O_3$ 촉매에 지지체인 알루미나를 복합형태(composite-$Al_2O_3$)로 바꾸고, Mg을 담지시킬 경우 electrophobic 특성으로 인해 활성금속 Pt의 산소종을 제어하였다. 산소종이 제어된 Pt는 환원제로 사용되는 $CH_4$에서 $CO_2$로의 산화를 억제시킨다. 또한 Mg의 첨가는 촉매표면에서의 NOx storage 특성으로 인한 NO species 흡착 증진과 NO의 $NO_2$로의 전환을 증진시켰다.
Yoo, Jung-Whan;Lee, Sung-Min;Kim, Hyung-Tae;El-Sayed, M.A.
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제25권6호
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pp.843-846
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2004
Pt nanoparticles loaded on alumina through an impregnation at room temperature was prepared using $K_2PtCl_4$ and acrylic acid as capping material. Transmission electron microscopy showed that the deposited Pt particles indicate ca. 80% cubic shapes with a narrow distribution of 8-10 nm in size. Propylene hydrogenation over the catalyst has been carried out to evaluate their catalytic performance by the values of activation energy. It is determined from the initial rate, reaction order, and rate constant and is found to be $9.7{\pm}0.5$ kcal/mol. This value has been discussed by comparing to those of encapsulated- and truncated octahedral Pt nanoparticles deposited on alumina, respectively, to study influence of the particle size and shape, and capping material used on the activation energy.
알루미늄 박편 위에 Pt/$Al_2O_3$ 모델 촉매를 만들었다. 알루미늄 표면을 $10 ^5Torr$의 산소 압력 하에서 산화시킨후 plasma evaporation source를 사용하여 Pt을 증착시켰다. 이 모델 촉매 표면에서 일 어나는 1-butene 의 반응을 연구하였다. 산화알루미늄 표면에서는 이성질화 반응이 일어 났으나 Pt을 증착시킨 산화알루미늄 표면에서는 수소첨가반응이 일어남이 관찰되었다. 알루미나 표면의 Pt이 증가함 에 따라 수소첨가반응으로서 선택성이 증가되었다.
Hydrogen gas is used as a fuel for the proton exchange membrane fuel cell (PEMFC). Trace amount of carbon monoxide present in the reformate $H_2$ gas can poison the anode of the PEMFC. Therefore, preferential oxidation (PROX) of CO is essential for reducing the concentration of CO from a hydrogen-rich reformate gas. In this study, conventional Pt/$Al_2O_3$ catalyst was prepared for the preferential oxidation of CO. The effects of catalyst preparation method, additive, and hydrogen on the performances of PROX reaction of CO were investigated. Water treatment and addition of Ce enhanced catalytic activity of the Pt/$Al_2O_3$ catalyst at low temperature below $100^{\circ}C$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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