Prussian blue is known as a superior material for selective adsorption of radioactive cesium ions; however, the separation of Prussian blue from aqueous suspension, due to particle size of around several tens of nanometers, is a hurdle that must be overcome. Therefore, this study aims to develop granule type adsorbent material containing Prussian blue in order to selectively adsorb and remove radioactive cesium in water. The surface of granular activated carbon was grafted using a covalent organic polymer (COP-19) in order to enhance Prussian blue immobilization. To maximize the degree of immobilization and minimize subsequent detachment of Prussian blue, several immobilization pathways were evaluated. As a result, the highest cesium adsorption performance was achieved when Prussian blue was synthesized in-situ without solid-liquid separation step during synthesis. The sample obtained under optimal conditions was further analyzed by scanning electron microscope-energy dispersive spectrometry, and it was confirmed that Prussian blue, which is about 9.7% of the total weight, was fixed on the surface of the activated carbon; this level of fixing represented a two-fold improvement compared to before COP-19 modification. In addition, an elution test was carried out to evaluate the stability of Prussian blue. Leaching of Prussian blue and cesium decreased by 1/2 and 1/3, respectively, compared to those levels before modification, showing increased stability due to COP-19 grafting. The Prussian blue based adsorbent material developed in this study is expected to be useful as a decontamination material to mitigate the release of radioactive materials.
[ $Li_+$ ]를 기반으로 하는 비수용액 전해질에서 Prussian blue가 degradation이 없이 구동할 수 있도록 소재를 design하고 제조하여 전기화학적 변색특성을 연구하였다. Prussian blue는 ITO가 코팅되어 있는 유리판위에 일정전류-전착법으로 코팅을 했고, 이 때 사용된 코팅 용액은 $FeCl_3,\;K_3Fe(CN)_6$을 deionized water에 녹이고, HCl, KCl, LiCl을 각각 넣었다. 전기화학적 변색특성을 비교하기 위해 continuous와 pulse potential cycle 하는 동안 transmittance 변화를 in-situ He-Ne laser를 이용하여 측정하였고, electroactive layer thickness를 통해 degradation된 정도를 실험하였다.
In this study, a new type of composite material combined with carbonyl iron, a relatively strong ferromagnetic material, was prepared to overcome the current application limitations of Prussian blue, which is effective in removing radioactive cesium. The surface of the prepared composite was analyzed using SEM and XRD, and it was confirmed that nano-sized Prussian Blue was synthesized on the particle surface. In order to evaluate the cesium removal ability, 0.2 g of the composite prepared for raw cesium aquatic solution at a concentration of 5 ㎍ was added and reacted, resulting in a cesium removal rate of 99.5 %. The complex follows Langmuir's adsorption model and has a maximum adsorption amount (qe) of 79.3 mg/g. The Central Composite Design (CCD) of the Response Surface Method (RSM) was used to derive the optimal application conditions of the prepared composite. The optimal application conditions achieved using Response optimization appeared at a stirring speed of pH 7, 17.6 RPM. The composite manufactured through this research is a material that overcomes the Prussian Blue limit in powder form and is considered to be excellent economically and environmentally when applied to a cesium removal site.
Three cobalt-iron Prussian Blue Analogues (PBAs) nanotubes contained with different alkali metal cations of K, Rb or Cs, respectively, were prepared by using cetyltrimethylammonium bromide (CTAB)/ethanol-water micelles as soft templates. The products were characterized by energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM) and scanning electron micrograph (SEM), which confirmed the composition of the substances and their unique nanotube structures. Furthermore, the formation mechanism of the PBAs nanotubes was discussed and provided useful insight for further synthesis of nanotubes of other Prussian blue analogues.
We fabricated an electrochemical detector (ECD) to catalyze redox reaction efficiently by electrodepositing Prussian blue (PB) on the indium tin oxide (ITO) electrode. Capillary electrophoresis (CE) and amperometric method were used. We investigated the PB surface properties by topography from atomic force microscopy (AFM). Also PB film thickness calibration with respect to deposition time and voltage was used to get better PB surFace. The PB thin film of dense and smooth surface could catalyze redox reaction efficiently. Comparing with CE-ECD microchip using bare-lTO electrode, proposed CE-ECD microchip using PB deposited electrode has shown better sensitivity by determining the detected peak current from the electropherograms while the concentration of tested analyzes was maintained the same. It is verified that detection limit can be lowered for 0.01 mM of dopamine and catechol respectively.
Accidents at nuclear facilities and nuclear power plants led to leaks of large amounts of radioactive substances. Of the various radioactive nuclides released, 137Cs are radioactive substances generated during the fission of uranium. Therefore, due to the high fission yield (6.09%), strong gamma rays, and a relatively long half-life (30 years), a rapid and efficient removal method and a study of adsorbents are needed. Accordingly, an adsorbent was prepared using Prussian blue (PB), a material that selectively adsorbs radioactive cesium. As a result of evaluating the adsorption performance with the prepared adsorbent, it was confirmed that 82% of the removal efficiency was obtained, and most of the cesium was rapidly adsorbed within 10 to 15 minutes. The purpose of this study was to adsorb cesium using the Prussian blue alginate bead and to compare the change in detection efficiency according to the amount of adsorbent added for quantitative evaluation. However, in this case, it is difficult to determine the detection efficiency using a standard source with the same conditions as the measurement sample, so the efficiency change of the HPGe detector according to the different heights of Prussian blue was calculated through MCNP simulation using certified standard materials (1 L, Marinelli beaker) for radioactivity measurement. It is expected to derive a relational equation that can calculate detection efficiency through an efficiency curve according to the volume of Prussian blue, quantitatively evaluate the activity at the same time as the adsorption of radioactive nuclides in actual contaminated water and use it in the field of nuclear facility operation and dismantling in the future.
Since the accident at the Fukushima Daiichi power plant, Prussian blue (PB) has attracted increasing attention as a material for use in decontaminating the environment. We have focused the fundamental mechanism of specific $Cs^+$ adsorption into PB in order to develop high-performance PB-based $Cs^+$ adsorbents. The ability of PB to adsorb Cs varies considerably according to its origin such as what synthesis method was used, and under what conditions the PB was prepared. It has been commonly accepted that the exclusive abilities of PB to adsorb hydrated $Cs^+$ ions are caused by regular lattice spaces surrounded by cyanido-bridged metals. $Cs^+$ ions are trapped by simple physical adsorption in the regular lattice spaces of PB. $Cs^+$ ions are exclusively trapped by chemical adsorption via the hydrophilic lattice defect sites with proton-exchange from the coordination water. Prussian blue are believed to hold great promise for the clean-up of $^{137}Cs$ contaminated water around nuclear facilities and/or after nuclear accidents.
본 연구에서는 전기촉매제를 사용하여 증가된 감도를 가지는 검출 시스템을 제작하였다. 전극과 검출물질 사이의 산화환원반응을 촉진시키기 위한 물질로 Prussian blue (PB)를 indium tin oxide (ITO) 전극에 전착하였다. 본 실험에서는 분석물질의 이동 및 분리를 위하여 모세관 전기영동방법을 사용하였으며 측정방법은 전류량법을 사용하였다. 전착된 PB 박막의 특성은 원자 현미경으로 분석하여 0.1V, 3min의 전착조건으로 최적화하였다. 전기 촉매제로써의 PB의 특성을 확인하기 위하여 ITO 전극만을 사용한 전기화학적 검출기와 비교하였으며 본 연구에서 제안된 검출기의 감도가 20배정도 더 좋다는 것을 확인하였다.
In this report, we present the results of a study on the effects of the particle size on the properties of the Prussian blue (PB) analog $Na_xMn_y[Fe(CN){_6}]$. A novel synthesis method of the $Na_xMn_y[Fe(CN){_6}]$ nano-particles using an organic solvent, formamide, is employed. The size of the PB particles is found to be 100-150 nm for the samples prepared in the formamide solvent, which is much smaller than that of the samples prepared using water only. The broadening of the X-ray diffraction peaks of the nano-sized PB samples is attributed to the lattice disorder and a dramatic reduction in the particle size. The compositions of the samples are confirmed by an energy-dispersive X-ray analysis (EDAX), and the result proves that the samples are actually $Na_xMn_y[Fe(CN){_6}]$ Prussian blue. The UV-vis spectra show a broad intervalence charge-transfer (CT) band in the visible region between 400 and 700 nm, and the absorption decreases abruptly in the green region for the nano-sized PB sample. A divergence between the field cooled (FC) and zero field cooled (ZFC) magnetization curves is observed for the nano-sized PB sample at 11 K, indicating that nanoparticles in the sample are single domain superparamagnets with a blocking temperature of 11 K. Our results reveal that the nano-sized PB samples show significantly different optical and magnetic properties than those of the bulk PB samples.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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