The role of chlorination reactions in the formation of polychlorinated dibenzofurans (PCDFs) in a municipal waste incinerator was assessed using a chlorination model for predicting PCDF isomer distributions. Complete distributions of PCDF congeners were obtained from a stoker-type municipal waste incinerator operated under 13 test conditions. Samples were collected from the flue gas prior to the gas cleaning system. While total PCDF yields varied by a factor of five to six, the distributions of congeners were similar. A chlorination model, dependent only on the observed distribution of monochlorinated isomers, was developed to predict the distributions of poly-chlorinated isomers formed by chlorination of dibenzofuran (DF). Agreement between predicted and measured PCDF isomer distributions was high for all homologues, supporting the hypothesis that DF chlorination can play an important role in the formation of PCDF byproducts.
페놀류 전구물질로부터 형성된 polychlorinated dibenzo-p-dioxins(PCDDs)와 dibenzofurans(PCDFs)의 모든 동족체와 이성질체의 경향을 페놀과 19개의 염화페놀류의 분포를 이용하여 연구하였다. 실험은 $400^{\circ}C$(particle-mediated formation)와 $600{\sim}700^{\circ}C$(gas-phase formation)에서 각각 행하여 졌으며, 운반가스로 사용된 가스의 조성은 92%의 질소와 8%의 산소를 사용하였다. 염소기가 없는 dibenzo-p-dioxin(DD)와 dibenzofuran(DF)를 포함한 모든 종류의 PCDDs와 PCDFs의 동족체와 이성질체들이 20개의 페놀류를 혼합하여 사용한 본 실험으로부터 얻어졌다. 가스상 실험은 PCDFs가 많이 생성하였고, 입자상 실험에서는 PCDDs를 많이 생성 하였다. 가장 많이 생성된 동족체는 각각 DD와 DF였으며, 염소기의 숫자가 증가할수록, 동족체의 생성량은 감소하였다. 하지만 가스상과 입자상 실험에서 얻어진 PCDDs와 PCDFs의 동족체와 이성질체의 분포는 거의 항상 일정하였다. 고농도로 존재하는 페놀과 적은수의 염소기를 가지고 있는 염화 페놀류의 농도가 가스상과 입자상에서 발생하는 PCDDs와 PCDFs의 분포에 아주 중요한 역활을 하였다.
In this study, static and dynamic solvent extractions are compared for more efficient extraction of polychlorinated dibenzofurans (PCDFs) from fly ash. Static solvent extraction rather than dynamic extraction showed a higher recovery of PCDFs, which was adsorbed strongly with fly ash. The effects of parameters, such as temperature, toluene-isopropyl alcohol mixture, static and dynamic time flow rate, and solvent volume on the extraction were investigated and the variations in average recoveries of PCDFs were explained. In both extractions, temperature was an effective parameter because the higher temperature gave the higher recoveries. In dynamic solvent extraction, dynamic time was more effective than flow rate and solvent volume for the extraction of PCDFs from fly ash. Multi-layer column chromatography on neutral and acidic silica gel with n-hexane was used for cleaning up the extracts. The quantification of the PCDFs extracted was performed using HPLC-UV.
Polychlorinated naphthalenes (PCNs) formed along with dibenzo-p-dioxin and dibenzofuran products in the slow combustion of dichlorophenols (DCPs) at $600^{\circ}C$ were identified. Each DCP reactant produced a unique set of PCN products. Major PCN congeners observed in the experiments were consistent with products predicted from a mechanism involving an intermediate formed by ortho-ortho carbon coupling of phenoxy radicals; polychlorinated dibenzofurans (PCDFs) are formed from the same interemediate. Tautomerization of the intermediate and $H_2O$ elimination produces PCDFs; alternatively, CO elimination to form dihydrofulvalene and fusion produces naphthalenes. Only trace amounts of tetrachloronaphthalene congeners were formed, suggesting that the preferred PCN formation pathways from chlorinated phenols involve loss of chlorine. 3,4-DCP produced the largest yields of PCDF and PCN products with two or more chlorine substituents. 2,6-DCP did not produce tri- or tetra-chlorinated PCDF or PCN congeners. It did produce 1,8-DCN, however, which could not be explained.
PCDDs(Polychlorinated dibenzo-$p$-dioxins) and PCDFs(polychlorinated dibenzofurans) are measured in soil of Yeungju and Sangju on North Gyeongbuk to investigate the risk assessment of dioxins. Dioxins are analyzed by HRGC/HRMS(high resolution gas chromatography - high resolution mass spectrometer). 2,3,7,8-T4CDD and 1,2,3,7,8-Pe5CDD in soil on Yeungju and Sangju are not detected. Also, 2,3,7,8-T4CDF is not detected in soil on Yeungju and Sangju. PCDDs and PCDFs in Yeungju soil are 1.957 pg/g and 0.294 pg/g, respectively. Total of dioxins in Yeungju soil are 2.251 pg/g. PCDDs and PCDFs in Sangju soil are 1.220 pg/g and 0.420 pg/g, respectively. Total of dioxins in Sangju soil are 1.640 pg/g. PCDDs and PCDFs in Yeungju soil are 0.0049 pg WHO-TEQ/g and 0.0123 pg WHO-TEQ/g, respectively. Total of dioxins with PCDDs and PCDFs in Yeungju soil are 0.0172 pg WHO-TEQ/g. PCDDs and PCDFs in Sangju soil are 0.0065 pg WHO-TEQ/g and 0.0213 pg WHO-TEQ/g, respectively. Total of dioxins with PCDDs and PCDFs in Sangju soil are 0.0278 pg WHO-TEQ/g. Amount for pg/g concentration unit of PCDDs is higher than amount of PCDFs in soil. But, WHO-TEQ of PCDFs is higher than WHO-TEQ of PCDDs in soil.
Polychlorinated dibenzo-p-dioxins (PCDDs) and dibenzofurans (PCDFs) were measured in sediment samples from 19 stations in the coastal areas of Korea from February to July 2000. PCDDs and PCDFs were detected in all sediment samples. The concentrations of these contaminants ranged from 18.2 to 804.0 pg/g dry weight and I-TEQ concentrations varied from 0.1 to 5.5 pg/g dry weight. Examination of homologue groups showed that octachlorinated dibenzo-p-dioxin (OCDD) was predominant congener in Korean coast. This pattern was similar to homologue profiles of marine sediments in which the main source of PCDDs/DFs was derived from the atmospheric deposition of particulate matters generated from various industrial activities. Grain size and total organic carbon (TOC) distribution are one of the important factors governing PCDDs/DFs concentration in this study.
There are growing concerns about human health effects of dioxin and dioxin like compounds such as polychlorinated dibenzo-p-dioxins (PCDDs), polychlorinated dibenzofurans (PCDFs), and polychlorinated biphenyls (PCBs). Earlier studies recognized that 2.3.7.8-tetrachloro dibenzo-p-dioxin (TCDD) and structually related dioxin like compounds invoke a number of common toxic responses that are mediated through a high-affinity cytosolic receptor protein, the AhR.(omitted)
This study was performed to evaluate the congeners of polychlorinated dibenzo-p-dioxins(PCDDS) and polychlorinated dibenzofurans(PCDFs) in Korean foods among children in Korea, in comparison with the findings in their mothers. The PCDDs and PCDFs intakes of 24-h diet duplicates were estimated from the previous Korean reports. In Korean children and their mothers of this study, major sources of lipid intake were plant-based foods(62% for children, 66% for their mothers). The women took 34% of lipid from animal sources, among which meats were leading sources of animal lipids(30%). Fish and shellfish were accounted for 4% in total lipid intake. Daily intake of PCDDs and PCDFs in the children md their mothers were 0.002-3.188 and 0.002-2.717 pg WHO-TEQ/day in animal sources and ND-0.283 and ND-0.296 pg WHO-TEQ/day in plant sources, respectively. PCDDs/PCDFs intake from animal origin was the major exposure source for both children and their mothers in Korea. Among the 17 PCDD/Fs congeners, 2,3,4,7,8-pentachlorodibenzofuran was assumed to be the effective exposure marker for diet intake.
Polychlorinated dibenzo-p-dioxins (PCDDs) and dibenzofurans (PCDFs) are ubiquitous and can contaminate the food chain. A study monitoring PCDD/Fs in imported meat was conducted at the National Veterinary Research and Quarantine Service (NVRQS, Republic of Korea) in order to maintain food safety from the bioaccumulative PCDD/Fs. Seventeen PCDD/Fs with toxic equivalency factors (TEFs) established by World Health Organization (WHO, 1998) were analyzed in imported beef, pork, and chicken by high resolution gas chromatography/mass spectrometry (HR-GC/MS). Results of the monitoring for the last 5 years are presented. The levels of PCDD/Fs were similar to other studies except two unusually high concentrations in pork and beef. Excessive levels greater than the Korean provisional maximum residue limit of PCDD/Fs were found in a sample of pork imported from Chile and a sample of beef imported from U.S, and those products were rejected and returned. There was no obvious trend or differences with respect to time or origin of meat in this study.
Comparing predicted PCDF isomer patterns with those obtained from a municipal waste incinerator assessed the role of two-phenol condensation pathways in the formation of PCDFs. Complete PCDF homologue and isomer distributions were obtained from a Fluidized Bed Incinerator (FBI). Two-phenol condensation model, dependent only on the distributions of phenols, was developed to predict the PCDF congeners produced from phenol precursors. R-squared values from linear correlations are presented for the dichlorinated through hexa-chlorinated isomer distributions between measured and predicted. They range from 0.00: to 0.1 far the di-chlorinated through hexa-chlorinated isomer sets. Agreement between predicted and measured PCDF isomer distributions was very poor for all homologues. Two-phenol condensation pathways are not likely to be the pre-dominant pathways in the formation of PCDF in a FBI. However, dibenzofuran (DF) is likely to be produced from a condensation of two phenols. This work demonstrates the use of PCDF homologue and isomer patterns for testing PCDF formation mechanism from two-phenol condensation pathways in municipal waste incinerators.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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