팜유(palm oil)와 캐슈넛 껍질액(cashew nut shell liquid, CNSL)과 같은 식물유는 한국에서 수송용 바이오-디젤 혹은 발전용 바이오-중유의 주요 원료로서 사용되고 있다. 그러나, 이들은 탄화수소의 이중결합에 의한 높은 불포화도와 더불어 카르복실산에 기인한 높은 산소의 함량으로 인하여 연료유로서의 적용 범위에 한계가 있다. 이러한 관점에서, 본 연구는 팜유와 CNSL이 1/1 v/v%으로 이루어진 혼합 바이오오일에 포함된 불포화탄화수소를 포화시키고 산소 성분을 제거하기 위한 수소화처리 반응을 단일금속촉매(Ni과 Cu)와 이원금속촉매(Ni-Zn, Ni-Fe, Ni-Cu Ni-Co, Ni-Pd와 Ni-Pt) 들을 적용하여 완화된 반응조건(온도 250 ~ 400 ℃, 압력 5 ~ 80 bar와 LHSV 1 h-1) 하에서 수행하였다. Ni 활성성분에 대한 귀금속과 전이금속의 첨가는 수소화반응(HYD)과 탈산소반응(HDO)의 두 반응에 대한 활성을 증가시키는 시너지 효과를 보였다. 가장 활성이 뛰어난 유망한 촉매는 Ni-Cu/-Al2O3으로서 Ni/Cu의 원소비가 9/1 ~ 1/4의 넓은 범위에서 HYD반응과 HDO반응에 대한 전환율이 각각 90 ~ 93%와 95 ~ 99%을 보였다. 이와 같이 Ni/Cu의 원소 비율이 넓은 범위에서 일정한 촉매반응활성을 보임에 따라 전형적인 구조비민감성 반응임을 알 수 있다. 그리고, 수소화처리 반응에 의해 정제된 혼합 바이오오일은 원료 혼합 바이오오일에 비해 요오드가, 산가 및 동점도가 크게 낮아졌으며, 고위발열량은 약 10% 증가되었다.
Nanometal alloy catalysts have been found to significantly increase catalytic efficiency, compared to the monometallic counterparts. This enhancement can be attributed to various alloying effects: i) the existence of uniquemixed-metal surface sites [the so called ensemble (geometric) effect]; ii) electronic state changes due to metal-metal interactions [the so called ligand (electronic) effect]; and iii) strain caused by lattice mismatch between the alloy components [the socalled strain effect]. In addition, the presence of low-coordination surface atoms and preferential exposure of specific facets [(111), (100), (110)] in association with the size and shape of nanoparticle catalysts [the so called shape-size-facet effect] can be another important factor for modifying the catalytic activity. However, mechanisms underlying the alloying effect still remain unclear owing to the difficulty of direct characterization. Computational approaches, particularly the prediction using first-principles density functional theory (DFT), can be a powerful and flexible alternative for unraveling the role of alloying effects in catalysis since those can give us quantitative insights into the catalytic systems. In this talk, I will present the underlying principles (such as atomic arrangement, facet, local strain, ligand interaction, and effective atomic coordination number at the surface) that govern catalytic reactions occurring on Pd-based alloys using the first-principles calculations. This work highlights the importance of knowing how to properly tailor the surface reactivity of alloy catalysts for achieving high catalytic performance.
Various types of NOx storage catalysts for NGV's were designed, manufactured, and tested in this work on a model gas test bench. As in most of other studies on NOx storage catalyst, alkaline earth metal barium(Ba) was used as the NOx adsorbing substance. The barium-based experimental catalysts were designed to contain different amounts of Ba and precious metals at various ratios. Reaction tests were performed to investigate the NOx storage capacity and the NOx conversion efficiency of the experimental catalysts. From the results, it was found that when Ba loading of a catalyst was increased, the quantity of NOx stored in the catalyst increased in the high temperature range over 350. With more Ba deposition, the NOx conversion efficiency as well as its peak value increased in the high temperature range, but decreased in the low temperature range. The best of de-NOx catalyst tested in this study was catalyst B, which was loaded with 42.8 g/L of Ba in addition to Pt, Pd and Rh in the ratio of 7:7:1. In the low temperature range under $450^{\circ}C$, the NOx conversion efficiencies of the catalysts were lower when $CH_4$, instead of either $C_3H_6$ or $C_3H_8$, was used as the reductant.
다양한 응용분야에서 활용될 수 있는 고체고분자연료전지의 경우 현재 상용화에 가장 큰 걸림돌이 되고 있는 것이 고가의 백금 촉매이다. 따라서 특히 최근 들어 산소환원반응에서 백금을 대체하는 물질을 개발하기 위한 연구가 전세계적으로 확산되고 있다. 그러나 촉매 개발 시 경제성 관점 외에 내구성도 고려해야 하는데, 이런 관점에서 백금과 유사한 물성과 활성이 기대되는 백금족 원소들이 한 대안이 될 것이다. 가장 백금과 유사한 물성, 활성을 나타내는 팔라듐과 칼코겐화물 형태의 루테늄이 지금까지 가장 많이 연구가 되었으며 상대적으로 이리듐, 로듐, 오스뮴은 산소환원 촉매로 많은 연구가 되지 않았다. RDE (rotating disk electrode)를 이용한 반쪽전지 실험이나 연료전지 MEA (membrane electrode assembly) 운전을 통하여 백금과 활성을 비교해보면 팔라듐 계열의 비백금 촉매가 가장 백금에 가까운 활성을 나타내고 있음을 알 수 있다. 이 논문에서는 각 백금족 원소들 기반의, 현재까지 문헌상으로 보고된 촉매조성들을 분석하여 비백금 산소환원 촉매 개발에 도움이 되고자 한다.
다양한 금속(Ru, Mn, Co, Fe)을 $Al_2O_3$와 $CeO_2$에 담지한 촉매를 이용하여 1,2-Dichlorobenzen (1,2-DCB) 제거를 위한 촉매산화 실험을 실시하였다. 이와 더불어 동시에 NOx 제거가 이루어져 단일 촉매층에서 산화/환원 이원 기능이 가능한 촉매를 연구하고자 하였다. 실험결과 1,2-DCB 산화제거효율은 Ru/Co/$Al_2O_3$, Mn-Fe/$CeO_{2}$, 상용촉매인 Cr/$Al_2O_3$ 순으로 나타났다. 또한 1,2-DCB 산화제거효율이 가장 우수하였던 Ru/Co/$Al_2O_3$는 Chlorobenzene (CB)의 분해실험에서도 VOC 제거에 있어서 잘 알려진 Pt-Pd/$Al_2O_3$ 보다 우수한 활성을 나타내었다. 또한 $Cl_2$와 같은 생성물에 의하여 활성의 저하 및 황에 대한 내피독성과 내구성에서 우수한 결과를 얻을 수 있었다. NOx 제거에 있어서도 $260^{\circ}C$에서 NOx 전환율이 70% 정도로 나타났다.
Palladium 촉매에 의한 CO Insertion Heck reaction을 고분자 중합에 응용하여 가공성이 좋은 고강도 엔지니어링 플라스틱으로 응용 가능한 flexible spacer를 가진 aromatic polyamide와 Polyester를 합성할 수 있었다. 촉매로서 dichlorobis(triphenyl phosphine) palladium(II) $(PdCl_2(PPh_3)_2)$와 Palladium chloride($PdCl_2$)를 사용하였고, 이 중합 시스템은 똑같은 조건에서 polyamide와 polyester를 합성 할 수 있는 장점이 있으므로 그 중합체의 열적성질을 DSC, TGA 등으로 조사하였는데 곁사슬이 있지 않은 aromatic polyamide와 Polyester는 amide와 ester 결합의 차이에도 불구하고 전이온도등이 거의 같았다. Hexyl부터 hexadecyl까지 alkyl 곁사슬을 2,5 위치에 이중으로 가진 phenylene dibromide와 Phenylene diamine으로부터 중합체를 합성하였는데 치환기가 없는 경우에 비하여 전이온도가 감소하였고, alkyl side chain이 hexadecyl인 경우는 뚜렷한 융점을 확인할 수 있었다.
$C_4$ 잔사유에 포함되어 있는 2-부텐을 부가가치가 더 높은 1-부텐으로 위치 이성화하는 공정의 개발이 필요하다. 본 연구에서는 2-부텐을 1-부텐으로 전환하기 위하여 상업용 Pd/alumina 촉매를 사용하여 수첨이성화반응 실험을 수행하였다. 상업용 Pd 촉매인 LD-265 촉매가 같은 반응조건에서 다른 상업용 촉매들보다 1-부텐 수율이 높았다. 1-부텐의 최적반응조건은 반응온도 $75^{\circ}C$, 반응압력 150 psig, 2-부텐의 유량 48 cc/h, $H_2$ 유량 48 cc/h이었으며, 이 조건하에서 1-부텐의 수율이 5.3%로 최대임을 알 수 있었다. 수첨이성화 반응기와 증류탑으로 구성된 공정의 모사를 수행하였다. 순도 99.0% 이상의 1-부텐을 얻기 위해서 단 효율이 78% 일 때 환류비가 120이고 171 단의 증류탑이 필요한 것으로 나타났다.
Ye, Shu;Ullah, Kefayat;Zhu, Lei;Meng, Ze-Da;Sun, Qian;Oh, Won-Chun
한국세라믹학회지
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제50권4호
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pp.251-256
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2013
Multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs) modified with Pd and $TiO_2$ composite catalysts were synthesized by the sol-gel method followed by solvothermal treatment at low temperature. The chemical composition and surface structure were characterized by X-ray diffraction (XRD), energy-dispersive X-ray (EDX) spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM) and transmission electron microscopy (TEM). Photocatalytic recycle degradation experiments were carried out under both UV and visible light irradiation in the presence of MWCNT/$TiO_2$ and Pd-MWCNT/$TiO_2$ composites. As expected, the nanosized Pd-MWCNT/$TiO_2$ photocatalysts had enhanced activity over the non Pd treated MWCNT/$TiO_2$ material in the degradation of a rhodamine B (Rh.B) solution. An increase in photocatalytic activity was observed and attributed to an increase in the photo-absorption effect by MWCNTs and the cooperative effect of Pd and $TiO_2$ nanoparticles. According to the recycled results, the as-prepared Pd-MWCNT/$TiO_2$ sample had a good effect on it.
Recently, in order to meet the stricter emission regulations, the proportion of after-treatments for vehicle and vessel is increasing gradually. The purpose of this study is to investigate the de-$CH_4$ characteristics of NGOC in front of proposed combined system according to additive catalyst and support ratio. In the case of Pd addition, the de-$CH_4$ performance of 2Pt-2Pd-3MgO/$Al_2O_3$ NGOC was improved by approximately 10 to 20% for the HC components. The de-$CH_4$ performance of 2Pt-2Pd-3Cr-3MgO/$Al_2O_3$ NGOC was higher compared to five kinds of NGOC catalysts, because Cr particle was smaller and dispersion of Pd was increased. The NGOC(Zeolite:$Al_2O_3$(80%:20%)}catalyst according to support ratio, was improved performance at low temperature region on CO and NO conversion rate.
Ag- and Pd-loaded $SnO_2$ nanowire network sensors were prepared by the growth of $SnO_2$ nanowires via thermal evaporation, the coating of slurry containing $SnO_2$ nanowires, and dropping of a droplet containing Ag or Pd nanoparticles, and subsequent heat treatment. All the pristine, Pd-loaded and Ag-loaded $SnO_2$ nanowire networks showed the selective detection of $C_2H_5OH$ with low cross-responses to CO, $H_2$, $C_3H_8$, and $NH_3$. However, the relative gas responses and gas selectivity depended closely on the catalyst loading. The loading of Pd enhanced the responses($R_a/R_g$: $R_a$: resistance in air, $R_g$: resistance in gas) to CO and $H_2$ significantly, while it slightly deteriorated the response to $C_2H_5OH$. In contrast, a 3.1-fold enhancement was observed in the response to 100 ppm $C_2H_5OH$ by loading of Ag onto $SnO_2$ nanowire networks. The role of Ag catalysts in the highly sensitive and selective detection of $C_2H_5OH$ is discussed.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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