In this study, Pt/Pd (1.1), PtPd (2:1) and PtPd (3:1) binary catalysts and Pt/Ru/Pd (5:4:1) ternary catalyst were designed. The catalysts were synthesized by impregnation method using $NaBH_4$ as a reducing agent. A good catalyst for methanol oxidation requires low on-set potential, stable durability and low activation energy. In order to investigate the catalytic activity for the methanol oxidation, electrochemical measurements such as cyclic voltammetry and chronoamperometry were peformed in sulfuric acid with/without methanol solution. In order to calculate the activation energy of the reaction, electrochemical measurements were also tested at different temperatures. For investigation of the structural analysis such as particle size and alloying, X-ray diffraction and transmission electron microscopy analysis were used. In order to identify the role of the Pd and to determine the composition of the surface of the Pt/Pd nanoparticles, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis was investigated. The XPS spectra of Pd showed that Pd appears only as a metallic state in the binary catalysts. The chemical states of Pt in PtPd catalysts are both metallic and oxidative. Polarization curves and power density data were obtained by testing the DMFC unit cell performance of PtPd and PtRuPd catalysts. These data showed that Pt/Pd (2:1) and Pt/Ru/Pd (5:4:1) have better performance than Pt and Pt/Ru, respectively.
This study was carried out to investigate the aging and conversion characteristics of oxidation catalysts for a natural gas vehicle with lean-bum system. The conversion of $CH_4$ was observed over the various composition ratio of PMs(Precious metals) and washcoating methods. On the fresh catalysts, Pd affected on the activity of $CH_4$ at low temperature more than other PMs in Pd-only and Rh/Pd/Pt catalysts. The activity at low temperature increased as a mount of Pd increases. On the aged catalysts, the $CH_4$ conversion efficiency of Pd-only catalyst with mono-layer washcoat decreased more than that of the other catalysts of $CH_4$ conversion. It was observed that the thermal durability of Rh/Pd/Pt catalysts with double-layer washcoat was better than the single washcoat catalyst.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제23권3호
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pp.389-397
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1999
Recently the use of Pd catalyst have been continued to expand because of cost avaliabilityand performance advantages. Especially the Pd+Rh catalyst instead of the Pt+Rh catalyst had been used for most of three way catalysts because of the more stringent emission standards and its higher temperature effectiveness. The main purpose of this study is to investigate the design parameter impacts on the Pd+Rh cat-alyst for the automotive exhaust catalysts application. This study was investigated on the catalyst efficiency for the volume and the precious metal loading of the Pd+Rh ceramic monolithic cata-lyst. And experiments concerning the effects of volume and precious metal loading on Pd+Rh three way catalysts were conducted to examined the catalyst light-off temperature and conver-sion efficiency on higher volume demonstrated almost similar performance. But their effects on higher precious metal loading demonstrated considerably better performance.
본 연구는 여러 가지 방법에 의해 제조된 Pd/C 촉매의 특성을 질소흡탈착등온선, XRD, FE-TEM 및 CO-chemisorption을 이용하여 확인하였고, 제조된 촉매의 활성을 cyclohexene의 수소화 반응을 통하여 확인하여 제조방법에 따른 촉매의 특성 변화가 촉매 활성에 미치는 영향에 대하여 연구하였다. 각각의 제조방법을 통하여 제조된 Pd/C 촉매의 FE-TEM 분석결과, 이온교환법으로 제조된 촉매의 분산 정도가 매우 우수하며, 폴리올법으로 제조된 촉매의 분산 정도가 매우 낮음을 확인하였다. CO-chemisorption 분석에 의한 분산도 결과 이온교환법, 함침법 및 폴리올법으로 제조된 촉매의 Pd 분산도가 각각 17.55, 13.82% 및 1.35%로 나타나 FE-TEM 결과와 일치함을 확인하였다. 이후 cyclohexene의 수소화반응을 통하여 제조된 촉매의 활성을 확인하였고, 이온교환법으로 제조된 촉매의 cyclohexene의 전환율이 71%로 가장 높음을 확인하였다. 이는 탄소 담지체에 담지된 Pd의 분산도가 반응 활성에 영향을 미쳐 나타난 결과임을 알 수 있었다.
The Pt/C and Pd/C catalysts were prepared from conventional chloride precursors by adsorption or precipitation-deposition methods. Their activities for hydrogenation reactions of cyclohexene and acetophenone were compared with those of commercial catalysts. The Pt/C and Pd/C catalysts obtained from the adsorption procedure reveal higher hydrogenation activity than commercial catalysts and the catalysts prepared by the precipitation-deposition method. Their improved performances are attributed to the decreased metal crystallite sizes of Pt or Pd formed on the active carbon support upon the adsorption of the precursors probably due to the same negative charges of the chloride precursor and the carbon support. Under the preparation conditions studied, the reduction of the supported catalysts using borohydrides in liquid phase is superior to a gas phase reduction by using hydrogen in the viewpoint of particle size, hydrogenation activity and convenience.
The PtBi/C and PtBiPd/C electrocatalysts were synthesized via the irreversible adsorption of Pd and Bi ions precursors on commercial Pt/C catalysts. XRD and XPS revealed the formation of an alloy structure among Pt, Bi, and Pd atoms. The current of direct formic acid oxidation (Id) increased ~ 8 and 16 times for the PtBi/C and PtBiPd/C catalysts, respectively, than that of commercial Pt/C because of the electronic, geometric, and third body effects. In addition, the increased ratio between the current of direct formic acid oxidation (Id) and the current of indirect formic acid oxidation (Iind) for the PtBi/C and PtBiPd/C catalysts suggest that the dehydrogenation pathway is dominant with less CO formation on these catalysts.
Pd를 지지체에 담지시킨 촉매($Pd/AlF_3$, $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$)와 고체산촉매(${\gamma}-Al_2O_3$, ${\alpha}-Al_2O_3$, $AlF_3$)를 제조한 후 수소분위기에서 HCFC-142b(1-chloro-1,1-difluoroethane)의 탈염소반응을 수행하여 반응온도, 수소/HCFC-142b의 공급비(r) 및 Pd담지량 변화가 HFC-143a(1,1,1-trifluoroethane)와 HFC-152a(1,1-difluoroethane)로의 선택도에 미치는 영향을 조사하였다. 실험결과 $Pd/AlF_3$와 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$촉매에 의한 전환율은 각각 60%와 92%였고, 생성가스 중에서 HFC-143a로의 선택도는 각각 58%와 64%였다. 이때 최적반응조건은 반응온도, $200^{\circ}C$, 공간시간 1.05s, 수소/HCFC-142b의 공급비가 3이었다. 한편, 동일 조건하에서 ${\gamma}-Al_2O_3$와 ${\alpha}-Al_2O_3$, 그리고 $AlF_3$촉매에 의한 HCFC-142b의 생성가스로의 전환율은 각각 12%, 8%와 7%였고, 생성가스중 HFC-152a로의 선택도는 각각 94%, 92%와 90%였다.
본 연구에서 직접 메탄올형 연료전지용 담지 촉매의 전기 화학적 효율을 높이기 위하여 담지 촉매의 합성을 위한 2가지 다른 방법을 조사하였다. 담지 촉매에 있어서 합금을 형성하여 동시 담지하는 방법과 금속을 순차적으로 담지하는 방법을 비교하였다. 금속의 총 함량을 20 wt%를 사용하였으며, Pt-Pd의 금속비를 1 : 2로 하였다. 순환 전류-전압곡선(CVs), TEM 이미지와 XRD분석을 이용하여 두가지 다른 방법으로 제조된 촉매 간의 전기화학적 특성, 입자의 평균 크기 및 결정의 구조 변화를 비교 분석하였다. 그 결과, 순차적 금속 담지 촉매가 동시 담지 촉매보다 단위 무게당 산화전류 수치를 나타내어 보다 높은 전기활성 특성을 보였다.
Chen, Chen;Lv, Guang;Huang, Xin;Liao, Xue Pin;Zhang, Wen Hua;Shi, Bi
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제33권2호
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pp.403-408
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2012
In this study, the homogenous Pd nanoparticles (Pd NPs) were first prepared with bayberry tannin (BT) as the stabilizers. Subsequently, the obtained bayberry tannin-stabilized Pd nanoparticles (BT-Pd) were immobilized onto ${\gamma}-Al_2O_3$ to prepare heterogeneous ${\gamma}-Al_2O_3$-BT-Pd catalysts. Fourier Transformation Infrared Spectrum (FTIR) and X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) analyses confirmed that the Pd NPs were well stabilized by the phenolic hydroxyl groups of BT. Transmission Electron Microscopy (TEM) observation indicated that the diameter of the Pd NPs can be effectively controlled in the range of 4.2-16.0 nm by varying the amount of BT. It is found that the ${\gamma}-Al_2O_3$-BT-Pd catalysts exhibit highly activity for various olefin hydrogenations. For example, the initial TOF (turnover frequency) of the ${\gamma}-Al_2O_3$-BT-Pd in the allyl alcohol hydrogenation is as high as $12804 mol{\cdot}mol^{-1}{\cdot}h^{-1}$. Furthermore, the ${\gamma}-Al_2O_3$-BT-Pd can be reused 5 times without significant loss of activity, exhibiting a superior reusability as compared with conventionally prepared ${\gamma}-Al_2O_3$-Pd catalysts.
M-CeO2 (M : noble metal) catalysts have been widely studied as three-way catalysts and methanol synthesis catalysts. Ceria is thought to play a number of roles in these catalysts. The Ce(IV)/Ce(III) redox pair may store/release gases under oxidizing/reducing conditions, extending the operational window. Additionally, metal-ceria interactions lead to several effects, including the dispersion of the active components and promoting the activation of molecules such as CO or NO. Pd is a promising component to current TWC formulations and behaves particularly well when compared with Pt and Rh-based catalysts for low-temperature oxidation of Co and hydrocarbon. However the effect of Pd-ceria interactions on the physicochemical properties of Pd and the redox properties of Ce is not elucidated yet. In order to know exactly about the metal-ceria interactions, the model study are expecting to give a better environment, resulting in the wide use of the surface science tools. The substrate was Si(100) wafer, on which Ta metal was sputtered as a thickness of 100nm. The CeO2 thin film of 30nm was deposited by using the magnetron sputtering. Spin coating and magnetron sputtering methods were used to make the Pd thin film layer. The prepared sample was investigated by in-situ XPS, AES, SEM and AFM analysis.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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