Selective catalytic oxidation of $H_2S$ to elemental sulfur using $TiO_2/SiO_2$ catalysts was investigated in this study. The reaction test with pure $TiS_2$ and $Ti(SO_4)_2$ and cyclic temperature operation revealed that $TiO_2$ had a good resistance to sulfation and sulfidation, which are known as the main cause of catalytic deactivation in sulfur recovery process. With the increase of $TiO_2$ loading amount in $TiO_2/SiO_2$ catalysts, the conversion of $H_2S$ increased and the selectivity of elemental sulfur was very slightly decreased. As the ratio of $O_2/H_2S$ increased, the selectivity to elemental sulfur was drastically decreased. In the presence of 10 vol.% water vapor to a stoichiometric mixture of $H_2S$ and $O_2$($H_2S$= 5 vol.% O=2.5 vol.% ), both activity and selectivity of 10 wt.% $TiO_2/SiO_2$ catalyst are decreased, but it still showed more than 80% of sulfur yield.
Pd based catalysts were prepared by impregnating palladium precursor using incipient wetness method on $TiO_2$, $Al_2O_3$, $ZrO_2$, and $SiO_2$ and were applied for the selective oxidation of $H_2$ in the presence of CO. Their physicochemical properties were studied by X-ray diffraction (XRD), $N_2$-sorption, temperature programmed desorption of CO (CO-TPD) and (CO+$H_2O$)-TPD, temperature programmed reduction of CO (CO-TPR) and XPS a. The results of CO- and (CO+$H_2O$)-TPD showed the correlation between peak temperature of TPD and catalytic activities for $H_2$ and CO conversion. The $Pd/ZrO_2$ catalyst exhibited the highest conversion of $H_2$. The addition of $H_2O$ vapor promotes the conversion of $H_2$ and CO by inducing easy desorption of CO and $H_2$ in the competitive adsorption of $H_2O$, CO and $H_2$.
A series of $V_{2}O_{5}-TiO_2$ xerogel catalysts were prepared by nonhydrolytic sol-gel method and analysed by various characterization techniques. These catalysts showed much higher surface areas and total pore volumes than conventional V$V_{2}O_{5}-TiO_2$ xerogel and impregnated $V_{2}O_{5}/TiO_2$ catalysts. It was found that the textural property of $V_{2}O_{5}-TiO_2$ material varies with the method and conditions of synthesis. Surface vanadates and $TiO_2$ anatase phase are the crucial factors to obtain high catalytic activities. The selective oxidation of hydrogen sulfide in the presence of excess water and ammonia was studied over these catalysts. Xerogel catalysts prepared by non-hydrolytic sol-gel method showed very high conversion of $H_{2}S$ without harmful emission of $SO_2$. The highest catalytic activity shown by these $V_{2}O_{5}-TiO_2$ catalysts may be due to their high surface area and good dispersion of vanadia species in the titania matrix.
Even traces of CO in the hydrogen-rich feed gas to proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) poison the platinum anode electrode and dramatically decrease the power output. In this work, a variety of catalytic materials consisting of $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$, (x = 0.0-1.0) were synthesised, characterized and tested for CO oxidation and preferential oxidation of CO (PROX). These catalysts prepared by hydrothermal and deposition-precipitation methods. The catalysts were characterized by XRD, XRF, SEM, BET, $N_2O$ titration and oxygen storage capacity (OSC) measurement. The effects of composition of the support and degree of excess oxygen were investigated fur activity and $CO_2$ selectivity with different temperatures. The composition of the support markedly influenced the PROX activity. Among the various $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$ catalysts having different composition, $Cu/Ce_{0.9}Zr_{0.1}O_2$ and $Cu/Ce_{0.7}Zr_{0.3}O_2$ showed the highest activities (>99%) and selectivities (ca.50%) in the temperature range of $150{\sim}160^{\circ}C$. It was found that by using of $Ce_xZr_{1-x}O_2$ mixed oxide support which possesses a high oxygen storage capacity, oxidation-reduction activity of Cu-based catalyst was improved, which resulted in the increase of catalytic activity and selectivity of CO oxidation in excess $H_2$ environments.
Park, K.S.;Park, J.W.;Kim, Y.J.;Yoon, W.L.;Park, J.S.;Rhee, Y.W.;Kang, Y.
Journal of Korean Society of Environmental Engineers
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v.22
no.12
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pp.2263-2273
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2000
Catalytic wet air oxidation of acetic acid over Mn-Ce based catalysts deposited on various supports ($SiO_2$, $TiO_2$, $ZrO_2$), $ZrSiO_4$, $ZrO_2(10wt%)/TiO_2$) have been carried out in high pressure microreactors. Also, promotional effects by small addition(O.5~1.0 wt%) of p-type semiconductors (CoO, $Ag_2O$, SnO) have been investigated. From the screening tests for initial activity ranking, both Mn(2.8)-Ce(7.2 wt%) and Ru(O.4)Mn(2.7)-Ce(6.9 wt%) supported on $TiO_2$ were selected as the promising reference candidates. In $Mn-Ce/TiO_2$ reference catalyst, addition of small amount of each p-type semiconductor (Co, Sn and Ag) resulted in activity promotional effect and the degree of the increase was in the following order: Co> Ag > Sn. Especially, $Mn-Ce/TiO_2$ promoted with 0.5 wt% Co gave the 2.6 folds activity increase compared to the reference case attributing to the surface area increase as well as synergy effect. In $Ru-Mn-Ce/TiO_2$ reference catalyst, only Co(1.0 wt%) promoted case showed a little reaction rate increase.
Kim, Kwang Ho;Eom, In Yong;Lee, Soo Min;Lee, Oh Kyu;Meier, D.;Choi, Joon-Weon
Journal of the Korean Wood Science and Technology
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v.37
no.4
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pp.372-380
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2009
After supercritical water treatment of poplar wood meals (passed through 60 mesh) for 60s between 325 and $425^{\circ}C$ at the fixed pressure at $220{\pm}10atm$, some solid residues were present in the degradation products. They mainly consisted of chemically modified lignin and fibrous materials. Glucose and xylose were identified as main sugar components of fibrous materials, and the highest ratio of glucose/xylose was achieved at the highest reaction temperature. As reaction temperature was elevated, the portion of fibrous materials decreased in the solid residues, while lignin was further accumulated. The H : G : S ratio of lignin in solid residues was estimated by analytical pyrolysis. Irrespective of reaction temperatures, the H:G:S ratios were not significantly changed in the lignin in solid residues. Compared to poplar milled wood lignin (MWL), it was remarkable that H type monomers were further lowered, while portion of S type monomers increased. The amount of G type monomers were relative stable. In presence of HCl catalyst, lowering H type as well as enhancing S type was further distinguishable. According to the result of nitrobenzene oxidation (NBO), ca. 265 mg of vanillin and syringaldehyde was yielded from poplar MWL as main products. However, remarkably reduced amount of NBO products were determined from solid residues by raising operating temperature as well as by the addition of HCl catalyst. These results strongly indicate that $\beta$-O-4 linkage could be easily cleaved during supercritical water treatment, so that the lignins in the solid residues seem to be condensed phenol polymers, which are mainly formed by carbon-carbon linkages rather than $\beta$-O-4 linkage.
Fuel reformer using plasma and shift reactor for CO oxidation were designed and manufactured as $H_2$ supply device to operate a polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC). $H_2$ selectivity was increased by non-thermal plasma reformer using GlidArc discharge with Ni catalyst simultaneously. Shift reactor was consisted of steam generator, low temperature shifter, high temperature shifter and preferential oxidation reactor. Parametric screening studies of fuel reformer were conducted, in which there were the variations of the catalyst temperature, gas component ratio, total gas ratio and input power. and parametric screening studies of shift reactor were conducted, in which there were the variations of the air flow rate, stema flow rate and temperature. When the $O_2/C$ ratio was 0.64, total gas flow rate was 14.2 l/min, catalytic reactor temperature was $672^{\circ}C$ and input power 1.1 kJ/L, the production of $H_2$ was maximized 41.1%. And $CH_4$ conversion rate, $H_2$ yield and reformer energy density were 88.7%, 54% and 35.2% respectively. When the $O_2/C$ ratio was 0.3 in the PrOx reactor, steam flow ratio was 2.8 in the HTS, and temperature were 475, 314, 260, $235^{\circ}C$ in the HTS, LTS, PrOx, the conversion of CO was optimized conditions of shift reactor using simulated reformate gas. Preheat time of the reactor using plasma was 30 min, component of reformed gas from shift reactor were $H_2$ 38%, CO<10 ppm, $N_2$ 36%, $CO_2$ 21% and $CH_4$ 4%.
Journal of the Korean Crystal Growth and Crystal Technology
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v.25
no.6
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pp.252-256
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2015
Nitrogen oxides ($NO_X$) was emitted from flue gas of stationary sources and exhaust gas of mobile sources, can leads to various environments problems. Selective Catalysts Reduction (SCR) is the most effective $NO_X$ removal system. Commercial $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalysts, usually containing $V_2O_5$ 0.5~3 wt%, $WO_3$ 5~10 wt%, and $V_2O_5$ is active in the reduction of $NO_X$ but also in the desired oxidation of $SO_2$ to $SO_3$. To reduce the amount of vanadium, using graphene matrix supported vanadium to synthesize nanocomposite. Then, we fabricated to 1 inch honeycomb type of SCR catalysts adding graphene-vanadium nanocomposite. The chemical-physical characteristics and the catalytic activity were performed by XRD, XRF, BET and Micro-Reactor (MR). As a result, the De-NOX performance was showed, similar to the commercial catalyst activity as 77.8 % and using nanocomposite catalyst as 77.1 % at $350^{\circ}C$.
This study was aimed to develop catalytic system for the dry-based reduction of oxidized mercury ($Hg^{2+}$) to elemental mercury ($Hg^0$) which is one of the most important components comprising mercury continuous emission monitoring system (Hg-CEMS). Based on the standard potential in oxidation-reduction reaction, transition metals including Fe, Cu, Ni and Co were selected as possible candidates for catalyst proceeding spontaneous reduction of $Hg^{2+}$ into $Hg^0$. These transition metal catalysts revealed high activity for reduction of $Hg^{2+}$ into $Hg^0$ in the absence of oxygen in reactant gases. However, their activities were greatly decreased in the presence of oxygen, which was attributed to the transformation of transition metals by oxygen to the corresponding transition metal oxides with less catalytic activity for the reduction of oxidized mercury. Hydrogen supplied to the reactant gases significantly enhanced $Hg^{2+}$ reduction activity even in the presence of oxygen. It might be due to occurrence of combustion reaction between $H_2$ and $O_2$ causing the consumption of $O_2$ at such high reaction temperature at which oxidized mercury reduction reaction took place. Because the system showed high activity for $Hg^{2+}$ reduction to $Hg^0$, which was compatible to that of wet-chemistry technology using $SnCl_2$ solution, the catalytic reduction system of Fe catalyst with the supply of $H_2$ could be employed as a commercial system for the reduction of oxidized mercury to elemental mercury.
Fenton's reaction are difficult to apply in the field due to the low pH requirements for the reaction and the loss of reactivity caused by the precipitation of iron (II) at neutral pH. Moreover, Fenton-like reactions using iron mineral instead of injection of iron ion as a catalyst are operated to get high removal result at low pH. Because hydroxyl radical can generate at the surface of iron mineral, there are competition with a lot of hydroxide at around neutral pH. On the other side, to operate Fenton's reaction series at neutral pH, modified Fenton reaction is suggested. The complexes, composed by iron ions (ferrous ion or ferric ion)-chelating agent, could be acted as a catalyst and presented in the solution at neutral pH. However, modified Fenton reaction requires a lot of hydrogen peroxide. Accordingly, the purpose of this experiment was to effectively combine Fenton-like reaction and modified Fenton reaction for extending application of Fenton's reaction. i.e., injecting chelating agents in Fenton-like reaction at around neutral pH is increasing the concentration of dissolved iron ion and highly promoting the oxidation effect. 2,4,6-trinitrotoluene (TNT) was used as a probe compound for comparing reaction efficiencies in this study. If the concentration of dissolved iron ion in combined Fenton process were existed more than 0.1 mM, the total TNT removal were increased. Magnetite-NTA system showed the best TNT removal (76%) and Magnetite-EDTA system indicated about 56% of TNT removal. The results of these experiments proved more promoted 40-60% of TNT removal than Fenton-like reaction's.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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