다양한 산업 중에서 섬유 산업은 섬유 염색을 위해 가장 많은 양의 물을 사용하는데, 이는 여러 종류의 염료를 포함한 폐수의 방대한 배출로 이어진다. 염료의 제거를 위한 방법에는 오존 처리, 흡착 등의 다양한 처리 방법이 존재한다. 하지만 이러한 처리 방법은 폐수 재사용의 문제로 인해 처리 가격이 상승하기 때문에 성공적이지 못하다. 이에 대한 대안으로 막분리 공정이 폐수의 염료 처리를 위한 가장 적절한 기술로 보고되고 있다. 이때 사용되는 분리막은 고분자 분리막과 세라믹 분리막으로 나눌 수 있다. 세라믹 분리막의 장점에는 세척의 용이함, 긴 수명, 내열성, 내화학성, 그리고 기계적 안정성이 있다. 세라믹 분리막은 다양한 원료로 만들 수 있으며, 점토, 제올라이트, 플라이 애시와 같은 천연 재료는 저렴하고 구하기 용이하다. 본 리뷰에서 폐수처리는 크게 한외여과(ultrafiltration), 정밀여과(microfiltration), 그리고 나노여과(nanofiltration) 세가지 공정으로 나누어져 있다.
폴리벤즈이미다졸(PBI) 기반의 막은 내구성이 우수한 네트워크 구조를 가지는 구조재료로서의 우수한 강성과 더불어서 고온에서의 우수한 내열성, 우수한 기계적 및 인장 특성, 높은 유리전이온도(Tg), 물이 없는 무수 환경에서의 이온 전도성능, 산화와 화학적 내구성으로 지난 20년 동안 다양한 용도의 대중적인 막 재료로 다양한 문헌에서 보고되어 왔다. 이온 전도성 PBI 기반 막은 고온용 양이온 교환막 연료 전지(HT-PEMFC)에서 광범위하게 사용되어왔다. 또한 PBI 기반 막은 독특한 특성으로 인해 기체분리막 및 유기용매나노여과(OSN) 막 개발에서 광범위하게 사용되어왔다. 이번 리뷰에서는 고온용 연료전지, 기체분리 및 OSN 적용을 위한 다양한 유형의 PBI 기반 막의 최근 연구동향 및 적용가능성에 대해 설명하고자 한다.
Chang, Young-Cheol;Kweon Jung;Yoo, Young-Sik;Kang, Mi-Hye;Andrew A. Randall
한국환경보건학회지
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제28권5호
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pp.42-52
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2002
배수관망에서의 박테리아 재 증식은 큰 현안문제로 대두되고 있으며 이를 억제하기 위한 염소소독 또한 발암성의 부산물인 THMs(trihalomethanes)등을 생성시킬 우려 때문에 미국에서는 오존살균처리 또는 나노여과 (nanofiltration) 법으로 대체해 오고 있다. 그러나 종래의 많은 bench scale 실험결과를 통해 이러한 처리 이후에 잔존하는 미량의 유기물(assimilable organic carbon)이 박테리아 재 증식에 계속하여 영향을 주고 있다는 결과가 AOC(assimilable organic carbon)와 박테리아 재증식의 상관관계를 통하여 밝혀지고 있다. 그러나 현재까지 이러한 연구결과를 full-scale규모의 현장시설에서 직접 검토한 예는 없다. 따라서 본 실험은 미국플로리다주에 위치한 두 지역의 full-scale배수관망 시설을 선정하여 실시하였다. 첫 번째 시설은 오존 살균처리를 그리고 다른 한곳은 나노여과와 석회 연수법 (lime softening)을 병행한 처리법을 사용하고 있다. 박테리아 증식은 R2A 배지를 사용하는 HPC(heterotrophic plate counts)법으로 평가했으며 오존이 공급된 배수관망에서의 HPC 는 각 셈플링 지점의 AOC값을 이용한 지수모델과 높은 상관관계가 있음이 판명되었다($R^2$=0.97). 또한 오존처리는 100%이상의 AOC 농도증가를 나타냈다. 나노여과법과 석회연수법을 병행하고 있는 시설에서도 AOC에 근거한 지수모델과 상관관계를 나타냈다($R^2$=0.75). 그러나 BDOC(biodegradable dissolved organic carbon)는 박테리아 증식에 있어 매우 낮은 상관관계 값을 표시했다($R^2$=0.11). 결과적으로 종래의 많은 bench scale실험결과와 같이 AOC는 배수관망에서의 박테리아 증식과 크게 상관관계를 갖고 있는 것으로 밝혀졌다.
최근 특정 용매에 대한 저항성이 있고 특정 분획분자량을 가지는 고분자 분리막을 통해 용매 또는 용질의 분리가 이루어지는 용매저항성 나노여과막에 대한 연구가 많이 이루어지고 있다. 이러한 분리막의 필수조건은 우수한 물성과 용매저항성을 가지는 것인데 현존하는 상업용 고분자 중 가장 내열성이 좋다고 알려진 폴리벤즈이미다졸은 고유의 용매저항성 역시 뛰어나지만 가교되었을 때 강한 유기용매에도 녹지 않는 특성을 가진다. 따라서 본 연구에서는 이러한 폴리벤즈이미다졸의 용매저항성을 이용한 나노여과막의 적용 가능성에 대하여 논의하고자 하였다. 분리막의 제조는 비용매유도상전이법을 통해 실시하였고 전계방출형 주사전자현미경을 통해 나노여과막으로서 적절한 복합막을 형성하는 것을 확인하였다. 또한, 가교유무에 따른 용매의 투과성능을 확인하였고 장시간 운전을 통하여 용매에 대한 내구성에 따른 안정성 또한 확인하였다. 투과도 실험은 물, 에탄올, 벤젠, N, N-dimethylacetamide (DMAc), n-methyl-2-pyrrolidone (NMP) 다섯 가지 용매에 의해 실시되었으며 각각의 초기 플럭스는 $6500L/m^2h$ (Water, 2 bar), $720L/m^2h$ (DMAc, 5 bar), $185L/m^2h$ (Benzene, 5 bar), $132L/m^2h$ (NMP, 5 bar), $65L/m^2h$ (Ethanol, 5 bar)를 나타내었고 분리막의 종류에 따라 2-5 bar의 압력을 적용하였다.
중공사형 막은 지난 수십 년간 빠르게 성장하고 있는 새로운 기술의 하나이다. 또한, 고분자 소재를 이용한 분리막은 기체분리, 연료전지, 수처리, 폐수처리, 유기물 분리 등 여러 분야에서 주목 받고 있다. 그중에서도 액체분리용 역삼투(RO)와 한외여과(Ultrafiltration)막의 중간 특성을 갖는 나노여과(Nanofiltration)막은 상대적으로 역삼투 막에 비하여 낮은 투자비와 낮은 운전압력, 높은 투과 성능을 가지며 다가 음이온 염과 $200{\sim}1000gmol^{-1}$사이의 유기물에 대한 높은 제거율을 갖는 막이다. 본 논문에서는 NF 중공사 분리막의 소재, 제조 방법(상전이법과 계면중합법)에 따른 멤브레인의 구조 제어 및 다양한 특성 평가에 관한 연구동향을 살펴보고자 한다. 현재 대부분의 NF용 분리막은 평막형(plate and frame type)이나 나권형(spiral wound type)으로 제품화 되고 있는데, 중공사형(hollow-fiber type)의 제품화가 지연되고 있는 것은 기존 소재를 바탕으로 제조할 경우 강도면에서 안정적이지 못한 면이 있으므로 새로운 소재를 개발하거나 기존 소재의 개선이 필요할 것으로 보인다. 이러한 부분을 보완할 수 있을 만한 제조 기술이 확보된다면 중공사 형태의 나노여과막이 점차 나권형막을 대체하여 시장에서 높은 점유율을 나타낼 수 있을 것이다.
최근 유기용매나노분리막(OSN) 기술의 응용분야가 확대되고 있으며 그에 따른 분리막 성능향상이 요구되고 있다. 본 연구에서는 박막복합막 형태의 OSN 분리막을 제조하여 용매의 투과성능을 측정하였다. 먼저 비용매상전이법(NIPS)을 활용하여 한외여과막 지지체를 제조하였고, 지지체의 성능을 최적화하기 위해 고분자(PSf or PES)와 기공형성제(PVP or Pluronic F-127)의 종류 및 조성의 영향을 확인하였다. 지지체 표면에 MPD와 TMC 단량체를 계면중합하여 폴리아미드 박막을 형성하였다. 제막된 박막복합막 OSN 분리막의 용매투과성능과 배제율을 측정하여 평가하였다. OSN 지지체로는 PSf 대비 PES 지지체의 성능이 안정적이었으며 Pluronic F-127보다 PVP를 도프용액에 첨가하였을 때 성능이 더 향상되었다. 기존 TMC-MPD 반응을 활용하여 박막복합막을 제조하였을 때 Acetonitrile 용매의 투과성능이 EtOH보다 월등히 높은 것을 확인할 수 있었다.
본 연구는 인쇄회로기판(PCB) 제조 시 에칭공정에서 발생되는 구리이온($Cu^{+2}$)을 고농도로 함유한 황산 폐에칭액을 NF 막분리법을 사용하여 에칭액 회수와 구리이온 처리를 효율적으로 수행하기 위한 NF 막여과 공정의 운전 조건을 설정하기 위한 기본 자료를 확보하는데 있다. 이를 위해 미국 Koch사의 SelRO MPS-34 4040 NF 막을 대상으로 구리이온을 고농도(5~25 g/L)로 함유한 모의 황산 폐에칭액의 회분식(dead-end) 나노여과 실험을 수행하여 투과 플럭스와 구리이온의 총괄 배제도를 측정하였다. 이 결과 황산용액에의 막 보관기간이 길수록, 황산용액의 pH가 낮을수록 황산에 의한 NF 막의 손상이 더 크게 발생하여 순수 투과 플러스가 증가하였다. 황산 폐에칭액의 투과 플럭스는 황산용액 내 구리이온의 농도가 증가할수록 막 표면에의 구리이온 농축(농도분극)의 증가에 따라 감소하였으며, 구리이온의 배제도는 구리이온의 농도가 높을수록, pH가 낮을수록, 황산용액 내의 막 보관기간이 길수록 낮아져 초기 37%에서 최소 15% 수준으로까지 감소하였다.
이 연구에서는 대규모 나노여과 정수처리 시스템의 각 단계의 생물학적 안정성과 공정내의 AOC를 측정하고자 한다. 나노 여과 정수처리 시스템은 미 플로리다 주 남부의 Plantation 시의 $45,400\;m^3$/day (12 mgd) 규모의 연수화 시설에서 연구하였으며, 표면 대수층의 유기물이 많은 지하수를 원수로 이용하였다. 유입원수의 평균 AOC 농도는 158 g/L acetate-C이다. 전처리(산과 스케일 방지제첨가) 후 AOC농도는 12.7% 가량 증가하였는데, 이는 전처리 과정에서 투입된 화학물들이 생물학적 안정성을 저감시킬 수 있음을 의미한다. 전체적으로 나노여과공정은 63.4%와 94.8% 의 AOC 및 DOC 제거효율을 보였다. 특히 1단계에서의 AOC 제거율 (68%)이 2단계에서의 제거율 (58%)보다 다소 높았는데 이는 높은 회수율과 산 전처리과정이 있는 대규모 나노 공정 2단계에서 흔히 형성되는 낮은 pH 높은 이온강도 및 경도 등의 화학적 환경에 기인한다고 사료된다.
나노여과를위한 박막 나노복합체(TFN) 멤브레인 기술의 발전은 천연 자원에서 오염 물질을 제거하는 데 중요하다. 최근에는 기존의 박막 복합체(TFC) 및 나노복합체 멤브레인에서 불가피한 단점을 극복하기 위해 다양한 금속유기구조체(MOF) 수정이 테스트되었다. 일반적으로 MIL-101(Cr), UiO-66, ZIF-8 및 HKUST-1 [Cu3(BCT2)]은 용매 투과성 및 용질 제거 측면에서 막 성능을 현저하게 향상시키는 것으로 입증되었다. 이 리뷰에서는 이러한 MOF가 나노 여과에 미치는 영향에 대한 최근 연구가 논의될 것이다. 서로 다른 금속유기구조체의 동시 사용 및 고유한 금속유기구조체 레이어링 기술(예: 딥 코팅, 스프레이 사전 배치, Langmuir-Schaefer 필름 등)과 같은 다른 새로운 기능도 멤브레인 성능을 향상시켰다. 이러한 MOF 변형 TFN 멤브레인은 각각의 TFC 및 TFN 멤브레인에서 분리 성능을 향상시키는 것으로 자주 나타났을 뿐만 아니라 많은 보고서에서 비용 효율적이고 환경 친화적인 공정에 대한 잠재력을 설명한다.
물 공급은 늘어나는 담수 수요와 다르게 줄어들고 있다. 담수의 수요를 충당하기 위해서 나노여과법은 가장 효율적이고 경제적인 방법이라고 할 수 있다. 해수담수화를 위한 나노여과법의 일반적인 방법으로는 나노여과 멤브레인을 이용한 역삼투압 방식이다. 하지만 기존의 멤브레인들은 주요 특성인 안정성, 경제성, 그리고 살균 및 방오특성이 부족하다. 기존의 나노여과 멤브레인을 향상시키기 위해서 친수성과 방오성이 높은 흑연 산화물이 가장 향상성이 높으며 널리 연구되고 있는 재료이다. 멤브레인 변형은 다른 레이어에 적용될 수 있다. 얇은 막으로 이루어진 멤브레인은 다른 세 레이어로 구성되어 있다, 표면의 폴리아미드 레이어, 기공 레이어, 그리고 전체적인 구조를 구성하는 지원 직물이다. 정삼투압 토한 에너지 효율적인 해수담수화 방식이지만 효율이 생물 오염 때문에 떨어진다. 산화그래핀 결합은 향균 기능을 향상할 수 있으며 멤브레인 표면에 바이오필름 생성을 억제할 수 있다. 압력지연삼투는 해수에서 청정에너지를 발전시키는 최고의 방법 중 하나이다. 멤브레인의 생물 오염은 합성 폴리머 멤브레인의 합성 레이어에 산화 그래핀을 합성하여 줄일 수 있다. 나노여과 멤브레인을 개량하는 여러 연구가 각자의 장단점을 가지고 이루어지고 있다. 이 보고서는 나노여과 멤브레인의 개량, 성질, 그리고 성능에 대해 논의한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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