최근에 보고된 양질의 고효율Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 태양전지는 CIGS광흡수층이 강한 (220:204) 우선배향성을 갖는 것으로 알려져 있다 [1]. 이러한 CIGS우선배향성은 Se 증착압력, Na농도, 기판온도 및 Mo후면전극의 표면상태에 영향을 받는 것으로 알려져 있지만 정확한 상호관계는 아직 명확히 알려져 있지 않으며, 특히 Mo후면전극의 영향에 대해서는 체계적인 연구결과조차 극히 드문 상황이다 [2]. 본 연구에서는 CIGS 박막의 우선배향성에 대해 Mo후면전극의 미세구조가 미치는 영향 및 이에 따른 cell특성의 변화에 대해서 연구하였다. Mo후면전극의 미세구조는 2 mTorr~16 mTorr까지 증착압력을 변화시켜 제어되었고, CIGS광흡수층은 이렇게 준비된 Mo후면전극상에 3단계 동시증밥법(3-stage process)을 사용하여 형성하였다. XRD를 통한 박막의 우선배향성 평가에서, Mo 증착압력에 대한 IGS I(300)/I(006) 및 CIGS I(220:204)/I(112)의 거동은 Mo 미세구조와 밀접한 관련이 있는 잔류응력(residual stress)의 변화 거동과 상당히 일치함을 보였다. 이에 반해, 높은 압력의 Mo위에 형성된 강한 (220:204) 우선배향성의 CIGS와 bare-glass위에서 형성된 강한 (112) 우선배향성의 CIGS내 Na농도는 서로 유사하였다. 상기의 결과는 Mo미세구조 그 자체가 CIGS 박막 우선배향성의 원인이 됨을 나타낸다. Selenized Mo시편의 XRD분석 및 IGS/Mo 시편의 TEM분석결과을 통해 MoSe2의 반응성이 잔류응력과 비례하는 Mo in-gain 밀도에 의존하는 함을 알 수 있었고, 이러한 MoSe2반응성(reactivity)과 IGS우선배향성 사이에 상당히 밀접한 관련이 있으며 이에 CIGS의 우선배향성이 결정됨을 확인하였다. 마지막으로, Mo변수에 의해 제작된 cell의 특성분석으로부터 cell의 효율이 주로 VOC의 증가에 기인하여 CIGS (220:204) 우선배향성의 정도에 비례하였다.
Pham, Hong Nhung;Jang, Yoon Hee;Park, Bo-In;Lee, Seung Yong;Lee, Doh-Kwon
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2016년도 제50회 동계 정기학술대회 초록집
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pp.426.2-426.2
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2016
Numerous of researches are being conducted to improve the efficiency of $Cu_2ZnSnSe_4$ (CZTSe)-based photovoltaic devices, which is one of the most promising candidates for low cost and environment-friendly solar cells. In this work, we concentrate on the back contact of the devices. A proper thickness of $MoSe_2$ in back contact structure is believed to enhance adhesion and ohmic contact between Mo back contact and absorber layer. Nevertheless, too thick $MoSe_2$ layers that are grown during high-temperature selenization process can impede the current collection, thus resulting in low cell performance. By applying molybdenum nitride as a barrier in back contact structure, we were able to control the thickness of $MoSe_2$ layer, which resulted in lower series resistance and higher fill factor of CZTSe devices. The phase transformation of Mo-N binary system was systematically studied by changing $N_2$ concentration during the sputtering process. With a proper phase of Mo-N fabricated by using an adequate partial pressure of $N_2$, the efficiency of CZTSe solar cells as high as 8.31% was achieved while the average efficiency was improved by about 2% with respect to that of the referent cells where no barrier layer was employed.
Transition metal dichalcogenides (TMDCs) are promising layered structure materials for next-generation nano electronic devices. Many investigation on the FET device using TMDCs channel material have been performed with some integrated approach. To use TMDCs for channel material of top-gate thin film transistor(TFT), the study on high-k dielectrics on TMDCs is necessary. However, uniform growth of atomic-layer-deposited high-k dielectric film on TMDCs is difficult, owing to the lack of dangling bonds and functional groups on TMDC's basal plane. We demonstrate the effect of remote oxygen plasma pretreatment of large area synthesized few-layer MoSe2 on the growth behavior of Al2O3, which were formed by atomic layer deposition (ALD) using tri-methylaluminum (TMA) metal precursors with water oxidant. We investigated uniformity of Al2O3 by Atomic force microscopy (AFM) and Scanning electron microscopy (SEM). Raman features of MoSe2 with remote plasma pretreatment time were obtained to confirm physical plasma damage. In addition, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) was measured to investigate the reaction between MoSe2 and oxygen atom after the remote O2 plasma pretreatment. Finally, we have uniform Al2O3 thin film on the MoSe2 by remote O2 plasma pretreatment before ALD. This study can provide interfacial engineering process to decrease the leakage current and to improve mobility of top-gate TFT much higher.
Molybdenum thin films were deposited on the soda lime glass(SLG) substrates by direct-current planar magnetron sputtering, with a sputtering power density of $4.44W/cm^2$. The working pressure was varied from 0.5 mtorr to 20 mtorr to gain a better understanding of the effect of sputtering pressure on the morphology and microstructure of the Mo film. Thin films of $CU(InGa)Se_2$ (CIGS) were deposited on the Mo-coated glass by three stage co-evaporation process. The highest efficiency device was obtained at the maximum value of the tensive stress. The morphology of Mo-coated films were examined by using scanning electron microscopy The film's microstructure, such as the preferred orientation, the full width at half-maximum(FWHM), and the residual intrinsic stress were examined by X-ray diffraction.
CuInGaSe2 (CIGS)을 포함한 Chalcopyrite계 물질은 직접천이형 반도체이면서, ${\sim}1{\times}10^5cm^{-1}$ 이상의 광흡수계수를 보이며, 조성제어를 통한 밴드갭 조절이 가능해 차세대 고효율 박막태양전지재료로 매우 주목받고 있다. 최근, CIGS 박막태양전지 제조를 위해 CIGS 흡수층의 여러 가지 박막제조 공정들이 개발되고 있으나, 동시증착법과 소위 2단계법이라 일컬어지는 금속 전구체 스퍼터링 증착 후 셀렌화 공정을 가장 대표적인 공정이라 말 할 수 있다. 동시증착법은 실험실 수준의 소면적 셀에서 20%에 가까운 높은 효율의 CIGS 박막태양전지 제조에 성공하였음에도 불구하고, 상용화를 위한 대면적 셀 제조를 위해 해결해야 할 문제들이 아직 남아있다. 또한, 2단계법의 경우는 스퍼터링 공정을 기반으로 대면적 셀 제조에는 용이하나, CIGS/Mo 계면에서의 Ga 응집현상의 발생 및 셀렌화 공정에 사용되는 독성가스($H_2Se$)의 문제 등이 남아 있어 새로운 시각에서의 접근 방법이 요구되고 있다. 본 연구에서는 CIGS 4성분계 단일 타겟을 사용, RF 스퍼터링 공정을 통해 $200{\times}200mm^2$ 기판 위에 CIGS 박막을 제조하여 그 특성을 분석하였다. XRD 분석결과, 동시증착법에서 일반적으로 관찰되는 CIGS/Mo 계면에서의 $MoSe_2$ 상의 존재는 관찰되지 않았으며, CIGS 단일상의 다결정 박막이 제조되었음을 알 수 있었다. 또한, CIGS 박막제조 후, RTA 공정을 통해 CIGS 박막의 결정성이 향상됨을 관찰 할 수 있었으며, SIMS 분석결과, Mo층의 공정 조건에 따라 CIGS/Mo 계면에서의 금속원소 (In, Ga, Mo)의 상호확산이 크게 억제됨을 알 수 있었다. 그 외의 특성평가 결과들을 통하여 CIGS 4성분계 단일 타겟을 사용한 CIGS 박막태양전지 제조의 유용성에 대해 논의하고자 한다.
The selenization process has been a promising method for low-cost and large-scale production of high quality CIGS film. However, there is the problem that most Ga in the CIGS film segregates near the Mo back contact. So the solar cell behaves like a $CuInSe_2$ and lacks the increased open-circuit voltage. In this study we investigated the Ga distribution in CIGS films by using the $Ga_2Se_3$ layer. The $Ga_2Se_3$ layer was applied on the Cu-In-Ga metal layer to increase Ga content at the surface of CIGS films and to restrict Ga diffusion to the CIGS/Mo interface with Ga and Se bonding. The layer made by thermal evaporation was showed to an amorphous $Ga_2Se_3$ layer in the result of AES depth profile, XPS and XRD measurement. As the thickness of $Ga_2Se_3$ layer increased, a small-grained CIGS film was developed and phase seperation was showed using SEM and XRD respectively. Ga distributions in CIGS films were investigated by means of AES depth profile. As a result, the [Ga]/[In+Ga] ratio was 0.2 at the surface and 0.5 near the CIGS/Mo interface when the $Ga_2Se_3$ thickness was 220 nm, suggesting that the $Ga_2Se_3$ layer on the top of metal layer is one of the possible methods for Ga redistribution and open circuit voltage increase.
In this paper, investigations on a three stage processing technique involving the co-evaporation of In-Se, Cu-Se and In-Se in this order at different deposition condition was undertaken. At first stage, we obtained good $In_{2}Se_{3}$ films by In-Se coevaporation. $In_{2}Se_{3}$ films show smooth and dense structure. And ration of In:Se was 2:3 $CulnSe_2$ thin films deposited by three stage process have shown strong adhesion on Mo coated glass substrates and good morphological properties suitable device fabrication. XWD spectra show single phase chalcopyrite $CulnSe_2$ films with strong orientation in the 112 plane. Resistivity of $CulnSe_2$ thin films was about $5{\times}10^{5}\;{\Omega}{\cdot}cm$. Surface morphology of CdS/$CulnSe_2$/Mo films was very good because of no pin holes.
In order to obtain a suitable back contacting electrode for $Cu(InGa)Se_2$-based photovoltaic devices, a molybdenum thin film was deposited using a chemical vapor transport (CVT) during the hydrogen reduction of $MoO_3$ powder. A $MoO_2$ thin film was successfully deposited on substrates by using the CVT of volatile $MoO_3(OH)_2$ at $550^{\circ}C$ for 60 min in a $H_2$ atmosphere. The Mo thin film was obtained by reduction of $MoO_2$ at $650^{\circ}C$ in a $H_2$ atmosphere. The Mo thin film on the substrate presented a low sheet resistance of approximately $1{\Omega}/sq$.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치 창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이중에 하부전극은 Mo 재료을 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 0.24 Ohm/cm2 정도의 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 고온 안정성 확보를 위하여 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 그리고 CIGSe2의 광흡수층 제조시 셀렌화 공정에서 100 nm 이하의 MoSe2 두께를 갖도록 해야하며, 이는 CIGSe2 박막태양전지의 Rs 값을 줄여 Ohmic 접촉을 향상시키는데 기여한다. 본 연구에서는 CIGSe2 박막태양전지에서 요구되는 하부 전극 Mo 박막의 제작과 CIGSe2 박막태양전지 전체공정에 적용후의 MoSe2/Mo 박막특성에 대해서 연구결과들을 논하고자 한다. (본 연구는 경북그린에너지프론티어기업발굴육성사업 연구지원금으로 이루어졌음).
$Cu(In,Ga)Se_2$ (CIGS) 박막 태양전지 제조에는 동시증발법 (co-evaporation)으로 Cu, In, Ga, Se 각 원소의 증발을 세 단계로 제어하여 CIGS 박막을 증착하는 3-stage 방법이 널리 이용된다[1]. 3-stage 중 1st-stage에서는 In, Ga, Se 원소 만을 증발시켜 $(In,Ga)_2Se_3$ 전구체 (precursor) 박막을 성장시킨다. 고효율의 CIGS 태양전지를 위해서는 $(In,Ga)_2Se_3$ 전구체 증착의 공정 변수와 이에 따른 박막 특성의 이해가 중요하다. 본 연구에서는 Mo 박막이 증착된 소다석회유리 (soda lime glass) 기판에 동시증발장비를 이용하여 280 380 의 기판 온도에서 In, Ga, Se 물질을 증발시켜 $(In,Ga)_2Se_3$/Mo/glass 시료를 제작하였으며 XRD, SEM, EDS 등의 방법을 이용하여 특성을 분석하였다. XRD 분석 결과 기판 온도 $280{\sim}330^{\circ}C$에서는 $(In,Ga)_2Se_3$ 박막의 (006), (300) 피크가 관찰되었으며, 기판 온도가 증가할수록 (006) 피크 세기는 감소하였고 (300) 피크 세기는 증가하였다. $380^{\circ}C$에서는 (110)을 포함한 다수의 피크가 관찰되었다. 그레인 (grain) 크기는 기판 온도가 증가할수록 커지며 Ga/(In+Ga) 조성비는 기판 온도에 따라 일정함을 각각 SEM과 EDS 측정을 통해 알 수 있었다. $(In,Ga)_2Se_3$ 전구체의 (300) 배향은 CIGS 박막의 (220/204) 배향을 촉진하고[2], 이것은 높은 광전변환효율에 기여하는 것으로 알려져 있다. 때문에 $(In,Ga)_2Se_3$의 (300) 피크의 세기가 가장 큰 조건인 $330^{\circ}C$를 1st-stage 증착 온도로 하여 3-stage CIGS 태양전지 공정을 수행하였으며, $MgF_2$/Al/Ni/ITO/i-ZnO/CdS/CIGS/Mo/glass 구조의 셀에서 광전변환효율 16.96%를 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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