Plasma techniques have been proposed to generate a hydrogen enrich gas to investigate a feasibility of plasma techniques on a fuel reforming, we considered a dry reforming and a partial oxidation with methane in the atmospheric pressure. For these experiments, we employed an arc jet plasma reactor. The effects of input power and oxidizer in each process were investigated by product analysis, including carbon monoxide, hydrogen, ethylene, propane, and acetylene as well as methane and carbon dioxide. In both processes, input electrical power activated the reactions significantly. The increased ratio of the carbon dioxide to methane in the dry reforming doesn't affect to a methane conversion, whereas increased ratio of oxidizer to methane in the partial oxidation was very effective for the reaction. Moreover, for a simultaneous treatment of methane and carbon dioxide, a feasibility of a dry reforming combined with partial oxidation also has been investigated.
Partial oxidation of methane has been conducted over $CeO_2$and it has been found that $CeO_2$has an extraordinary catalytic activity in the reaction. Its activity was strongly dependent on the $CH_4/CO_2$ ratio. Total combustion was dominant with stoichiometric feed ratio$(CH_4/O_2=$ 2.0) but partial oxidation was achieved between the $CH_4/O_2$ ration of 3.8 4.3 and the period depended upon the feed composition. The proposed raaction mechanism it that oxygen vacancies in raduced deria are supplied with oxygen molecules from the reactant, and then activate adsorbed oxygen, followed by releasing activated axygen species reacting with methane to produce $H_2$ and CO.
Noncatalytic partial oxidation of methane for producing synthesis gas was studied in a lab-scale experimental apparatus. Partial oxidation developed for high-temperature, fuel-rich combustion and it is exothermic process. but Steam reforming and Caron reforming is highly endothermic process to need much energy. Noncatalytic partial oxidation of methane is affected by temperature and equivalent ratio, so we studied effect about composition of synthesis gas at lab scale reactor. We used electronic heater to control the temperature of reactor. The quality of synthesis gas is improved and reduced heat value to require at Noncatalytic partial oxidation because the reacting temperature is lower at oxy condition.
Methanol was synthesized by homogeneous and catalytic reactions of partial oxidation of methane. The effect of pressure, temperature and oxygen concentration on methanol synthesis was investigated. The catalyst used was Bi-Cs-Mg-Cu-Mo mixed oxide. The partial oxidation reaction was carried out in a fixed bed reactor at 20${\sim}$46 bar and $450{\sim}480^{\circ}C$ and oxygen concentration of 5.3${\sim}$7.7mol%. The results were compared with results of homogeneous reaction performed at the same conditions. Methane conversions of the homogeneous and catalytic reactions increased with temperature. Methanol selectivity of the homogeneous reaction decreased with increasing temperature. However, the methanol selectivity of catalytic reaction increased with temperature. For both homogeneous and catalytic reactions, the methane conversions were around 5%. This may be due to the low oxygen concentration. Methanol selectivity of the catalytic reaction was higher than that of homogeneous one.
Methanol was directly produced by the partial oxidation of methane with four-component mixed oxide catalysts. Four-component(Mo-Bi-Cr-Si) mixed oxide catalysts were prepared by the co-precipitation and sol-gel methods. The catalyst prepared by the sol-gel method showed about eleven times higher surface area than that prepared by the co-precipitation method. From the $O_2$-TPD experiment of the prepared catalysts, it was proven that there exists two types of oxygen species, and the oxygen species that participates in the partial oxidation reaction is the lattice oxygen desorbing around $750^{\circ}C$. The optimum reaction condition for methanol production was $420^{\circ}C$, 50 bar, flow rate of 115 mL/min, and $CH_4/O_2$ ratio of 10/1.5, providing methane conversion and methanol selectivity of 3.2 and 26.7%, respectively.
메탄의 부분산화반응은 수소 제조의 중요한 반응 중의 하나이다. 무전해 도금방법에 의해 제조된 팔라듐-은 막을 막반응기(membrane reactor)로서 메탄의 부분산화반응에 적용하여 반응온도, $O_2/CH_4$ 몰비, $CH_4$ 공급속도, $N_2$ 운반 가스 흐름속도 등의 변화에 따라 실험을 수행하였다. 막반응기의 메탄 전환율은 알루미나에 담지된 니켈 촉매를 사용하는 반응조건하에서 $350{\sim}730^{\circ}C$의 반응온도에 따라 증가하는 경향을 보였으며, 특히 $730^{\circ}C$와 $O_2/CH_4$ 몰비 0.5에서 메탄 전환율과 CO 선택도가 가장 높았다. 막반응기의 메탄 전환율은 전통적인 관형반응기와 비교한 결과 반응조건에 따라 10~40% 정도 높았다.
Partial oxidation of methane was carried out by ceria-promoted Ni-substituted hydrotalcite-derived catalysts ($Ce_xNi_3$-HTlc ; x=$0.3{\sim}1.2$) in a fixed-bed reactor. The Ce/Ni ratio of 0.3/3 in the catalyst showed the best catalytic activity but the Ce/Ni ratio became higher above 0.3/3, the catalyst became less active in short-term tests. No ceria promoted catalyst was started to decrease $CH_4$ conversion after 20 h but the Ce/Ni ratio 0.3/3 catalyst was kept its stability in long-term tests.
Characteristic of partial oxidation of methane using arc-jet plasma by AC power is investigated. Arc-jet reactor used in this work is slightly modified from typical arc jet reactor so that it can make and sustain stable state of plasma. Methane conversion, selectivity of chemicals such as hydrogen and hydrocarbon materials in the product are analyzed. Parametric approach on the performance of the reactor or detail on the partial oxidation process is carried with $O_2/C$ ratio as parameter. In addition to the results, SED and arc length is changed to understand the effect of current-voltage correlation on the reforming performance and relative role of thermal process.
The effects of La addition to Ni/$CeO_2$ methane partial oxidation catalysts were investigated. Catalysts were prepared by the impregnation and urea methods. In the preparation of catalysts, La content was changed from 1 wt% to 3wt%. Catalysts that contain 2wt% La showed the highest methane conversion of about 80% and CO selectivity of 84% and $H_2$ selectivity of 70%. This result may be stemmed from that, when La content is 2wt%, a fluorite oxide-type structure is well formed and carbon deposition is also decreased. Among the catalysts, 2.5wt% Ni/Ce(La)Ox showed the highest catalytic activity. From the experiment of changing reaction temperature with 2.5wt% Ni/Ce(La)Ox catalyst, it was found that the optimum reaction temperature is $750^{\circ}C$ and at this temperature methane conversion was about 90%, CO and $H_2$ selectivities were 94 and 80%, respectively.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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