광촉매는 물에서 유기 염료를 분해하는 친환경적 기술이다. 산화 텅스텐은 이산화 티타늄에 비해 더 작은 밴드갭을 지니고 있어 광촉매 나노물질로서 활발히 연구되고 있다. 계층적 구조의 합성, 백금 도핑, 나노 복합물 또는 다른 반도체와의 결합 등이 광촉매 분해 효율을 향상시키는 방법들로 연구되고 있다. 이들 방법들은 광 파장의 적색편이를 유도하여 전자 이동, 전자-정공 쌍의 형성과 재결합에 영향을 미친다. 산화 텅스텐의 형태 개질을 통해 앞서 언급한 광촉매 분해 효율을 향상시키는 방법들과 합성에 대해 분석하였으며 금속 산화물과 탄소 복합재를 결합하는 방법이 새로운 물질의 합성이 필요없으며 가장 효율적인 방법으로 조사되었다. 이러한 광촉매 기술은 수처리 분리막기술과 모듈화하여 정수처리 목적으로 사용될 수 있다.
대기 오염의 주요 원인인 휘발성유기화합물(VOCs)의 배출을 저감 하기 위한 방법으로 주로 활성탄 흡착탑이 활용되고 있다. 하지만 활성탄의 짧은 수명과 잦은 교체 주기의 단점이 있어 이를 극복하기 위한 다양한 기술이 개발되고 있으며, 광촉매-활성탄 복합체는 이러한 활성탄의 단점을 극복할 수 있는 방법임을 입증하였다. 광촉매-활성탄 복합체는 활성탄 표면에 금속산화물 광촉매를 코팅하여 광촉매 효과와 활성탄의 흡착능력 효과를 동시에 확보할 수 있는 휘발성유기화합물 저감 물질이다. 미세유체공정을 이용하여 ZnO, 은(Ag) 나노입자를 동시에 합성한 후 실시간으로 ZnO와 은(Ag) 나노입자 용액을 활성탄이 채워진 충진층 반응기에 주입하여 Ag-ZnO 활성탄 복합체를 합성하였다. 합성 반응시간에 따른 광촉매 복합체의 증착양을 분석했으며, 다양한 분석 방법을 통해 광촉매가 활성탄의 기공을 막지 않고 활성탄 표면에 선택적으로 증착 되었음을 확인하였다. 톨루엔 가스백 시험과 흡착 파괴시간 시험을 통해 광촉매-활성탄 복합체가 순수한 활성탄보다 우수한 저감 효과와 지속성을 가지는 것을 확인하였다. 본 연구를 통해 개발된 공정은 광촉매-활성탄 복합체를 효율적으로 생산할 수 있는 방법으로 대량 생산을 위한 스케일 업 공정을 통해 국내의 VOCs 저감 물질 가격 경쟁력을 높일 수 있을 것으로 사료된다.
Naik, Brundabana;Moon, Song Yi;Kim, Sun Mi;Jung, Chan Ho;Park, Jeong Young
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2013년도 제45회 하계 정기학술대회 초록집
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pp.317.2-317.2
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2013
Ultrathin oxide encapsulated metal-oxide hybrid nanocatalysts have been fabricated by a soft chemical and facile route. First, SiO2 nanoparticles of 25~30 nm size have been synthesized by modified Stobber's method followed by amine functionalization. Metal nanoparticles (Ru, Rh, Pt) capped with polymer/citrate have been deposited on functionalized SiO2 and finally an ultrathin layer of TiO2 coated on surface which prevents sintering and provides high thermal stability while maximizing the metal-oxide interface for higher catalytic activity. TEM studies confirmed that 2.5 nm sized metal nanoparticles are well dispersed and distributed throughout the surface of 25 nm SiO2 nanoparticles with a 3-4 nm TiO2 ultrathin layer. The metal nanoparticles are still well exposed to outer surface, being enabled for surface characterization and catalytic activity. Even after calcination at $600^{\circ}C$, the structure and morphology of hybrid nanocatalysts remain intact confirm the high thermal stability. XPS spectra of hybrid nanocatalyst suggest the metallic states as well as their corresponding oxide states. The catalytic activity has been evaluated for high temperature CO oxidation reaction as well as photocatalytic H2 generation under solar simulation. The design of hybrid structure, high thermal stability, and better exposure of metal active sites are the key parameters for the high catalytic activity. The maximization of metal-TiO2 interface interaction has the great role in photocatalytic H2 production.
Transactions on Electrical and Electronic Materials
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제11권1호
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pp.1-10
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2010
This is an overview paper reporting our most recent work on processing and microstructure of nano-structured oxides and their photoluminescence and photo-catalysis properties. Zinc oxide and related transition metal oxides such as vanadium pentoxide and titanium dioxide were produced by a combination of magnetron sputtering, hydrothermal growth and atmosphere controlled heat treatment. Special morphology and microstructure were created including nanorods arrays, core-brushes, nano-lollipops and multilayers with very large surface area. These structures showed special properties such as much enhanced photoluminescence and chemical reactivity. The photo-catalytic properties have also been promoted significantly. It is believed that two factors contributed to the high reactivity: the large surface area and the interaction between different oxides. The transition metal oxides with different band gaps have much enhanced photoluminescence under laser stimulation. Use of these complex oxide structures as electrodes can also improve the energy conversion efficiency of solar cells. The mixed oxide complex may provide a promising way to high-efficiency photo emitting materials and photo-catalysts.
Transition metals such as V, Fe, and Ni were used to synthesize doped zinc oxide nanoparticles from mixed liquid precursors by using the flame spray pyrolysis (FSP). The effects of dopants on the powder properties such as morphology, specific surface area, crystal structure, and light adsorption were analyzed by TEM, BET, XRD, and UV-Vis diffuse reflection spectrum (DRS), respectively. The results showed that hexagonal wurtzite structured ZnO:M (M = V, Fe, Ni) nanoparticles were successfully synthesized by the FSP. The transition metal-doping resulted in the decrease in its particle size and crystallite size. The UV-vis absorption spectra of ZnO:M nanoparticles were also red-shifted. ZnO:V showed the highest MB degradation of 99.4% under the UV irradiation after 3 hrs.
Kim, Ji-Won;Kim, Hee-Sung;Yu, Kook-Hyun;Fujishima, Akira;Kim, Young-Soon
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제31권10호
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pp.2849-2853
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2010
A method to improve the photocatalytic activity of titanium dioxide by modification with a sensitizer and a metal oxide is proposed. To achieve this goal, we used metal oxides as dopants. In particular, $CaWO_4$ and $Gd_2O_2S$:Tb were used because their 2.6 eV and 2.2 eV band gap energy and optical properties have a large positive effect on photocatalysis. The improvement in the photocatalytic activity of $TiO_2$ modified with $Gd_2O_2S$:Tb under ultraviolet light irradiation is described in a previous study. The present work focuses on the sensitization of metal oxide-modified $TiO_2$. Having observed the ultraviolet-visible absorption spectra of 3,4,9,10-Perylenetetracarboxylic diimide in the wide visible-light region from 400 nm to 650 nm and the broad peaks in its photoluminescence spectra at 695 nm and 717 nm, we decided to use this perylene dye to sensitize modified $TiO_2$ to enhance its activity as a visible-light harvesting photocatalyst. We also explored the positive effects thin-film surface changes stemming from ultraviolet pre-treatment have on photocatalytic activity. Finally, we subjected several metal oxide-modified $TiO_2$ products sensitized by the perylene dye to ultraviolet pre-treatment, obtaining the most active photocatalysts.
Cuprous oxide ($Cu_2O$)는 밴드갭이 2.17 eV p-type 산화물 반도체로써 태양에너지 변환기, photocatalysis (광촉매작용), 센서, 스위칭 메모리 등 응용이 다양한 재료이다. 산화물 반도체의 기본 특성은 나노/마이크로 범위 안에서 재료의 표면형태, 크기, 구조와 형상 공간방향등에 크게 영향을 받는다. 그렇기 때문에 원하는 $Cu_2O$ 특성을 얻기 위해서 성장 거동을 아는 것은 매우 중요하다. RF 마그네트론 스퍼터법으로 rod 성장 사례는 잘 알려지지 않았다. 그래서 RF 마그네트론 스퍼터법 $Cu_2O$ rod 형성 실험을 통하여 $Cu_2O$ 형성과 성장 거동을 알아보았다. RF 마그네트론 스퍼터법으로 $Cu_2O$ rod를 glass 기판 위에 Cu metal target을 이용하여 형성시켰다. $Cu_2O$ rod 합성을 위해 기판온도 및 산소분압 O2/(Ar+O2)=3%, 5%, 7% 증착시간 등을 변화시켜 실험하였다. 성장된 rod의 분석은 XRD, SEM으로 확인하였다. 성장 거동은 증착온도와 증착시간에 차이를 보였다. 증착온도 $550^{\circ}C$에서 rod가 생성되는 것을 관찰하였다. 증착시간이 길어질수록 rod 길이가 길어지고 일정 시간이 지나면 rod의 길이 성장보다는 두께(폭)가 성장하는 것을 확인하였다. 증착온도 $550^{\circ}C$ 그리고 산소분압 3%, 5%, 7% 조건에서 rod 합성 실험을 하였을 때 3%, 5% 조건에서 rod의 성장을 확인하였다. 이때 3%, 5% 산소분압에 따라 rod의 모양이 변화하였다. 하지만 7% 조건에서는 rod가 성장하지 않았다. 이유는 3%, 5%에서는 Cu metal peak을 확인하였지만, 7% 조건에서는 Cu metal peak이 없었다. 이로부터 Cu metal이 $Cu_2O$ rod 생성에 영향을 미치는 중요한 요소임을 예상할 수 있었다.
Transition metal ions doped $TiO_2$ nanostructured powders were prepared with simply heating aqueous $TiOCl_2$ solutions, contained various metal ions (Ni, Al, Fe, Zr, and Nb) of 1.47 mol% added as metal-chlorides, at $100^{\circ}C$ for 4 hrs by homogeneous precipitation process under suppressing conditions of water vaporization. The characterizations for prepared $TiO_2$ powders were carried out to observe doping of metal ions, their concentrations and microstructures using XRD, UV-VIS (DRS), XPS, SEM, TEM and ICP. Also, photo-oxidative abilities were evaluated by decomposition of 4-chlorophenol (4CP) under ultraviolet light irradiations. No secondary oxide phases were formed in all the $VTiO_2$ powders, showing doping with various transition metal ions. When adding ions ($Ni^{2+}$ or$ Al^{3+ }$ and $Zr^{4+}$ ) having valance states or ionic radii greatly different from those of $Ti^{4+}$ , the $TiO_2$ powders of mixed anatase and rutile phases were formed, whereas in the case of additions of $^Fe{3+ }$ and $Nb^{ 5+}$ as well as no addition of metal ion the powders with pure rutile phase alone were formed. Among the prepared $TiO_2$ powders, Ni$^{2+}$ doped $TiO_2$ powders, containing a small amount of anatase phase, showed excellent photo-oxidative ability in 4CP decomposition because of relative decreases in electron-hole recombination and poisoning of $TiO_2$ surface during the photoreaction.n.
In, Su-Il;Almtoft, Klaus P.;Lee, Hyeon-Seok;Andersen, Inge H.;Qin, Dongdong;Bao, Ningzhong;Grimes, C.A.
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제33권6호
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pp.1989-1992
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2012
We present a low temperature (${\approx}70^{\circ}C$) method to prepare anatase, vertically aligned feather-like $TiO_2$ (VAFT) nanowire arrays $via$ reactive pulsed DC magnetron sputtering. The synthesis method is general, offering a promising strategy for preparing crystalline nanowire metal oxide films for applications including gas sensing, photocatalysis, and 3rd generation photovoltaics. As an example application, anatase nanowire films are grown on fluorine doped tin oxide coated glass substrates and used as the photoanode in dye sensitized solar cells (DSSCs). AM1.5G power conversion efficiencies for the solar cells made of 1 ${\mu}m$ thick VAFT have reached 0.42%, which compares favorably to solar cells made of the same thickness P25 $TiO_2$ (0.35%).
Tantalum-containing metal oxides, well known for their efficiency in water splitting and H2 production, have never been used in visible light driven photodecomposition of H2S and H2 production. The present work is an attempt in this direction and investigates their efficiency. A mixed metal oxide, ZnFe2Ta2O9, with the inclusion of Fe2O3 to impart color, was prepared by the conventional ceramic route in single- and double-calcinations (represented as ZnFe2Ta2O9-SC and ZnFe2Ta2O9-DC respectively). The XRD characterization shows that both have identical patterns and reveals tetragonal structure to a major extent and a minor contribution of orthorhombic crystalline system. The UV-visible diffuse reflection spectra demonstrate the intense, coherent and wide absorption of visible light by both the catalysts, with absorption edge at 650 nm, giving rise to a band gap of 1.9 eV. Between the two catalysts, however, ZnFe2Ta2O9-DC has greater absorption in almost the entire wavelength region, which accounts for its strong brown coloration than ZnFe2Ta2O9-SC when viewed by the naked eye. In photocatalysis, both catalysts decompose H2S under visible light irradiation (λ ≥ 420 nm) and produce solar H2 at a much higher rate than previously reported catalysts. Nevertheless, ZnFe2Ta2O9-DC distinguishes itself from ZnFe2Ta2O9-SC by exhibiting a higher efficiency because of its greater light absorption. Altogether, the tantalum-containing mixed metal oxide proves its efficient catalytic role in H2S decomposition and H2 production process also.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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