This study provides an assessment on a proposed method for separation of cesium, strontium, and barium using electrochemical reduction at a liquid bismuth cathode in LiCl-KCl eutectic salt, investigated via cyclic voltammetry (CV), electrochemical impedance spectroscopy (EIS), and scanning electron microscopy with energy dispersive X-ray spectrometry (SEM-EDS). CV studies were performed at temperatures of 723-823 K and concentrations of the target species up to 4.0wt%. Redox reactions occurring during potential sweeps were observed. Concentration of BaCl2 in the salt did not seem to influence the diffusivity in the studied concentration range up to 4.0wt%. The presence of strontium in the system affected the redox reaction of lithium; however, there were no distinguishable redox peaks that could be measured. Impedance spectra obtained from EIS methods were used to calculate the exchange current densities of the electroactive active redox couple at the bismuth cathode. Results show the rate-controlling step in deposition to be the mass transport of Cs+ ions from the bulk salt to the cathode surface layer. Results from SEM-EDS suggest that Cs-Bi and Sr-Bi intermetallics from LiCl-KCl salt are not thermodynamically favorable.
The distillation of liquid cathode is necessary to separate cadmium from the actinide elements in the pyroprocessing since the actinide deposits are dissolved or precipitated in a liquid cathode. It is very important to avoid a splattering of cadmium during evaporation due to the high vapor pressure. Several methods have been proposed to lower the splattering of cadmium during distillation. One of the important methods is an installation of crucible cover on the distillation crucible. A multi-layer porous round cover was proposed to avoid a cadmium splattering in our previous study. In this study, the effect of crucible cover on the cadmium distillation was examined to develop a splatter shield. Various surrogates were used for the actinides in the cadmium. The surrogates such as bismuth, zirconia, and tungsten don't evaporate at the operational temperature of the Cd distiller due to their low vapor pressures. The distillation experiments were carried out in a crucible equipped with cover and in a crucible without cover. About 40 grams of Cd was distilled at a reduced pressure for two hours at various temperatures. The mixture of the cadmium and the surrogate was heated at $470{\sim}620^{\circ}C$. Most of the bismuth remained in the crucible equipped with cover after distillation under $580^{\circ}C$ for two hours, whereas small amount of bismuth decreased in the crucible without cover above $580^{\circ}C$. The liquid bismuth escaped with liquid cadmium drop from the crucible without cover. It seems that the crucible cover played a role to prevent the splash of the liquid cadmium drop. The effect of the cover was not clear for the tungsten or zirconia surrogate since the surrogates remained as a solid powder at the experimental temperature. From the results of this work, it can be concluded that the crucible cover can be used to minimize the deposit loss by prevention of escape of liquid drop from the crucible during distillation of liquid cathode.
The liquid cathode processing is necessary to separate cadmium from the actinide elements in the pyroprocessing since the actinide deposits are dissolved or precipitated in a liquid cathode. Distillation process was employed for the cathode processing owing to the compactness. It is very important to avoid a splattering of cadmium during evaporation due to the high vapor pressure. Several methods have been proposed to lower the splattering of cadmium during distillation. A multi-layer porous round cover was proposed to avoid a cadmium splattering in our previous study. In this study, distillation behavior of $Cd-ZrO_2$ and Cd - Bi systems were investigated to examine a multi-layer porous round cover for the development of the cadmium splatter shield of distillation crucible. It was designed that the cadmium vapor can be released through the holes of the shield, whereas liquid drops can be collected in the multiple hemisphere. The cover was made with three stainless steel round plates with a diameter of 33.50 mm. The distance between the hemispheres and the diameter of the holes are 10 and 1 mm, respectively. Bismuth or zirconium oxide powder was used as a surrogate for the actinide elements. About 40 grams of Cd was distilled at a reduced pressure for two hours at various temperatures. The mixture of the cadmium and the surrogate was distilled at 470, 570 and $620^{\circ}C$ in the crucible with the cover. Most of the bismuth or zirconia remained in the crucible after distillation at 470 and $570^{\circ}C$ for two hours. It was considered that the crucible cover hindered the splattering of the liquid cadmium from the distillation crucible. A considerable amount of the surrogate material reduced after distillation at $620^{\circ}C$ due to the splattering of the liquid cadmium. The low temperature is favorable to avoid a liquid cadmium splattering during distillation. However, the optimum temperature for the cadmium distillation should be decided further, since the evaporation rate decreases with a decreasing temperature.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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