PVC 함유 가연성폐기물의 열분해시 Ca 계열 및 Fe 계열 산화물을 탈염 흡수제로 사용하여 생성물의 분포, 액상 생성물의 비점분포, 생성물의 염소 농도에 미치는 영향을 조사하였다. Fe 계열 산화물 분말을 액상에서 흡수제로 사용시 오일의 수율이 뚜렷하게 감소하였다. 이러한 현상은 산화철이 열분해시 일부 열분해 촉매의 역할을 하였을 가능성을 나타낸다. 반면에 오일의 비점분포가 낮아지는 현상은 발견되지 않았으며 이러한 현상은 산화철의 촉매 반응성이 크지 않기 때문으로 보인다. Ca 계열 산화물 분말을 흡수제로 사용한 경우 오일 수율이 감소하는 현상은 발견되지 않았으며 비점분포도 큰 변화가 없었으나 탈염성능이 산화철 분말 흡수제 보다 더 우수하였다.
본 연구에서는 고정층 반응기(높이 15 cm, 내경 0.5 cm)에서 K-계열 건식 흡수제($K_2CO_3/Al_2O_3$, 한국전력공사 전력연구원)를 이용하여 반응압력 변화에 따른 염화수소 흡수 실험을 수행하였다. 반응온도는 가스화 직후, 필터를 거쳐서 주입되는 것을 가정하여 $400^{\circ}C$로 설정하였으며, 반응기체 농도는 750 ppm HCl ($N_2$ balance)으로 설정하였다. 반응압력은 1, 5, 10, 15, 20 bar로 증가시켰다. 압력이 증가할수록 K-계열 흡수제의 흡수 성능이 증가하였다. 흡수제를 구성하고 있는 주요 물질인 $K_2CO_3$가 HCl 가스와 반응하여 KCl 결정을 형성하였으며, 강한 결합에너지로 인하여 흡수제의 재생이 실질적으로 불가능하였다. 이에 대한 광학적, 물리적, 화학적 특성을 SEM, EDX, BET, TGA, XRD를 이용하여 분석하였다. $400^{\circ}C$, 20 bar 조건(가스화 이후 탈할로겐 공정의 온도 및 압력조건)에서 $K_2CO_3$ 흡수제는 Ca 계열 및 Mg 계열의 흡수제에 비해 높은 HCl 흡수능 및 HCl/$N_2$ 분리 거동을 보였다.
지구온난화의 주원인인 이산화탄소를 배가스에서 제거하는데 있어 화학적 흡수법은 다년간 광범위하게 응용되어오고 있으며, 주로 MEA(monoethanolamine), AMF(2-amino-2-methyl-1-propanol), MDEA(N-methyldiethanolamine)와 같은 알칸올아민계열의 물질들이 흡수제로 사용되고 있다. 본 연구에서는 환형아민계열의 Piperazine, Piperidine, Cyclohexylamine을 앞서 언급한 물질들을 대체할 새로운 흡수제 후보로 선정하여, 상용화된 MEA를 대상으로 용해도($CO_2$ loading)와 흡수능(loading capacity) 및 반응속도를 비교하였는데, Piperazine이 최적의 흡수제임을 알 수 있었다. 실험은 질량 기준으로 5, 10, $15\%$ 농도, 30, 40, $50^{\circ}C$ 온도에서 수행하였고, 재적정법으로 반응 종료 후 액체 시료 내 이산화탄소의 용해도를 분석하였으며 가스 크로마토그래프 분석을 통해 반응속도를 비교할 수 있었다.
본 논문에서는 아미노산염의 일종인 글리신산나트륨(sodium glycinate) 수용액을 이산화탄소(CO$_2$) 흡수제로 사용하여 이산화탄소 분리회수 특성평가 실험을 수행하였다. 흡수제와 이산화탄소의 기-액 흡수평형 실험을 통하여 흡수제 농도 20 wt%와 30 wt%에서 글리신산나트륨과 상용 흡수제인 MEA의 분압에 따른 몰부하비(mol loading ratio)를 측정하여 이산화탄소 흡수능을 평가하였다. 또한, 기-액 흡수평형 결과를 바탕으로 2 t-CO$_2$/day 용량의 파일럿플랜트 실험을 수행한 결과, 이산화탄소 탈거가 MEA에 비하여 용이하게 일어나지 않아 상대적으로 낮은 이산화탄소 제거율을 얻었다. 이는 글리신산나트륨 고유의 입체구조에 기인하는 것으로 판단된다. 본 논문은 이산화탄소 흡수제로 아미노산염 계열 흡수제를 이용하여 실제 공정에 적용한 우리나라 최초의 연구결과로서 아미노산염의 흡수제로서의 가능성 파악에 큰 의의가 있다고 할 수 있다.
이산화탄소 포집기술 중 건식흡수제를 이용한 연소 후 이산화탄소 포집기술에 대하여 최신기술개발 현황에 대하여 자세히 기술하였다. $CO_2$ 포집에 있어서 건식흡수제 이용 기술의 장점으로는 조업온도의 폭이 크고, 에너지손실이 적으며, 폐수발생이 없고, 부식성이 적으며, 고체폐기물의 상대적인 천연성을 들 수 있다. 현재 한국과 미국에서는 건식흡수제의 성능 개선과 더불어 실제 연소배가스로부터 $CO_2$ 포집을 위한 공정 개발을 통해 포집비용을 줄이려는 연구가 지속적으로 이루어지고 있다. 건식흡수제는 가격이 싼 알칼리금속 계열의 화학흡수제, 아민을 실리카 지지체에 고정시킨 흡수제, 아민을 실리카 지지체에 공유결합시킨 흡수제, 기공성의 탄소에 아민의 기능성을 첨가시킨 흡수제, 아민고정 고분자지지체 흡수제, 금속유기구조체등의 연구가 이루어지고 있다. 포집비용을 대폭 줄이기 위하여 소재에 있어서도 혁신적인 성능 개선이 필요한 시점이다.
연소후 아민 $CO_2$ 포집공정에서 탄산수화 효소의 첨가에 따른 다양한 아민 흡수제의 $CO_2$ 흡수에 미치는 영향과 반응열을 평가하였다. 30 wt%의 MEA, AMP, DMEA, MDEA 수용액에 소의 적혈구에서 추출한 탄산무수화 효소 250 mg/L 첨가한 후 흡수속도를 분석한 결과, 모든 흡수제에서 $CO_2$ 흡수속도가 증가하였다. 특히, 1차아민인 MEA와 입체장애아민인 AMP보다는 3차아민인 DMEA와 MDEA에서 속도증진 효과가 컸다. 반응열량계를 이용하여 탄산무수화 효소 첨가후 흡수제(MEA, DMEA, MDEA)와 $CO_2$ 사이의 화학 반응 시 발생하는 반응열을 측정한 결과 효소 촉매의 첨가로 모든 흡수제의 반응열량이 낮아짐을 확인할 수 있었다. 특히, 연소후 아민 흡수제를 이용하는 이산화탄소 포집공정에 탈기 성능이 우수한 3차 아민 계열의 흡수제가 탄산무수화 효소 촉매 적용에 유리한 흡수제이며 이중 MDEA에서 효과가 가장 큼을 알 수 있었다.
천연가스를 사용하기 위한 전처리공정에서 제거되는 물질인 산성 가스는 주로 아민계열 흡수제를 이용한 흡수공정을 통해 제거된다. 흡수공정 중 흡수탑에서 일어나는 흡수제의 산성가스 흡수반응은 발열반응이기 때문에 상대적으로 낮은 온도가 요구되며 역 반응이 일어나는 재생탑은 흡열반응을 위한 높은 온도 환경이 요구된다. 이는 두 탑의 흐름들 간에 열교환의 가능성이 있음을 의미한다. 본 연구에서는 DEA 흡수제를 이용한 흡수공정을 다양한 조건에서 사례연구를 시행하여 에너지 시스템을 분석하였으며, 흡수탑과 재생탑의 측면유출이 흡수공정의 전체 효율을 향상시킬 수 있음을 확인하였다.
본 연구에서는 전력연구원으로부터 공급받은 K-계열 건식흡수제를 이용하여 회분식 기포유동층 반응기에서 흡수-재생 반복실험을 통한 $H_2O$ 주입농도 및 재생온도에 따른 반응 특성을 살펴보았다. K-계열 건식흡수제는 $CO_2$ 흡수를 위한 탄산칼륨과 내마모성과 기계적 강도를 위한 지지체로 구성되어 있다. 흡수반응과 재생반응 특성을 살펴보기 위해 처음 한 시간 동안 흡수반응을 수행하고 다음 한 시간 동안 재생반응을 수행하는 과정을 3차례 반복하여 실험하였다. $H_2O$ 농도의 영향을 파악하기 위해서 흡수반응은 $70^{\circ}C$에서 $H_2O$ 농도를 7.3, 12.2, 19.7, 30.8%로 변화하여 실험을 수행하였으며 재생반응은 $N_2$ 기체를 유동화기체로 사용하여 $150^{\circ}C$에서 수행하였다. 재생온도의 영향을 파악하기 위해서는 흡수반응에서의 $H_2O$ 농도를 12.2%에 고정한 상태에서 재생온도를 150, 200, 300, $400^{\circ}C$로 변화하여 실험을 수행하였다. 수분 함량이 $1.97\;mol\;H_2O/mol\;CO_2$인 경우 흡수반응에서 흡수율이 가장 우수함을 확인하였다. 또한 재생온도가 $400^{\circ}C$에서 가장 높은 재생율을 보이는 것을 확인하였다. 재생온도가 $150^{\circ}C$에서 재생율은 대략 60% 정도였으며 실제 두개의 유동층 반응기를 가진 연속장치의 경우 부분적인 재생을 유지하면서 운전이 수행되기 때문에 재생온도는 $150^{\circ}C$ 이상이면 적절하다고 판단된다. 실제 연속운전에서는 적절한 고체순환량을 결정하는 고체이용율과 재생에너지를 결정하는 재생온도 사이에 절충점이 존재하며 본 실험에서 얻은 데이터가 연속장치의 설계와 운전에 중요한 기초자료가 될 것이다.
본 연구에서는 벤치급 건식 $CO_2$ 포집 성능평가 장치에서 흡수반응기 내부의 구조와 형태에 따른 K-계열 흡수제(KEP-CO2P2, 한국전력공사 전력연구원)의 성능특성을 확인하였다. 흡수반응기 혼합영역(mixing-zone)에 구조와 형태가 다르게 제작된 두 종류의 열교환기가 적용되었으며, 각각 CASE 1과 CASE 2로 나뉘어 동일한 조업조건으로 연속운전을 수행하였다. 연속운전동안 흡수반응 온도는 $75{\sim}80^{\circ}C$, 재생반응 온도는 $190{\sim}200^{\circ}C$, 그리고 반응기체($CO_2$) 농도는 12~14 vol%으로 설정하였다. 특히 흡수제의 흡수능 비교를 위해 흡수반응기 혼합영역의 차압을 400~500 mm$H_2O$로 유지하며 운전하였다. 또한 반응 후 채집한 시료는 반응성 비교를 위해 TGA를 이용하여 물성분석을 하였다. CASE 1 실험에서 $CO_2$ 제거효율과 동적흡수능은 각각 64.3%, 2.40 wt%으로 산출 되었고, CASE 2 실험에서 $CO_2$ 제거효율과 동적흡수능은 각각 81.0%, 4.66 wt%으로 산출되었다. 또한 반응 후 흡수제에 대한 TGA 측정 결과의 무게감량을 이용하여 흡수제의 동적흡수능을 계산한 결과, CASE 1과 CASE 2 실험에서 반응 후 흡수제의 동적흡수능은 각각 2.51 wt%와 4.89 wt%으로 산출되었다. 결론적으로 동일한 조업조건에서 흡수반응기 내부에 삽입되는 열교환기의 구조와 형태에 따라 흡수제의 성능 차이가 있는 것을 확인하였다.
본 논문은 복합흡수제를 이용하여 유해가스를 처리하기 위해 식물정유의 주요구성성분을 파악한 식물정유로 황화수소가스의 처리효율을 규명하고자 하였다. 또한 복합흡수제와 황화수소가스에 의한 제거반응을 위한 적정조건을 분석하였으며 그 결과는 아래와 같이 요약 할 수 있다. 1) 황화수소가스는 중화반응으로 처리하고 져 할 경우, 식물정유의 화학구조에서 알코올기, 알데히드기, 에스터기 등이 중화반응에 관여한다. 실험결과 앞서 언급한 화학작용기가 포함되어 있는 경우에 아민계열의 2-아미노에탄올 및 식물정유의 복합흡수제와 황화수소 가스와의 중화반응으로 염을 형성하여 유해가스 제거효율이 98%에 도달한다. 2) 황화수소가스를 제거하는 중화반응의 경우에 온도와 pH에 따라 처리효율이 크게 달라졌다. 높은 온도보다는 낮은 온도에서 제거효율이 거의 98%이상 나타났다. 적정 pH는 중성영역에서 비교적 처리효율을 확인하였다. 3) 황화수소가스의 처리효율은 초기농도에 따라 처리효율이 크게 차이가 나타났다. 황화수소의 초기농도가 1,100 ppm 이상인 경우에 처리효율은 40%로 나타났다. 반면, 240 ppm 이상인 경우에는 10분이내에 황화수소 가스 처리 효율이 90%이상 처리되는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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