Proceedings of the Materials Research Society of Korea Conference
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2012.05a
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pp.51-51
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2012
There is a growing interest in innovative chemical synthesis in microreactors owing to high efficiency, selectivity, and yield. In microfluidic systems, the low-volume spatial and temporal control of reactants and products offers a novel method for chemical manipulation and product generation. Glass, silicon, poly(dimethylsiloxane) (PDMS), and plastics have been used for the fabrication of miniaturized devices. However, these materials are not the best due to either of low chemical durability or expensive fabrication costs. In our group, we have recently addressed the demand for economical resistant materials that can be used for easy fabrication of microfluidic systems with reliable durability. We have suggested the use of various specialty polymers such as silicon-based inorganic polymers and fluoropolymer, flexible polyimide (PI) films that have not been used for microfluidic devices, although they have been used for other areas. And inexpensive lithography techniques were used to fabricate Lab-on-a-Chip type of microreactors with differently devised microchannel design. These microreactors were demonstrated for various synthetic reactions: liquid, liquid-gas organic chemical reactions in heterogeneous catalytic processes, syntheses of polymer and non-trivial inorganic materials. The microreactors were inert, and withstand even harsh conditions, including hydrothermal reaction. In addition, various built-in microstructures inside the microchannels, for example Pd decorated peptide nanowires, definitely enhance the uniqueness and performance of microreactors. These user-friendly Lab-on-a-Chip devices are useful alternatives for chemist and chemical engineer to conventional chemical tools such as glass.
Mesoporous SBA-15 silica-supported TsCHDA and TsDPEN ligands have been prepared by reaction of SBA-15 silica with (1R,2R)-N-(trimethoxysilylpropyl-N-sulfonyl)-1,2-cyclohaxanediamine or (1R,2R)-N-(trimethoxysilylpropyl-N-sulfonyl)-1,2-diphenylethylenediamine-1,2-diphenylethylenediamine, respectively. The Ru complexes exhibited excellent catalytic activity and satisfactory enantioselectivity in the asymmetric hydrogen transfer of ketones under microwave conditions. The heterogeneous Ru catalyst was reusable as well as air-stable to allow easy use. Microwave-assisted efficient procedure has been developed for asymmetric hydrogen transfer.
Sulfamethoxazole (SMX) is sulfaamide-based synthetic antibiotics, which are widely prescribed pharmaceutical compound to treat bacterial infections in both human and animals. Most of them are not completely decomposed as refractory substances. The environmental impact of pharmaceuticals as emerging contaminants has generated severe concerns. In this study, catalytic wet peroxide oxidation (CWPO) of SMX was carried out with $Cu/Al_2O_3$ catalyst and investigated the optimum reaction conditions of temperature, dosage of catalyst and concentration of $H_2O_2$ to completely decompose the SMX. It was observed that SMX was completely decomposed within 20 min using 0.79 mM $H_2O_2$ and 6 g $Cu/Al_2O_3$ catalyst at 1 atm and $40^{\circ}C$, but SMX was not fully mineralized and converted to intermediates as hydroylated-SMX, sulfanilic acid, 4-aminobenzenesulfinic acid and nitrobenzene. After that these are completely mineralized through organic acid. We proposed the decomposition reaction path ways of SMX by analyzing the behavior of these intermediates. To investigate the durability of heterogeneous catalyst, decomposition of SMX was observed by continuously recycling catalysts. When the heterogeneous catalyst of 10 wt% $Cu/Al_2O_3$ was continuously reused 5 times, decomposition of SMX was a little lowered, but the activity of catalyst was overall very stable.
Kim, Dong-Woo;Kim, Dong-Kyu;Kim, Cheol-Woong;Koh, Jae-Cheon;Park, DaeWon
Korean Chemical Engineering Research
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v.48
no.3
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pp.332-336
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2010
Ionic liquid immobilized on mesoporous amorphous silica was prepared from the coupling of 1-(triethoxysilylpropyl)-3-n-alkyl-imidzolium halides with tetraethyl orthosilicate(TEOS) through template-free condensation under strong acidic conditions. The immobilized 1-n-butyl-3-methyl imidazolium bromide ionic liquid on amorphous silica(BMImBr-AS) was proved to be an effective heterogeneous catalyst for the synthesis of dimethyl carbonate(DMC) from transesterification of ethylene carbonate(EC) with methanol. High temperature, high carbon dioxide pressure and long reaction time were favorable for the reactivity of BMImBr-AS. Kinetic studies based on two step reactions revealed that the proposed reaction model fitted well the experimental data. The apparent activation energy was estimated to be 67.4 kJ/mol.
Gold mineralization of Samjeong and Yongjang gold mines in Uichang area shows characteristics of Bonanza-type gold deposits. Ores are mainly developed along the contact parts between quartz vein and arkosic sandstone beds(Fe-rich bed) in sedimentary rock. Electrum, silver sulfide and sulfate minerals are mainly in the ores. On the other hand, gold mineralization is less developed in cherty rock and andesitic rock than arkosic sandstone. The study highlights characteristics of gold precipitation in the deposit on the basis of numerical modelling of the reactions between the assumed hydrothermal ore fluids with multicomponent heterogeneous equilibrium calculations. Aqueous species, gases and minerals, containing electrum are included in the calculations. The reaction result between hydrothermal ore fluids and arkosic sandstone show that pH increasing in the ore-forming fluid would trigger precipitation of quartz, chlorite, sericite, chalcopyrite, galena, pyrite, electrum, actinolite and feldspar. The numerical modelling also illustrates the drastic increase of pH and desulfidation lead to precipitation of electrum. Ag/Au ratios in the ore vary with pH conditions and subsequently precipitation of silver-bearing sulfides such as acanthite and polybasite. The modelling of the reaction between andesitic rock and ore-forming fluid shows that mineral assemblages of the case are analogous to ones of the reaction between arkosic sandstone and fluid except the latter has little portion of electrum. The abovementioned modelling results suggest that gold-silver mineralization is bounded by host rocks at the study area.
Rigorous multiscale modelling and simulation of the MTR for WGSR was carried out to accurately predict the behavior of process variables and the reactor performance. The MTR consists of 4 fixed bed tube reactors packed with heterogeneous catalysts, as well as surrounding shell part for the cooling purpose. Considering that fluid flow field and reaction kinetics give a great influence on the reactor performance, employing multiscale methodology encompassing Computational Fluid Dynamics (CFD) and process modeling was natural and, in a sense, inevitable conclusion. Inlet and outlet temperature of the reactant fluid at the tube side was $345^{\circ}C$ and $390^{\circ}C$, respectively and the CO conversion at the exit of the tube side with these conditions approached to about 0.89. At the shell side, the inlet and outlet temperature of the cooling fluid, which flows counter-currently to tube flow, was $190^{\circ}C$ and $240^{\circ}C$. From this heat exchange, the energy saving was achieved for the flow at shell side and temperature of the tube side was properly controlled to obtain high CO conversion. The simulation results from this research were accurately comparable to the experimental data from various papers.
Park, Joo-Won;Kim, Joon-Seok;Ahn, Ji-Whan;Han, Choon
Applied Chemistry for Engineering
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v.17
no.1
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pp.67-72
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2006
Precipitated calcium carbonate (PCC) was prepared in a cylindrical reactor by the nozzle spouting method. The reactor was filled with $CO_2$ and $Ca(OH)_2$ suspensions were circulated through a nozzle to prepare PCC. This method has several advantages such as provision of large contact area between suspension and $CO_2$ and production of large number of nuclei in short time. By changing suspension concentrations, suspension temperature, flow rates of $CO_2$ and nozzle sizes, PCC from homogeneously dispersed $0.1{\mu}m$ to heterogeneous $0.3{\mu}m$ can be obtained. According to XRD analyses, most PCC formed was calcite with small amount of aragonite depending on the reaction conditions. Usually, the reaction proceeded at high pH and electric conductivities initially. Then, pH and electric conductivities decreased rapidly to the saturation condition. Results indicated that the specific conditions (temperature: $25^{\circ}C$, suspension concentration: 0.5 wt%, $CO_2$ flow rate: 1 L/min, nozzle size: 0.4 mm) were required to prepare uniform particle size (particle diameter: $0.1{\mu}m$) of PCC.
The degradation of one of the commercially important hydrogel based on acrylic acid and acryl amide, (acrylic acid-co-acryl amide) hydrogels, by means of ultrasound irradiation and its combination with heterogeneous ($TiO_2$) was investigated. 24 kHz of ultrasound irradiation was provided by a sonicator, while an ultraviolet source of 16 W was used for UV irradiation. The extent of sonolytic degradation increased with increasing ultrasound power (in the range 30-80 W). $TiO_2$ sonophotocatalysis led to complete (acrylic acid-co-acryl amide) hydrogels degradation with increasing catalyst loading, while, the presence of $TiO_2$ in the dark generally had little effect on degradation. Therefore, emphasis was totally on the sonolytic and sonophotocatalytic degradation of hydrogels and a synergy effect was calculated for combined degradation procedures (Ultrasound and Ultraviolet) in the presence of $TiO_2$ nanoparticles. $TiO_2$ sonophotocatalysis was always faster than the respective individual processes due to the enhanced formation of reactive radicals as well as the possible ultrasound-induced increase of the active surface area of the catalyst. A kinetics model based on viscosity data was used for estimation of degradation rate constants at different conditions and a negative order for the dependence of the reaction rate on total molar concentration of (acrylic acid-co-acryl amide) hydrogels solution within the degradation process was suggested.
Park, Dahee;Kim, Sun Mi;Qadir, Kamran;Park, Jeong Young
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2013.02a
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pp.264-264
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2013
Strong metal-support interaction effect is an important issue in determining the catalytic ac-tivity for heterogeneous catalysis. In this study, we investigated the support effect and the role of organic capping layers of two-dimensional Pt nanocatalysts on reducible metal oxide supports under the CO oxidation. Several reducible metal oxide supports including CeO2, Nb2O5, and TiO2 thin films were prepared via sol-gel techniques. The structure, chemical state and optical property were characterized using XRD, XPS, TEM, SEM, and UV-VIS spectrometer. We found that the reducible metal oxide supports have a homogeneous thin thickness and crystalline structure after annealing at high temperature showing the different optical band gap energy. Langmuir-Blodgett technique and arc plasma deposition process were employed to ob-tain Pt nanoparticle arrays with capping and without capping layers, respectively on the oxide support to assess the role of the supports and capping layers on the catalytic activity of Pt catalysts under the CO oxidation. The catalytic performance of CO oxidation over Pt supported on metal oxide thin films under oxidizing reaction conditions (40 Torr CO and 100 Torr O2) was tested. The results show that the catalytic activity significantly depends on the metal oxide support and organic capping layers of Pt nanoparticles, revealing the strong metal-support interaction on these nanocatalysts systems.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2013.02a
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pp.130-131
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2013
Nanostructured oxides are widely used in heterogeneous catalysis where their catalytic properties are closely associated with the size and morphology at nanometer level. The effect of particle size has been well decumented in the past two decades, but the shape of the nanoparticles has rarely been concerned. Here we illustrate that the redox and acidic-basic properties of oxides are largely dependent on their shapes by taking $Co_3O_4$, $Fe_2O_3$, $CeO_2$ and $La_2O_3$ nanorods as typical examples. The catalytic activities of these rod-shaped oxides are mainly governed by the nature of the exposed crystal planes. For instance, the predominant presence of {110} planes which are rich in active $Co^{3+}$ on $Co_3O_4$ nanorods led to a much higher activity for CO oxidation than the nanoparticles that mainly exposed the {111} planes. The simultaneous exposure of iron and oxygen ions on the surface of $Fe_2O_3$ nanorods have significantly enhanced the adsorption and activation of NO and thereby promoted the efficiency of DeNOx process. Moreover, the exposed surface planes of these rod-shaped oxides mediated the reaction performance of the integrated metal-oxide catalysts. Au/$CeO_2$ catalysts exhibited outstanding stability under water-gas shift conditions owing to the strong bonding of gold particle on the $CeO_2$ nanorods where the formed gold-ceria interface was resistant towards sintering. Cu nanoparticles dispersed on $La_2O_3$ nanorods efficiently catalyzed transfer dehydrogenation of primary aliphatic alcohols based on the uniue role of the exposed {110} planes on the support. Morphology control at nanometer level allows preferential exposure of the catalytically active sites, providing a new stragegy for the design of highly efficient nanostructured catalysts.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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