The formation characteristics of trihalomethanes (THMs) and haloacetic acids (HAAs) were investigated in chlorination of raw water of different organic mallet characteristics. The samples used in this study were hydrophobic (N-HPO) and hydrophilic fraction (N-HPI) (which were concentrated and separated from Nakdong river water), and humic acid (HA) (which is known as a strong hydrophobic acid) as a reference organic matter, the specific UV absorbance (SUVA) of which was 2.19, 1.15 and 7.92, respectively. With increasing chlorine contact time, THMFP and HAAFP (the formation potential of THMs and HAAs) increased, but their increase was different depending on the organic mallet characteristics (i.e., for N-HPI, THMFP was higher than HAAFP, but the inverse result was obtained for N-HPO and HA and the ratio between them was greater for HA), and the mainly formed chemical species were CHCI$_3$ in case of THMs and dichloroacetic acid (DCAA) and trichloroacetic acid (TCAA) in case of HAAs for N-HPO and HA (and the ratios of CHCI$_3$ to total THMs and DCAA and TCAA to total HAAs for HA were higher than those for N-HPO), but for N-HPI, the ratio of brominated THMs was a little higher than that of CHCI$_3$ and the ratio of DCAA and TCAA to total HAAs was lower than that of N-HPO, although they are main chemical species in case of HAAs. Comparing THMFP and HAAFP with the increase in bromide concentration added with those in not adding it, the former increased greatly and its increase was higher for the organic mallet with stronger hydrophobicity, but the latter was lower for N-HPO and N-HPI and was similar for HA. The main chemical species with increasing bromide concentration were CHBt$_3$ in case of THMs regardless of organic matter characteristics, and dibromoacetic acid (DBAA) for N-HPO and N-HPI, DBAA and tribromoacetic acid (TBAA) for HA in case of HAAs. With increasing reaction temperature and pH, THMFP and HAAFP increased for the former, but for the latter, THMFP increased and HAAFP decreased, although the rate of increase or decrease was different with organic mallet characteristics.
본 연구는 경상북도 지역에서 호소수를 원수로 사용하는 한 정수장의 원수 및 공정별 처리수의 자연유기물질(NOM) 및 소독부산물(DBPs) 생성특성을 조사하고 정수공정내 DBPs 제어방안을 제시하였다. Fluorescence excitation-emission matrix (FEEM) 분석결과 원수의 NOM은 토양과 미생물의 복합기원에 의한 것으로 밝혀졌다. NOM의 분자량크기 및 분획제거 특성은 liquid chromatography-organic carbon detector (LC-OCD)를 이용하여 분석하였다. 대체로 휴믹물질과 저분자량 유기물질 분획이 많았고, 고분자량물질은 저분자량물질보다 응집 침전공정에서 제거가 용이한 것으로 나타났다. 전염소주입 후 정수공정별로 진행될수록 반응시간이 길어져 DBPs 농도가 증가하였으며 생성된 DBPs는 일반적인 정수처리로 제거되지 않았다. THMs은 chloroform이 74%로 주종을 이루었으며 bromodichloromethane (22%)와 dibromochloromethane (4%)도 발생했다. HAAs는 dichloroacetic acid (50%)와 trichloroacetic acid (48%)가 주종을 이루었고 dibromoacetic acid (2%) 등 브롬계열은 농도가 낮거나 발생되지 않았다. HANs은 dichloroacetonitrile (60%), bromochloroacetonitrile (30%), dibromoacetonitrile (10%)이 발생되었다. 실험기간 동안 해당 정수장에서 DBPs 발생은 용존유기물농도와 수온보다 전염소주입농도에 큰 영향을 받은 것으로 나타났고, 염소주입농도의 조절로 DBPs 생성농도를 이전에 비해 16~44% 감소시킬 수 있었다.
클로로포름(chloroform), 디클로로아세틱에시드(dichloroacetic acid; DCAA), 트리클로로아세틱에시드(trichloroacetic acid; TCAA) 등은 먹는 물의 염소소독 시 발생되는 주요한 소독부산물이다. 이 중 클로로포름과 DCAA는 발암물질로 분류되어 있어 이에 대한 분포특성연구는 서울시의 먹는 물의 안전성을 판단하기 위해 중요하다. 2002~2004년의 3년 동안 배급 수 계통별로 소독부산물을 분석하였다. 이 중 총트리할로메탄(total trihalomethanes; THMs)의 평균 농도가 정수장에서 생산된 물에서는 0.015 mg/L, 직접 각 가정으로 공급되는 직수에서는 0.019 mg/L, 물탱크를 경유해 각 가정으로 공급되는 물탱크 수에서는 0.023 mg/L로 체류시간이 증가함에 따라 그의 농도는 증가하는 것으로 나타났다. 또한, 수온의 영향으로 인해 여름철에 비교적 높은 농도로 검출되었다. THMs 이외의 다른 소독부산물들도 역시 유사한 경향을 나타내었다. 검출된 소독부산물의 양은 환경부 먹는물 수질기준의 1/4~1/6 정도의 낮은 수준이기 때문에 서울시 수돗물은 소독부산물에 있어 항상 안전한 것으로 나타났다.
14종의 합성유기질소 화합물들에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, 단위 DOC당 THM 생성능은 $Br^-$첨가 유무에 관계없이 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline, anthranilic acid 및 4-nitroaniline에서 높게 나타났다. 단위 DOC당 HAA 생성능 조사결과, $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 단위 DOC당 THM 생성능과 유사한 생성특성을 보였으나 특이하게 p-nitrophenol에서 가장 높은 생성능을 나타내었으며, 생성된 HAAFP의 대부분이 TCAAFP로 나타났다. 단위 DOC당 HAN 생성능은 3-aminobenzoic acid, 2-aminophenol, aniline 및 anthranilic acid에서 $Br^-$ 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 나타내었고 다른 합성유기질소 화합물들에 비해 aniline에서 높은 생성능을 보였으며, 반응성이 높은 4종의 합성유기질소 화합물들에서 생성되는 HAN 구성종의 대부분은 DCAN으로 나타났다. 단위 DOC당 chloral hydrate와 chloropicrin의 생성능을 조사결과에서 3-aminobenzoic acid와 2-aminophenol에서 생성능이 높은 것으로 나타났고, 전체적으로 10 $mg/{\mu}g$ 이하의 비교적 낮은 생성능을 보였다. 염소 소독부산물 생성능이 높은 6종의 합성유기질소 화합물들과 시판 humic acid에서의 $Br^-$ 첨가 유무에 따른 단위 DOC 당 총 DBP 생성능을 조사한 결과에서 $Br^-$를 첨가한 경우는 anilin e> anthranilic acid> 3-aminobenzoic acid> 4-nitroaniline> humic acid> p-nitrophenol> 2-aminophenol 순으로 나타났고, $Br^-$를 첨가하지 않은 경우는 anthranilic acid> aniline> p-nitrophenol> humic acid> 4-nitroaniline> 3-aminobenzoic acid> 2-aminophenol 순으로 조사되었다. 또한, aniline, anthranilic acid, 4-nitroaniline 및 p-nitrophenol의 경우는 염소와의 반응성이 아주 높은 것으로 조사되었다.
Formation of disinfection by-products (DBPs) including trihalomethans (THMs), haloacetic acid (HAAs), haloacetonitriles (HANs) and others from chlorination of algogenic organic matter (AOM) of Microcystis sp., a blue-green algae. AOM of Microcystis sp. exhibited a high potential for DBPs formation. HAAs formation potential was higher than THMs and HANs formation potential. The percentages of dichloroacetic acid (DCAA) and trichloroacetic acid (TCAA) formation potential were 43.4% and 51.4% in the total HAAs formation potential. In the case of HANs formation potential, percentage of dichloroacetonitrile (DCAN) formation potential was 97.7%. Other DBPs were aldehydes and nitriles such as acetaldehyde, methylene chloride, isobutyronitrile, cyclobutanecarbonitrile, pentanenitrile, benzaldehyde, propanal, 2-methyl, benzyl chloride, (2-chloroethyl)-benzene, benzyl nitrile, 2-probenenitrile and hexanal.
A feasibility test was conducted to evaluate the addition of turbidity substance in a coagulation process to remove natural organic matters (NOM), the precursor of disinfection by-products (DBPs). The experimental water sources were synthetic water containing 5 mg/L of humic acid and 50 mg/L of NaHCO3 and drinking water resource of Ulsan city (S Dam water, D Dam water and Nak-Dong raw water). The examined turbidity substances were kaolin, acid clay, and modified clay (0.38 meq $NH_4{^+}-N/g$ clay). In Jar tests at different concentrations of the turbidity substances (5, 10, 15, 20, 30 mg/L) using the synthetic water, the turbidity substances improved the removal of turbidity, UV-254 absorbance and dissolved organic carbon (DOC) by 23.8-38.1%, 17.0-24.5% and 2.5-44.5%, respectively. The modified clay showed higher removal efficiencies than other substances. In Jar tests using the drinking water, 10 and 20 mg/L of modified clay enhanced the removal efficiencies of turbidity, UV-254 absorbance, DOC, trihalomethane formation potential (THMFP), and haloacetic acid formation potential (HAAFP) by 3.0~4.3%, 19.1~29.0%, 12~34.9%, 4.9~36.7%, and 1.6~30.2%, respectively.
이 연구에서는 GC-MS를 사용하여 신선편의 채소류 중 DCAA 및 TCAA를 포함한 haloacetic acids를 분석하는 방법을 확립하였다. 분석 방법의 유효성을 검증한 후 일부 시중에서 유통 중인 시료를 분석한 결과, 외국의 수준보다 높아 $19-75{\mu}g/kg$의 수준으로 검출되었다. 본 결과를 바탕으로 실시한 위해 평가에 따르면, 현재 국내에 유통 중인 신선편의 채소류의 섭취에 따른 초과 발암 위해도가 허용 수준을 초과하여, 향후 이에 대한 관리가 필요하다는 것을 시사하였다.
This research studied the effect of factors that are able to form disinfection by-products (DBPs) of chlorination, including natural organic matter (NOM) with sewage, bromide ions, pH and contact time. Trihalomethane (THMs) yield of $0.95{\mu}mol/mg$ was higher than other DBPs yield for the chlorinated humic acid samples. THMs yield of sewage sample was $0.14{\mu}mol/mg$ and haloacetonitriles (HANs) yield in the sewage samples were $0.13{\mu}mol/mg$ but only $0.02{\mu}mol/mg$ for the humic acid samples. As the concentration of bromide ions increased, brominated DBPs increased while chlorinated DBPs decreased, because bromide ions produce brominated DBPs. THMs were highest $(55.55{\mu}g/L)$ at a pH of 7.9 and haloacetic acids (HAAs) were highest $(34.98{\mu}g/L)$ at a pH of 5. Also THMs increased with increasing pH while HAAs decreased with increasing pH. After chlorination, the rate of THMs and HAA formation are faster at initial contact time and then reaches a nearly constant value after 24 hours. This study considers ways to reduce DBP formation by chlorination.
입상활성탄 및 생물여과 공정에서 활성탄 종류별 DOC(dissolved organic carbon) 흡착능은 석탄계가 가장 우수한 것으로 나타났고, 다음으로 야자계, 목탄계 순으로 조사되었으며, 활성탄 종류별 부착 미생물의 생체량과 활성도는 석탄계에서 가장 높게 나타났으며, 다음으로 목탄계, 야자계, 안트라사이트 순으로 나타났다. 안트라사이트를 이용한 생물여과 공정에서 OM(natural organic matters)의 생분해율은 15분 이상의 EBCT(empty bed contact time)가 주어져야 bed volume에 따라 평균 $10\sim17%$, 최대 $18\sim24%$ 정도의 생분해율을 얻을 수 있었다. NOM의 활성탄 흡착은 주로 친수성 보다 소수성 유기물질과 10,000 Da 이하의 유기물질의 제거가 용이하였으며 HAA5FP(haloacetic acid 5 formation potential) 보다 THMFP(trihalomethane formation potential), BDOC(biodegradable dissolved organic carbon)$_{rapid}$ 보다는 $BDOC_{slow}$의 제거가 용이한 것으로 조사되었다. 생물여과 공정에 의한 유기물질 제거 특성은 주로 친수성과 1,000 Da 이하의 유기물질 제거가 용이하였으며, THMFP 보다는 HAASFP, $BDOC_{slow}$ 보다는 $BDOC_{rapid}$의 제거가 용이한 것으로 조사되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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